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摘 要

随着现代工业的持续发展，环境有机污染问题日益严重。g-C₃N₄原料低廉、制备工艺简单、无毒，具有独特的电子能带结构等优点。近年来，构建g-C₃N₄基复合催化材料已成为增强g-C₃N₄光生电子-空穴对的分离效率，并提高其光催化性能的研究热点。以硫酸铁和双氰胺为原料，通过精确控制的原位水解和聚合的方法制备了一系列不同铁含量复合空心微球石墨相氮化碳可见光响应催化剂。采用傅里叶变换红外（FTIR)、X射线衍射图谱（XRD）、扫描电镜（SEM）、紫外-可见漫反射吸收光谱（DRS）等分析方法对催化剂进行了表征。结果显示，α-Fe₂O₃/ g-C₃N₄复合催化剂样品均呈现空心微球结构，且相比纯g-C₃N₄和α-Fe₂O₃, α-Fe₂O₃/ g-C₃N₄复合光催化剂对四环素（TC）的降解具有显着增强的可见光光催化活性。光催化性能实验显示，复合材料α-Fe₂O₃/ g-C₃N₄-4的催化剂性能最高，反应120min盐酸四环素降解率可达60%。

关键词：g-C₃N₄，α-Fe₂O₃，可见光，光催化降解，盐酸四环素

ABSTRACT

With the continuous development of modern industry, the problem of environmental organic pollution has become increasingly serious. g-C₃N₄ has a lot great merits such as low cost, simple preparation process, non-toxicity and unique electronic band structure. In recent years, the construction of g-C₃N₄ based composite catalytic materials has become a research hotspot to enhance the separation efficiency of g-C₃N₄ photogenerated electron-hole pairs and improve their photocatalytic performance. In this study, a series of composite hollow microspheres graphite phase carbon nitride visible light response catalysts with different iron contents were prepared by in-situ hydrolysis and polymerization using ferric sulfate and dicyandiamide as raw materials. The prepared photocatalyst was characterized by FTIR, XRD, SEM and UV-vis. The results show that the α-Fe₂O₃/g-C₃N₄ composite catalyst samples all exhibit hollow microsphere structure, and compared with pure g-C₃N₄ and α-Fe₂O₃, the composite photocatalyst has significantly enhanced visible light photocatalytic activity for the degradation of tetracycline (TC). The photocatalytic performance experiments show that the composite α-Fe₂O₃/g-C₃N₄ has the highest performance, and the degradation rate of tetracycline hydrochloride can reach 60 % in 120 min.

Key words: g-C₃N₄, α-Fe₂O₃, visible light, photocatalytic degradation, tetracycline

目 录

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摘 要 II

ABSTRACT III

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 石墨氮化碳及其主要研究合成方法 3

1.2.1 纳米化g-C₃N₄光催化剂改性 4

1.2.2 元素掺杂与共聚合改性g-C₃N₄光催化剂 7

1.3 g-C₃N₄基复合光催化剂改性 9

1.3.1 g-C₃N₄与碳材料复合 9

1.3.2 g-C₃N₄与有机分子复合 10

1.3.3 g-C₃N₄与金属氧化物复合 10

1.4 本论文的选题依据和研究内容 11

第二章 实验部分 12

2.1 实验仪器与试剂 12

2.1.1 实验试剂 12

2.1.2 实验仪器 12

2.2 催化剂制备 13

2.2.1 α-Fe₂O₃ / g-C₃N₄复合空心微球（CHMs）的合成 13

2.2.2 g-C₃N₄的合成 13

2.2.3 α-Fe₂O₃的合成 14

2.3 表征 14

2.4 光催化性能测试 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 表征 15

3.1.1 结构与形貌 15

3.1.2 光学性质 17

3.2 光催化性能评估 18

第四章 结论 21

参考文献 22

致 谢 24

第一章 绪论

1.1 引言

在过去的几十年内，随着世界人口高速的增长以及当代工业的迅猛发展，在环境水源中，一些典型的有机污染物，如染料，硝基化合物，护理品和抗生素药物等，已被频繁地检出和报道。这些有机污染物可能导致视觉刺激，皮肤刺激和肾脏损害，以及对人类和动物的中枢神经系统产生损伤，对人类社会构成严重威胁。

四环素（TC）已作为有效的抗生素被广泛应用于应对人类和动物感染治疗，常在各种环境基质中被检测到。TC在环境中的存在可能导致抗生素抗性问题，这会对我们的日常生活和生态平衡构成严重威胁。然而，由于稳定的化学结构和对生物降解的顽固性，TC不能通过常规的废水处理方法有效地除去，而一些光催化剂具有通过光催化降解除去四环素的能力。

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