Ni-Laγ-Al2O3催化剂制备、表征及其合成气甲烷化性能的研究

论文总字数：28097字

摘 要

本文利用了浸渍法与共沉淀法分别制备了不同负载比的Ni-La/γ-Al₂O₃双金属催化剂。通过对实验，我们研究了两种方法最佳的反应温度和空速条件；负载比对催化剂催化活性的影响；助剂La对催化剂的影响以及相应催化剂的寿命问题。最终得出浸渍法最佳反应温度为200℃～350℃，共沉淀法最佳反应温度为220℃～330℃，最佳空速都选为30000 ml/(g·h)。两种催化剂的最佳负载比Ni/La比为3:1，此时的Ni-La催化剂表现出良好的催化活性与经济性。添加助剂La之后，催化剂活性得到提高且稳定性更好。浸渍法与共沉淀法得到的15Ni-5La/γ-Al₂O₃催化剂寿命均在12-15 h左右。

本次试验中，浸渍法制备的催化剂效果略好于共沉淀法。达到最佳实验效果的15Ni-5La/γ-A1₂O₃催化剂的CO的转化率接近100 %，CH₄的选择性可达80 %以上（浸渍法可达90 %以上）。

关键词：Ni/La双金属催化剂，浸渍法，共沉淀法，负载比，助剂La

A Study on Ni-La / γ-Al₂O₃ catalyst preparation, characterization and Performance of Syngas methanation

Abstract

In this thesis, we adopted the impregnation method and the coprecipitation method to prepare Ni-La / γ-Al₂O₃ bimetallic catalysts with different load ratios. According to experiments, we discussed the optimum reaction temperature and air velocity in two methods; the influence of load ratio on catalyst activity; the impact of the promoter La and issue o f life span of catalyst. The experimental results indicated that the optimum reaction temperature of impregnation method is 200 ℃ ~ 350 ℃, the optimum reaction temperature of coprecipitation method is 220 ℃ ~ 330 ℃, and the optimum air velocity is 30000 ml / (g • h). Both two catalysts’ optimum load ratio (Ni / La ratio) is 3: 1. Under the circumstances, the Ni-La catalyst showed excellent catalytic activity and economical efficiency. After adding the promoter La, the catalyst activity is enhanced and catalyst has the better stability. The life span of both 15Ni-5La / γ-Al₂O₃ catalysts prepared by impregnation method and coprecipitation method were about 12-15 h.

In our experiments, the activity of the catalysts prepared by impregnation method is slightly better than coprecipitation method. The results demonstrated that the conversion rate of CO in the optimum experiment 15Ni-5La / γ-A1₂O₃ is close to 100% and the selectivity of CH₄ up to 80% (impregnation method up to 90%).

KEY WORDS: Ni/La bimetallic catalysts, impregnation method, coprecipitation method, load ratio, promoter La

目 录

摘要 ………………………………………………………………………………………………………Ⅰ

Abstract ……………………………………………………………………………………………… Ⅱ

1. 绪论 …………………………………………………………………………………………2

1.1 引言 ……………………………………………………………………………………2

1.2甲烷化反应催化剂 …………………………………………………………………………2

1.2.1贵金属催化剂 …………………………………………………………………………3

1.2.2 Ni基催化剂 ……………………………………………………………………………3

1.2.3 其他催化剂 …………………………………………………………………………5

1.3 助剂 …………………………………………………………………………………………5

1. 实验方法 …………………………………………………………………………………………7

2.1 实验方法简介 ………………………………………………………………………………7

2.2 实验试剂仪器介绍 …………………………………………………………………………7

2.3 甲烷化催化剂制备 …………………………………………………………………………8

2.3.1. 浸渍法制备Ni-La/Al₂O₃催化剂 ………………………………………………………8

2.3.2. 共沉淀法制备Ni-La/Al₂O₃催化剂 ……………………………………………………9

2.4 催化剂的表征方法 ………………………………………………………………………10

2.4.1. N₂物理吸附(N₂-physisorption)分析 …………………………………………………10

2.4.2. X射线衍射(XRD)分析 ………………………………………………………………10

2.5. 甲烷化反应 …………………………………………………………………………………10

1. 实验结果分析 …………………………………………………………………………………12
   1. 浸渍法Ni-La/γ-A12O3催化剂分析 ………………………………………………………12

3.1.1反应条件对甲烷化反应的研究 ………………………………………………………12

3.1.2负载比对Ni-La/Al₂O₃催化剂甲烷化催化活性的影响 ……………………………14

3.1.3催化剂寿命评价 …………………………………………………………………15

• 1. 共沉淀法Ni-La/γ-A12O3催化剂分析 …………………………………………………15

3.2.1 反应条件对甲烷化反应的研究 ………………………………………………………15

3.2.2助剂La对Ni-La/Al₂O₃催化剂甲烷化催化活性的影响 ………………………………16

3.2.3负载比对Ni-La/Al₂O₃催化剂甲烷化催化活性的影响 ………………………………16

3.2.4催化剂寿命评价 …………………………………………………………………17

3.3 两种制备方法对Ni-La/γ-A12O3催化剂活性性能的影响 ……………………………18

1. 总结 …………………………………………………………………………………………20

致谢 ………………………………………………………………………………………………21

参考文献（References） …………………………………………………………………………………22

1. 绪 论
   1. 引言

数百年来，伴随着工业的发展，化石燃料日益枯竭然而天然气需求量却持续上升，与此同时在工业生产之中产生了的CO₂引起了日益严重的生态问题，全球变暖趋势日益严重。从而利用煤炭、热解气或生物质的合成气甚至 CO₂ 进行甲烷化的技术受到科学界的日益重视。

我国有着富煤、少气、贫油的能源结构特点，同时煤炭资源将近 80%是通过燃烧直接转化利用的^[1]，能源资源的梯级利用率较低，这样的利用现状不但造成了高值部分的煤炭资源的极度浪费，并且热能的利用率较低，也导致了大量污染物的排放。基于这样的现状，在我国将煤炭资源高效、低碳、洁净的利发展利用有着举足轻重的意义。

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