新型甘油芳构化催化剂制备及性能研究

论文总字数：29469字

摘 要

随着环境污染与不可再生能源消耗问题的不断加剧，生物柴油的开发利用愈发受到关注，然而伴随而来的是副产物甘油的大量过剩问题。已有研究表明在HZSM-5催化下，烷烃、醇类的芳构化反应一般只得到苯、甲苯、二甲苯、三甲苯和甲基萘等十余种芳烃。因此，将粗甘油通过芳构化反应转化为高附加值的轻质芳烃是粗甘油资源化利用的重要途径之一。但HZSM-5在甘油芳构化反应中的催化活性与稳定性仍有很多缺陷，如催化剂易失活、芳烃收率不高等。所以，我们通过引入活性金属来改善HZSM-5在甘油芳构化反应中的催化性能，使其具备更高的催化活性、选择性和更长的寿命。

本文使用浸渍法制备了Zn负载HZSM-5催化剂，并以Zn负载的HZSM-5催化剂为基础引入了第二种金属，（如Sn、Ag、La、Co等）考察其对于甘油芳构化反应的影响，通过N₂物理吸附脱附法（BET）、程序升温氨脱附法（NH₃-TPD）以及X射线衍射法（XRD）三种技术对所制备好的催化剂进行物化性质表征，并通过甘油芳构化反应对其催化性能进行测定。

关键词：甘油芳构化，HZSM-5，浸渍法，金属负载

Abstract

With the continuous intensification of environmental pollution and non-renewable energy consumption, the development and utilization of biodiesel have attracted more attention. However, there has been a large surplus of by-product glycerol.It has been shown that HZSM-5 is used as a catalyst for the reaction, and the aromatization of alkanes and alcohols generally results in more than ten kinds of aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene, xylene, trimethylbenzene, and methylnaphthalene.However, there are still many defects in the activity and stability of HZSM-5 in the Conversion of glycerol to aromatic hydrocarbons, such as the catalyst is easily deactivated, and the aromatics yield is not high. Therefore, we have improved the catalytic performance of the Conversion of glycerol to aromatic hydrocarbons by introducing active metals, making it more selective, more active, and longer.

In this thesis, Zn/HZSM-5 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation.A second metal was introduced based on the Zn/HZSM-5.The physicochemical properties of the prepared catalysts were characterized by N2 physisorption method (BET), temperature-programmed ammonia desorption (NH3-TPD) and X-ray diffraction (XRD) methods and we tested their Catalytic performance by the Conversion of glycerol to aromatic hydrocarbons.

Keywords:Conversion of glycerol to aromatic hydrocarbons; HZSM-5; incipient wetness impregnation; Metal load

目 录

摘要 ………………………………………………………………………………………………Ⅰ

Abstract …………………………………………………………………………………………...Ⅰ

第一章 绪论 ………………………………..……………………………………………………..1

1.1 引言 .………………………………………………………………………………...1

1.2 生物柴油的概述 ....…………………………………………………………………...2

1.3 甘油的概述 ....………………………………………………………………………...2

1.3.1 甘油的性质及应用 ....…………………………………..……………………..2

1.3.2 甘油的生产及市场 ....…………………………..……………………..………2

1.4 BTX的概述 ....……………………………….…………………..……………………3

1.4.1 BTX的简介及应用 …………………………..…………………………..........3

1.4.2 BTX的生产 …………………………………………..………………………..3

1.5 甘油芳构化反应 ….……………………………………………..……………………4

1.5.1 甘油芳构化反应研究进展 ……………………………………………………4

1.5.2 甘油芳构化反应的反应路线 …………………………………………………4

1.5.3 ZSM-5分子筛的概述 ……………………………………………………..…..5

1.5.4 HZSM-5在催化芳构化中存在的问题 …………………………………….…6

1.5.5 HZSM-5的改性研究 ………………………………………………………….6

1.5.6 HZSM-5甘油芳构化中工艺条件的影响 ………………………………….…6

1.6 甲醇芳构化反应 ……………………………………………………………………...7

第二章 实验部分 ………………………………………………………………………………....8

2.1 实验试剂及仪器 …………………………………………………………………..….9

2.2 金属改性HZSM-5催化剂的制备 ………………………………………………..…9

2.3 金属改性HZSM-5催化剂的表征 ………………………………………………..…9

2.4催化剂的活性及稳定性测试 …………………………………………………………9

第三章 金属改性HZSM-5催化剂及其催化甘油芳构化性能研究 ……………………….….11

3.1 引言 ………………………………………………………………………………….11

3.2 金属改性HZSM-5催化剂结构的表征 …………………………………………….11

3.2.1 金属改性HZSM-5催化剂的XRD分析 ……………………………………11

3.2.2 金属改性HZSM-5催化剂的比表面积及孔道情况分析 …………………..12

3.2.3 金属改性HZSM-5催化剂的酸性变化情况分析 …………………………..13

3.3 双金属改性HZSM-5催化剂对甘油芳构化催化性能的影响 ……………………15

3.4 本章小结

结论 ………………………………………………………………………………………………16

致谢 ……………………………………………………………………………………………..17

参考文献（References）………………………………………………………………………….18

第一章 绪 论

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