论文总字数：27405字

摘 要

生物质是资源丰富的可再生能源，制备液体燃料需要进行生物油提质，生物油提质的常用手段是催化热解。催化热解需要选取合适的催化剂，微孔分子筛HZSM-5择形效果好，但是孔径小，大分子难以进入，易结焦；介孔分子筛MCM-41孔径大，但是催化效果不是很理想。在HZSM-5表面覆盖一层MCM-41就可以有效减少结焦率。

采用水热合成法合成具有微孔-介孔复合结构的HZSM-5/MCM-41分子筛，并用XRD表征结构，BET测比表面积，孔径，孔容。本文合成了不同晶化时长的HZSM-5/MCM-41分子筛，晶化时长不同，合成的分子筛中的HZSM-5与MCM-41的质量比不同，对其比表面积和催化性能都会造成不同的影响。晶化时长不够产物不能成型，晶化时间过长，包裹的MCM-41过多，催化剂性能下降。晶化时间应该在48-72h之间，晶化时间为60h的催化剂催化性能最好。

研究了多级孔道分子筛在松木屑催化热解中的表现。和HZSM-5比较，对于芳香烃的选择性由15.5%提高到了41%，烯烃和芳香烃的总产率也由1.9%提高到了2.8%。可见，多级孔道分子筛可以使生物质的大分子充分分解产生更多的芳香烃、烯烃产物。芳香烃产物中更想得到的BTX也要比纯HZSM-5要多。说明多级孔道结构可以让大分子反应更加充分。

关键词：生物质；催化热解；多级孔道分子筛；HZSM-5/MCM-41；

Abstract

Biomass is a resource-rich renewable energy, bio‐oils must be upgraded when preparation of liquid fuels, the common method is catalytic pyrolysis.Catalytic pyrolysis needs to select the appropriate catalyst. The microporous molecular sieve HZSM-5 has good effect, but the pore size is too small for macromolecule to enter and easy to coke.; mesoporous molecular sieve MCM-41 has a large pore size, but the catalytic effect is not ideal.In the HZSM-5 surface covered with a layer of MCM-41 can effectively reduce the coking rate.

The HZSM-5 / MCM-41 molecular sieves with microporous-mesoporous composites were synthesized by hydrothermal method. The structures were characterized by XRD, BET specific surface area, pore size and pore volume.The HZSM-5 / MCM-41 molecular sieves were synthesized and their crystallization ages were different. The mass ratio of HZSM-5 and MCM-41 in the synthesized molecular sieves was different. Performance will have different effects. If crystallization time is too shorht the product can’t form, if crystallization time is too long, MCM-41 is too much, catalyst performance decreased. Crystallization time should be between 48-72h, crystallization time of 60h catalyst catalytic performance is best.

The performance of multi - stage molecular sieves in catalytic pyrolysis of pine wood was studied. Compared with HZSM-5, the selectivity of aromatic hydrocarbons increased from 15.5% to 41%, and the total yield of olefins and aromatic hydrocarbons increased from 1.9% to 2.8%. It can be seen that the multistage pore molecular sieves can make the macromolecules of the biomass fully decompose to produce more aromatic hydrocarbons and olefin products. Aromatic hydrocarbon products are more likely to have more BTX than pure HZSM-5. Indicating that the multi-stage pore structure can make the macromolecule reaction more fully.

KEYWORDS: Biomass; Catalytic pyrolysis; Multi-stage molecular sieves; HZSM-5/MCM-41

目录

摘要 I

Abstract II

第1章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2国内外的研究现状 2

1.2.1生物质催化热解技术 2

1.2.2生物质热解催化剂 3

1.3本课题的研究目的和研究内容 6

1.3.1 研究目的 6

1.3.2 研究内容 6

第2章 催化剂的合成与表征 8

2.1实验试剂与仪器设备 8

2.1.1实验试剂 8

2.1.2实验仪器设备 9

2.2.1 ZSM-5/MCM-41的制备 9

2.2.2 离子交换 9

2.2.3 合成MCM-41 9

2.3 催化剂表征 10

2.3.1 Ｘ射线衍射分析(XRD） 10

2.3.2 Ｎ_２吸附-脱附分析（BET） 13

第3章 催化剂在生物质热解中的应用 19

3.1热解实验过程 19

3.1.1 实验准备 20

3.1.2 实验步骤 20

3.2热解结果 22

第4章 总结与展望 26

4.1总结 26

4.2展望 27

参考文献 28

致 谢 32

绪论

研究背景

生物质可以用于制备液体燃料，有可能替代化石能源，被给予厚望。生物质是一种可再生能源，相较于其他燃料，具有社会，政治和经济优势。对化石燃料短缺和由化石燃料使用带来的环境问题的日益关注，确保了可再生生物质资源将在未来发挥越来越重要的作用^[1]。利用生物质的方法有很多，快速热解技术提供了一种将生物质转化为液体生物油的现成手段^[2]。

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