烧结烟气SCR脱硝催化剂的制备及成型研究

论文总字数：35695字

摘 要

：因为具有低能耗和发展前景广等优势，氨气（NH₃）低温选择性催化还原（SCR）氮氧化物（NOx）技术收到了大家的关注。而今催化剂的抗硫性能以及低温催化剂工作效率成为了SCR技术的重中之重。本文以Mn_0.4Ho_0.2/TiO₂催化剂为基础，加入稀土元素钬（Ho）对催化剂进行改性，以求达到抗硫性能的提高以及低温催化剂工作效率的稳定。

本文通过浸渍法制备超低温SCR脱硝催化剂，通过对催化剂的效率进行测定，60℃催化到100℃化剂的工作区间内，100℃区间时催化剂效率最高，在所制备的四种配比的催化剂中，掺杂了稀土元素钬所占摩尔比为0.2时效率最高。实验表明，Ho的掺杂促使更多的中间活性物种出现，提高了催化剂的活性，对低温SCR催化剂起着至关重要的作用。同时，对SCR低温催化剂进行了硫中毒以及再生实验，通过脱硝效率的测定，来比较催化剂的抗硫性能以及再生能力。最后采用模压法制备蜂窝状Mn_0.4Ho_0.2/TiO₂催化剂，并对催化剂进行脱硝效率测定。结果表明，掺杂了稀土元素Ho的Mn_0.4Ho_0.2/TiO₂催化剂成型后，脱硝效率在超低温工作窗口能维持较高水平。

关键词：选择性催化还原；超低温；钬；成型工艺

Study on sulfur poisoning and molding of SCR denitration

Catalyst

03213743Qin Jianfeng

Supervised by Zhang Yaping

Abstract：Ammonia (NH3) low temperature selective catalytic reduction (SCR) nitrogen oxide 

(NOx) technology has received much attention because of its low energy consumption and wide development prospects. Now the catalyst's anti-sulfur performance and low temperature catalyst efficiency has become the top of the scr technology. Based on the catalyst, the rare earth element holmium (Ho) was added to modify the catalyst in order to improve the sulfur resistance and the stability of the low temperature catalyst. 

In this paper, the catalysts for the impregnation of holmium with different compositions were compared by the preparation, molding and efficiency of the modified catalyst, and the regeneration efficiency of the catalyst after poisoning was studied. In this paper, a variety of characterization techniques were used to study the microstructure and physicochemical properties of the catalysts. In this paper, the ultra-low temperature SCR denitration catalyst was prepared by impregnation method. The efficiency of the catalyst was measured. The catalyst efficiency was the highest at 100  in the working range of 60 ℃ to 100 ℃. In the four kinds of catalysts, the molar ratio of rare earth element holmium to 0.2 was the highest. At 100 ℃ the denitration efficiency is 80%. Experiments show that the doping of Ho leads to the emergence of more intermediate active species, which improves the activity of the catalyst and plays a crucial role in the low temperature SCR catalyst. In this paper, sulfur poisoning and regeneration process of SCR low temperature catalyst were carried out, and the sulfur resistance and regeneration ability of the catalyst were compared by the determination of denitrification efficiency. At the end of this paper, honeycomb catalyst was prepared by molding method, and the denitration efficiency of the catalyst was determined.The results show that the denitrification efficiency can be maintained at a high level in the ultra - low temperature working window after the catalyst is doped with rare earth element Ho.

Keywords: SCR; low-temperature; Ho; forming process

目录

摘要 3

Abstract 4

目录 5

第一章 绪论 7

1.1研究背景及意义 7

1.2超低温SCR脱硝催化剂研究进展 7

1.3SCR脱硝催化剂硫中毒及再生方法研究进展 8

1.4蜂窝状脱硝催化剂成型工艺研究进展 9

1.5本文的研究目的及研究内容 10

1.5.1研究目的 10

1.5.2研究内容 10

1.6 技术路线 11

第二章 实验系统和方法 13

2.1引言 13

2.2实验试剂 13

2.3实验仪器和设备 13

2.4粉末状催化剂的制备 14

2.5催化剂活性评价 14

2.6催化剂的表征方法 15

2.7本章小结 18

第三章 锰基超低温SCR催化剂脱硝性能研究 19

3.1引言 19

3.2Ho改性Mn/TiO₂催化剂的脱硝性能研究 19

3.2.1催化剂比表面积及孔容孔径测试 20

3.2.2催化剂晶相鉴定 21

3.2.3催化剂氧化还原能力分析 21

3.2.4催化剂表面酸性分析 22

3.2.5 催化剂NH₃原位红外研究 22

3.3本章小结 24

第四章 锰基超低温SCR脱硝催化剂硫中毒及热还原再生研究 25

4.1引言 25

4.2实验设计 25

4.2.1硫中毒实验设计 25

4.2.2再生实验设计 25

4.3催化剂硫中毒实验及再生实验 25

4.3.1催化剂硫中毒实验 25

4.3.2催化剂再生方法研究以及优选 27

4.4本章小结 27

第五章 蜂窝状超低温SCR脱硝催化剂的成型工艺研究 29

5.1引言 29

5.2蜂窝状催化剂的成型工艺研究 29

5.2.1成型方法的确定 29

5.2.2成型助剂的优选 31

5.3蜂窝状催化剂活性评价 38

5.4本章小结 39

第六章 总结与建议 41

6.1全文总结 41

6.2建议与展望 42

参考文献 43

第一章 绪论

1.1研究背景及意义

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