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摘 要

离子液体因其可设计性和“零”蒸汽压的特性能在溶解大多数催化剂的情况下保证其高稳定性，同时便于分离一些有机物。杂多酸作为一种具有高氧化性的双相催化剂，能够绿色高效的实现反应的双功能性以及高选择性。首先通过2-溴乙胺氢溴酸盐和吡啶在乙酸条件下合成离子液体前驱体，再将其与丙烯酰胺结合生成离子液体。通过红外及热重的方式对催化剂进行表征发现该催化剂对苯甲醇在30%H₂O₂的催化使用中，最佳反应温度是90 ℃，反应时间是4 h，苯甲醇与双氧水用量均为10 mmol，催化剂用量0.1 g。由于催化剂属于非均相体系，便于回收及重复使用。本文考察了一次回收后的催化剂活性，发现仍保持较好的活性，达到预期效果。

关键词：离子液体；杂多酸；醇氧化；非均相体系

Organic Alcohol Oxidation Performance of Heteropolyacid Catalyst

Abstract

Due to the designability and the speciality of ‘ZERO’ vapor pressure, ionic liquid, which maintains high stability while dissolve most catalyst and is able to separate some organics. Heteropolyacid, a biphasic catalyst of high oxidation, can produce bi-functional reaction with high selectivity environmentally and efficiently.

In this paper, firstly, the Ionic Liquid precursor is synthesized by 2-Bromoethylamine and pyridine with acetic acid. Then, the Ionic liquid is synthesized by the precursor and acrylamide. This catalyst is characterized by FR-IT, TG and other methods.

A series of experiments show that during the process of catalysing benzil alcohol in 30% H₂O₂,the optimal reaction temperature is 90 ℃，reaction time is 4 h, with 10 mmol benzil alcohol and hydrogen peroxide, 0.1 g catalyst. Since this catalyst belongs to heterogeneous system, it’s convenient to recycle. This paper also investigated the activity of the primary recycled catalyst and found it remains in high activity, which achieves our expectation.

Keywords: Ionic Liquid; Heteropoly Acid; Alcohol Oxidation; Heterogeneous System

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪 论 1

1.1 醇氧化 1

1.2 杂多酸 1

1.2.1 杂多酸在氧化反应中的应用 1

1.3 离子液体 1

1.3.1 离子液体在其他领域中的应用 2

1.3.2 离子液体的醇氧化 3

1.4 选题意义 3

第二章 实验部分 4

2.1 实验药品和仪器 4

2.1.1 实验药品 4

2.1.2 实验仪器 4

2.2 催化剂的制备 5

2.2.1 催化剂制备的实验步骤 5

第三章 实验数据及分析 8

3.1 催化剂表征 8

3.1.1 傅立叶红外谱图 8

3.1.2 热重分析 9

3.2 数据处理 9

3.2.1 不同催化剂对反应的影响 9

3.2.2 反应温度对反应的影响 10

3.2.3 反应时间对反应的影响 11

3.2.4 催化剂用量对反应影响 12

3.2.5 催化剂回收重复利用 13

第四章 结 论 15

4.1 [Gloy-Pipe-Arcy]PW催化剂结构 15

4.2 最佳反应条件 15

4.3 催化剂的重复利用性 15

致谢 16

参考文献 17

第一章 绪 论

1.1 醇氧化

醇氧化指醇以液态的形式参加反应通过氧化的方式生成醛或酮的反应，在现代化学工艺中，很多的醛酮物质被广泛应用在化学纤维、橡胶、工业涂料、医疗等方面，而传统的工艺又比较复杂且污染较大，因此设计环保清洁的醇氧化方式被广泛关注，双氧水作为绿色工艺中有效的氧化剂得到很多业内人士的认同及使用，所以本论文也是基于此出发拟用双氧水作为氧化剂。

1.2 杂多酸

对于杂多酸和杂多酸盐，我们将之统一称作杂多化合物。它是一种多核配合物，其中由杂原子及多原子通过配位的方式组合成的一种新型的多元酸。杂多酸同时具有强酸性及强氧化性，是一种具有双功能的催化剂。同时，它还有其特殊的“假液相”性，使得它的反应比较完全，性能优越于其他非液相催化剂。近年来，化学工艺的发展使得人们将传统的二级结构进行优化，扩大了其在合成中的应用，使得研究人员有更广阔的选择来面对特定的反应。杂多酸的结构为八面体与四面体通过不同的方式结合。齐欣^[1]等在相转移的情况下适用杂多酸催化剂进行环氧化苯乙烯，结果得出结果发现，具有很高的选择性跟催化活性，最终产品的产率也比较理想，在80%以上。夏金魁等^[2]在使用磷酸氢二钾作为助催剂来进行磷钨杂多酸季胺盐催化氧化双氧水来进行环氧化环己烯实验，最终结果是产率在60%以上，表明了催化剂的活性，同时催化剂的选择性在98%以上，这种同类的反应中，双氧水是一种比较廉价的氧化剂，同时由于双氧水氧化后产物是水，相对而言符合环保的要求。单纯的杂多酸作为一种催化剂的时候，杂多酸还是比较容易溶解在极性溶剂中，不便于多相反应。

1.2.1 杂多酸在氧化反应中的应用

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