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摘 要

煤炭是我国主要的能源，但燃煤烟气中硫化物会对环境和人类健康造成不利的影响。因此，研究SO₂与H₂S气体在不同条件下的吸附特性具有重要的现实意义。本文以沸石分子筛MFI为吸附材料，以SO₂与H₂S为吸附质，采用巨正则蒙特卡洛分子模拟方法研究单组份和多组分气体在分子筛中的吸附行为。结果表明：单组份SO₂和H₂S在MFI沸石中的吸附等温线均符合Langmuir方程；在低压条件下，吸附量随着压力的升高而迅速增加；相同条件下H₂S的吸附量大于SO₂的吸附量；SO₂与H₂S混合气在MFI分子筛中发生竞争吸附，随着压力的增大，H₂S的吸附量逐渐超过SO₂。

关键词：SO₂，H₂S，MFI分子筛，吸附，模拟

Abstract：Coal is chinese major energy, however, sulfur dioxide (SO₂), hydrogen sulfide (H₂S) and other sulfur compounds from flue gas can harm the environment and human health. Therefore, study on the adsorption characteristics of SO₂ and H₂S under different conditions has important practical significance. In this paper, MFI zeolite was used as an effective adsorbent, SO₂ and H₂S were used as adsorbates. Adsorption behaviors of SO₂, H₂S and their mixtures in MFI zeolite was studied using Grand Canonical Monte Carlo method (GCMC). The results showed that adsorption isotherms of SO₂ and H₂S pure component on the MFI zeolite could be fitted by Langmuir equation. The adsorption capacity increased rapidly with an increase in pressure when pressure was low. Adsorption capacity of H₂S was larger than that of SO₂ under the same conditions. SO₂ and H₂S mixture indicated competitive adsorption on MFI zeolite. The adsorption amount of H₂S exceeded that of SO₂ with an increase in pressure.

Keywords: SO₂, H₂S, MFI zeolite, adsorption, simulatione

目 录

1 前言 3

1.1二氧化硫与硫化氢的吸附分离技术与吸附剂研究概况 3

1.1.1 二氧化硫与硫化氢的吸附分离技术 3

1.1.2二氧化硫与硫化氢的吸附剂研究概况 3

1.2分子模拟技术 4

1.3分子模拟国内外研究进展 5

1.4本文主要研究内容 5

2 模拟方法与吸附剂参数 5

2.1模拟方法 5

2.1.1量子力学方法 6

2.1.2分子力学 6

2.1.3蒙特卡洛法 6

2.1.4分子动力学法 6

2.2吸附剂参数 7

2.2.1沸石分子筛 7

2.2.2模拟采用的分子筛模型及设置 8

3 结果与讨论 10

3.1二氧化硫与硫化氢在MFI沸石分子筛上的单组份吸附 10

3.1.1单组份吸附等温线 10

3.1.2亨利常数 13

3.1.3吸附热 14

3.1.4吸附质分子的粒子云分布 15

3.2二氧化硫与硫化氢在MFI沸石分子筛上的混合吸附 16

3.2.1混合组分的吸附等温线 16

3.2.2混合组分吸附质分子的粒子云分布 17

结论 18

参考文献 19

致谢 20

1 前言

随着石油天然气勘探开发的不断深入，含硫化氢腐蚀介质的油气田相继发现，对硫化氢的研究引起了人们高度的重视。H₂S是一种有毒的、有臭鸡蛋气味的气体，主要产生于石油炼制、天然气脱硫、石油化工、炼焦和煤气化等过程。随着硫化氢气体的消耗和排放日益增多，在造成严重环境污染的同时也引起管道和设备的腐蚀，催化剂中毒等严重后果。

二氧化硫是当今世界上的主要大气污染物之一，它会造成酸雨，环境污染，对人类健康也造成严重影响。我国是以煤炭为主要能源的国家，全国90%的二氧化硫都是来自煤炭的燃烧。如何控制SO₂排放量已经成为广大科研工作者面临的一大问题^[1]。

目前，脱除硫化氢和二氧化硫等气体的研究较多，但现有脱除和运行费用较高，效果也不是太理想，占地面积也较大。如何提高脱硫剂的吸附容量对脱硫方法至关重要，而分子筛由于比表面积大和孔径均匀的独特优点被广泛用作吸附剂。为此，本文选择沸石分子筛MFI来模拟对这两种气体的吸附行为。

1.1二氧化硫与硫化氢的吸附分离技术与吸附剂研究概况

1.1.1 二氧化硫与硫化氢的吸附分离技术

随着科技的进步，硫化氢和二氧化硫的分离取得飞速的进展。脱硫方法主要可分为干法和湿法^[2]，干法脱硫是以固定氧化剂、吸收剂或吸附剂吸附硫化氢。干法脱硫中最常用的是氧化铁法，但其脱硫成本高，脱硫条件苛刻，脱硫剂再生困难，用后的吸附剂一般都没利用价值，有的还会造成二次污染，而且更换脱硫剂的操作还不能连续。

气体吸附分离技术是近年发展较快的一项新技术，该技术具备投资小、能耗低、可操作性强和分离纯度高等优点。根据吸附剂再生方式，吸附法又分为变压吸附和变温吸附法两类。变压吸附技术在工业上得到广泛认可，很多设备已经大规模投入生产，效果也不错，而对于二氧化硫和硫化氢吸附分离技术^[3]的核心是选择合适的吸附剂。

1.1.2二氧化硫与硫化氢的吸附剂研究概况

目前常用的吸附剂很多，包括沸石、活性炭、改性活性炭、金属有机框架化合物和共价有机框架化合物等。

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