论文总字数：22302字

摘 要

：采用多巴胺改性氮化碳(PDA@g-C₃N₄)添加到聚乙烯醇(PVA)中制备出具有优异的乙醇/水分离性能和水分子通道的高度选择性有机-无机杂化膜。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线衍射(XRD)等对形成的超细纳米孔氮化碳结构进行表征。由于多巴胺(DA)、氮化碳、琥珀酸(Sa)和聚乙烯醇之间具有相互作用，使得纳米复合膜具有抗溶胀性和机械性能稳定性。此外，多巴胺改性氮化碳的加入，也可以进一步的提高膜的亲水性和热稳定性。杂化膜(CPVA-PDA@g-C₃N₄/PAN)的总渗透通量和分离因子可以达到3415 g/(m²h)和37.5，和交联的纯聚乙烯醇膜(CPVA) (通量和分离因子为2337 g/(m²h)和11.2)相比较而言，该膜可以同时有效的提高杂化膜的分离性能，也就是我们所说的打破了“trade-off”效应。对该膜的亲疏水性和机械强度进一步测试可知，膜的接触角下降到42.9°，拉伸强度达到了40.19 MPa，弹性模量为448.61 MPa。

关键词：渗透汽化脱水；水选择性；纳米复合膜；聚乙烯醇

Abstract: Highly water-selective hybrid membranes with excellent water/ethanol separation performance and superior water channels were fabricated by incorporating polydopamine modified g-C₃N₄ nanosheets (PDA@g-C₃N₄) into a poly(vinyl alcohol) (PVA) matrix. Due to the strong interfacial interactions among dopamine (DA), g-C₃N₄, succinic acid (Sa) and the PVA matrix, the hybrid nanocomposite membranes showed both high swelling resistance and mechanical stability. Furthermore, the addition of PDA@g-C₃N₄ can significantly improve the membrane’s hydrophilicity and heat-resistance properties. Importantly, membrane permeability improved greatly because the ordered alignment and the regular pore structure of g-C₃N₄ resulted in ordered water channels for rapid transportation of water molecules. The total flux and separation factor of this new membrane can reach about 3415 g/(m²h), and 37.5 for 90% wt.% ethanol, respectively. Compared with the cross-linked pure PVA membrane (2337 g/(m²h) and 11.2), the flux and separation factor can be improved simultaneously. Namely, the composite membrane can break the “trade-off effect” effectively. The contact angle of the membrane was reduced to 42.9 °, the mechanical strength was reached up to 40.19 MPa, and the tensile modulus was 448.61 MPa, which was further tested by the hydrophobicity and mechanical strength of the membrane.

Keywords: pervaporation dehydration, water-selective, nanocomposite membrane, poly(vinyl alcohol)

目 录

1 前言 4

1.1 渗透汽化 4

1.1.1 渗透汽化简介 4

1.1.2 渗透汽化的分离原理及传质机理 4

1.2 渗透汽化技术在有机溶剂脱水方面的应用 6

1.3 渗透汽化脱水膜材料 8

1.3.1 有机高分子膜 8

1.3.2 无机膜 8

1.3.3 有机-无机杂化膜 9

1.4 本文研究内容 10

1.4.1 本文研究的背景和意义 10

1.4.2 本文研究的内容 10

2 实验部分 11

2.1 实验仪器和试剂 11

2.2 氮化碳及改性氮化碳的制备 12

2.3 CPVA-PDA@g-C₃N₄/PAN膜的制备 12

2.4 实验测定和分析方法 13

2.4.1 膜的表征 13

2.4.2 膜渗透汽化性能的测定 13

3 结果与讨论 15

3.1 多巴胺改性氮化碳纳米颗粒的制备 15

3.2 膜的亲疏水性 16

3.3 膜的形貌 17

3.4 膜的机械强度 18

3.5 膜的渗透汽化性能 19

3.5.1 制备条件对分离性能的影响 19

3.5.2 操作条件对分离性能的影响 20

3.6 与PVA膜分离性能的比较 21

结 论 23

参考文献 24

致 谢 26

1 前言

1.1 渗透汽化

1.1.1 渗透汽化简介

渗透汽化（Pervaporation，简称PV）又名全蒸发或渗透蒸发^[1]，渗透汽化是利用膜前后两侧化学势的差距作为传质推动力，根据膜材料对原料液亲和性的不同和膜内传质阻力的不同实现高通量和选择性的一种新型膜分离技术，具有单级选择性好、操作简单、易于掌握、无需加压减少能耗、环境友好等优点，在热敏、近沸和共沸混合物的分离中显示出无可比拟的优势^[2]，在分离液体混合物、水溶液的醇化、有机混合物的分离，尤其是在痕量、微量物质的脱除，精馏难以处理的近、共沸物质、同分异构体的分离等方面更具有独特的优势。

“渗透汽化”一词最早由Kober^[3]于1917年提出后并未得到重视，直到20世纪中叶，渗透汽化才开始被越来越多的研究者关注，研究者通过制备各种渗透汽化膜和制造渗透汽化设备以验证渗透汽化分离技术可以在溶剂分离领域加以利用，同时快速发展的高分子合成技术大大地促进了渗透汽化膜的制备技术的提高。20世纪八十年代开始渗透汽化技术的研究进展进入了高速阶段，1982年，德国GFT^[4]（Gesell-schaft fűr Trenntechnik, hamburg, Germany）公司在巴西建立了第一个分离乙醇/水共沸混合物的渗透汽化装置，实现了渗透汽化技术在工业应用中的重大突破。此后，渗透蒸发在大规模工业应用中迅速发展。包括德国的PolyAn GmbH，瑞士的Sulzer Chemtech和英国的SMART Chemical Company Ltd.^{[5, 6]}在内的几家公司开始生产商用渗透汽化膜{!!! INVALID CITATION !!! , #0;Gallego-Lizon, 2002 #10;Luis, 2013 #9}。目前，全世界已有100多种渗透汽化装置在世界范围内建立起来，其中大部分是从有机-水混合物中分离水。。

1.1.2 渗透汽化的分离原理及传质机理

a）分离原理

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