微通道中乳液流变行为的数值模拟研究

论文总字数：24504字

摘 要

单分散的高品质乳液在生物医学、化学化工等领域有着广泛的应用.传统的乳液生产工艺大多伴随剧烈的振荡过程，导致乳液中液滴的单分散性差、稳定性低，在结构和尺寸分布上都具有无法避免的缺陷。因此，急需开发高效、可控的乳液制备方式。近年兴起的微流控技术具有高度集成化和自动化的优点，避免了振荡过程，对每一个液滴形成过程都能达到精确的控制，在高品质乳液的制备中具有重要的应用价值。采用十字型微通道制备的乳液单分散性好、均一度高、球形度好，并且流动状况易于控制，大大简化了乳液的制备过程，可用于多种流体的乳化，在生物分析、微化学反应等场合具有广阔的应用前景。

基于VOF相界面追踪方法，本文建立了十字型微通道中乳液形成过程的非稳态理论模型，数值研究了十字型微通道中乳液形成过程，给出了几种典型的流型演化，分析了通道角度对液滴尺寸和流型的影响，得到了以下结论：

（1）十字型微通道中，离散相和连续相形成的流动状态可以分为四种：挤压流(squeezing)、滴式流(dripping)、喷式流(jetting)、协流(co-flowing)。在挤压流中，离散相的破裂的驱动力来自于连续相的挤压，在这个过程中界面张力占主导。在滴式流和喷式流中，界面张力和粘性力的相互作用导致了离散相破裂成液滴。而在协流中，连续相的粘性力占主导。挤压流和滴式流模式下产生的液滴的大小是均匀、单分散度好，是理想的乳液生产方式；喷射流模式下产生的液滴的大小不均匀，不适于生产单分散的乳液；而协流模式下没有液滴生成。

（2）十字型微通道的角度对液滴的长度和流型的影响研究表明：改变十字型微通道的角度时，连续相和分散相的速度发生变化，导致通道口形成的液滴的体积发生变化，而液滴体积的变化最终反映在液滴长度的变化上。挤压流中液滴的长度会受到显著的影响，在通道的角度为90时，液滴的长度最短。但是，通道的角度对流型几乎不产生影响。

关键词：微通道；乳化；流变；VOF

Numerical Simulation of Emulsion Droplet Formation In Microfluidic Channels

Abstract

Monodisperse emulsions are wildly used in biomedical, chemistry and so on. The conventional emulsification techniques often involve mixing of two liquids in bulk processes and under turbulent regimes in order to enhance the breakup of drops. Emulsions formed from such processes are polydispersed and unstable as well as poorly controlled in both structure and size distribution. Alternatively, microfluidics which circumvent the vagaries of the bulk emulsification process provide a promising route for producing emulsions in a precise and controllable way by manipulation of individual drops. Microfluidic device with cross-junction have been widely used due to the unprecedented monodispersity, flexibility and efficiency. Furthermore, various kinds of materials can be used which makes this technique highly desirable for applications in biomedical analyses, lab on a chip and chemistry processes.

Numerical simulations of drop formation process in a cross-junction system is performed based on VOF method. The detailed hydrodynamic information involved is provided and the mechanisms of the drop formation modes are discussed. In addition, the effects the angle of the cross-junction is clarified:

(1) There are four flow regimes between two immiscible fluids in the cross-junction: squeezing, dripping, jetting and co-flowing. In the squeezing regime, the surface tension is the dominate force in breaking the dispersed phase into drops. While the competition between surface tension and the viscous force leads to drop formation in dripping and jetting regime. In the co-flowing regime, the viscous force is the main force. The drops produced under squeezing and dripping regimes are of the uniform size while the drops generated from jetting regime are polydispersed . Besides, no droplets are produced in co-flowing regime. This indicates that the squeezing and dripping regimes are ideal for producing monodispesed emulsions.

(2) By changing the angle of the cross-junction, we find that the length of the drops are influenced by the angle significantly. The velocity of the disperse phase and the continuous phase is changing with the angle of the cross-junction, leading to the variation of the volume of the drops, which is reflected by the length of the drops. However, the angel of the cross-junction have little influence on the flow regime.

KEY WORDS: microchannel; emulsification; rheology; VOF

目录

摘 要 II

Abstract III

第一章 绪论 1

1.1 课题的背景和意义 1

1.2 国内外研究现状 1

1.2.1 常见的分叉结构微通道 1

1.2.2 课题研究现状 3

1.3 本文的研究内容 6

1.4 本文的创新点 6

第二章 微通道中乳液流变过程的理论建模 8

2.1 引言 8

2.2 数学模型 8

2.3 边界条件 9

2.4 数值求解方法 10

2.5 网格疏密性检验 11

2.6 模型验证 11

第三章 乳液流变行为分析讨论 12

3.1 典型工况分析 12

3.2 挤压流 13

3.3 滴式流 15

3.4 喷式流 16

3.5 协流 17

3.6 十字通道的角度对液滴长度的影响 19

3.7 十字通道的角度对流型的影响 20

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

致谢 23

参考文献（References） 24

第一章 绪论

1.1 课题的背景和意义

乳液是指两种或多种互不相溶的液体的混合物，其中分散相离散的分布于连续相中。在乳液中，随着分散相液滴尺度的减小，乳液的稳定性会增加。对于乳液的品质，可以用多分散性来评价。多分散性定义为样本乳液中分散相液滴的直径与分散相液滴的平均直径之比的标准差，多分散性值低的乳液称为单分散乳液。单分散的乳液具有尺寸分布集中、形状一致、球形度高等优点^[1-6]。因此单分散乳液的制备的研究引起了国内外学者的广泛关注。

传统的生产乳液的方式是通过将分散相混入连续相中进行剧烈的震荡来产生乳液的，这种方式生产出来的乳液多分散性高、稳定性低，且可控性差，会造成原料的大量浪费，因此经济性不好^[7]。为了高效、经济地生产出高质量的乳液，科学家们发明出很多方法。其中微流控技术可以克服传统生产乳液技术的很多缺点，正逐渐发展起来。

微流控是一门包含物理、化学、生物和工程技术学科的交叉学科,目的是研究微尺度下的流体，通过利用十到百微米尺度下的微通道来传感、输送、检测和控制流体。微流体系统一般由注射泵、微通道、微型阀和微型传感器组成，从而对微流体的压力和流量等进行控制。基于液滴的微流控技术正快速发展，以满足生物、材料和医药等科技领域对于高品质乳液的使用。通过基于液滴的微流控装置，利用不互溶的流体间的相互作用，来生成特定单一尺寸的微液滴^[8]。

基于微流控技术的乳液生产工艺分为主动式和被动式，其中被动式占大多数。被动式主要依靠连续相流体的流场对分散相的界面进行控制，从而生成液滴。微流控装置可以避免使用移动部件并且对外部的驱动需求不大。微通道液滴的生成过程一般包含以下阶段：分散相通过驱动设备注入微通道中，连续相通过另一个驱动设备注入另一个微通道中，两相在分散相的通道出口处相遇，在界面张力、粘性力和惯性力等的综合作用下，分散相和连续相的界面会发生变形，在一定的条件下分散相会破裂，生成液滴。

微流控装置具体积小、高度集成化和自动化等优点，通过对微通道结构的设计，达到对局部流场的精确控制，从而对液滴的形成过程进行准确控制，进而可以制备特定要求的乳液。在微流控装置中，流体常常呈低雷诺数的层流流动，流动状况便于控制，从而简化了了乳液的制备过程。由于在微通道中，流体的流动是微尺度下的流动，有关研究发现，当微通道的几何尺寸缩小到一定程度时，流体的流动会与传统尺度下的流动有很大不同，随之尺度的微细，表面积与体积之比增大，凡是与尺寸有关的高次方呈正比的力，比如惯性力、电磁力等会相对减弱，而与尺寸的低次方成比例的粘性力、表面张力等的作用会显著增加^[9]。

综上所示，微流控装置作为一种高效可靠的生产乳液的装置，不仅在学术上有很重要的意义，是目前研究的重点，而且在生物医学和化工等领域有着广阔的应用场景。

1.2 国内外研究现状

目前，分叉结构微通道的两相流主要研究的是气泡和液滴在分叉通道中流动特性的研究，主要包括数值模拟和实验研究两个方面。通过数值模拟和实验研究，国内外的学者在乳液的生成、液滴在流场中的变化、乳液的输运和合并等方面取得了令人瞩目的结果。

1.2.1 常见的分叉结构微通道

（1）T型微通道

T型微通道也是一种常用的微通道结构，图1-1是一种典型的T型微通道结构。气体通道延伸进水平通道的部分称为气液混合区，空气从管道的上部进入，水从管道的左侧进入,在混合区混合,从出口流出,通道直径D为,空气通道长3D,水通道长6D,主管道长28D,混合区宽度为。气相进入气液混合区后，经过阻塞阶段、塌陷阶段和脱离阶段以后，气相在气液混合区的拐角处断裂，形成气泡，这种气泡称为Taylor气泡^[21]。

图1-1 T型微通道的结构

（2） Y型微通道

Y型微通道是T型结构正交微通道的变形，如图1-2所示，这种微通道的性质与T型微通道相似，常用于多项的混合以及生成气泡和液滴。Y型通道的角度的变化对液滴的尺寸影响比较小，但是相对于T型通道来说，Y型微通道可以得到缩颈直径、尺寸更小的液滴。因此，在乳化过程中，Y型微通道产生的液滴尺寸更小，乳化作用更好^[22]。

图1-2 Y型微通道的结构

（3）十字型微通道

本文采用了十字型微通道，通道的尺寸如图1-3所示。十字型微通包括了一个宽度为主通道（分散相入口）和两个宽度为的分支通道（连续相入口）。分散相（水）从主通道的入口被注入，连续相（油）从两侧的分支通道的入口被注入，在一定的条件下，分散相会被连续相挤压生成液滴。在十字型微通道中，我们可以观察到挤压流、滴式流、喷射流和协流这四种流型。

图1-3 十字型微通道的结构

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