改性MOFs材料制备、表征及CO2吸附性能

论文总字数：26416字

目 录

1绪论-------------------------------------------------------------------------------1

1.1论文研究的背景--------------------------------------------------------------------------------------1

1.2 捕集与分离-------------------------------------------------------------------------------------------1

1.2.1 CO₂减排控制措施------------------------------------------------------------------------------1

1.2.1.1提高能源利用率--------------------------------------------------------------------------- 1

1.2.1.2开发新能源----------------------------------------------------------------------------------1

1.2.1.3 CO₂捕集与封存----------------------------------------------------------------------------2

1.2.2 CO₂固体吸附剂研究进展---------------------------------------------------------------------3

1.2.2.1活性炭----------------------------------------------------------------------------------------3

1.2.2.2硅胶-------------------------------------------------------------------------------------------4

1.2.2.3沸石分子筛----------------------------------------------------------------------------------5

1.2.3 金属有机骨架-----------------------------------------------------------------------------------6

1.3 论文研究内容及方向-------------------------------------------------------------------------------7

2 实验内容-------------------------------------------------------------------------8

2.1 实验仪器----------------------------------------------------------------------------------------------8

2.2 原料和试剂-------------------------------------------------------------------------------------------8

2.3 样品合成步骤----------------------------------------------------------------------------------------9

2.3.1 Cu-BTC的合成---------------------------------------------------------------------------------9

2.3.2 MOF/GO的合成--------------------------------------------------------------------------------9

2.3.3 MOF/GO-Arg的合成--------------------------------------------------------------------------9

2.4 样品表征----------------------------------------------------------------------------------------------10

2.4.1 晶体结构分析-----------------------------------------------------------------------------------10

2.4.2 比表面积分析-----------------------------------------------------------------------------------12

2.4.3微观形貌分析------------------------------------------------------------------------------------13

2.4.4 红外光谱分析-----------------------------------------------------------------------------------14

3 吸附试验测定------------------------------------------------------------------16

3.1 搭建吸附试验装置----------------------------------------------------------------------------------16

3.2 吸附实验测定过程----------------------------------------------------------------------------------16

3.3 数据整理分析----------------------------------------------------------------------------------------18

3.4 实验结果与讨论-------------------------------------------------------------------------------------19

4 总结------------------------------------------------------------------------------21

致谢--------------------------------------------------------------------------------22

1 绪论

• 1. 论文研究的背景

由于全球大部分地区工业化迅速发展，导致全球气候急剧变化，北极冰川消融、海平面升高和全球温度较以前有明显升高现象等，造成人类和动植物赖以生存的家园-地球受到严重破坏^[1]。

化石类燃料（煤、石油和天然气等能源）大量开采和使用造成了二氧化碳、甲烷、氮氧化物、臭氧和氟化物等温室气体^[2]大量排放到地球大气中，导致全球气温升高，地球上生物的生存环境急剧恶化。而在上述温室气体中尤以二氧化碳排放的量所占总温室气体排放量的比例最高，其在温室效应中占主导地位，且由于其化学性质属于不活泼，稳定，在空气中不容易反应等，导致大气中CO₂的浓度持续升高，对全球温室效应的作用越来越明显，所以如何降低大气中CO₂的浓度是人类所面临的最主要也是最严重的挑战，CO₂的减排已成为如今国家、社会和学者所关注的焦点，引起每一个生活在地球上的人民的高度重视。

• 1. CO₂捕集与分离
     1. CO₂减排控制措施

CO₂减排控制的途径有多种，结合现有产生CO₂的排放源来看，现阶段最广为使用的主要有以下三种方法来实现CO₂的减排：①通过一定技术手段将化石燃料的燃烧利用效率大幅度提高，这样能减少其消耗量；②开发新的绿色能源来代替化石类能源；③通过特殊方法将CO₂捕集并且封存，减少CO₂排放到空气的量。

1.2.1.1 提高能源利用率

化石类能源燃烧效率的提高可以大幅度降低其使用量，从而减少燃烧过程中产生的温室气体对空气的排放量，要想提高能源利用效率，可以从以下两种方法进行：（一）改进化石类燃料的燃烧装置，增大空气（氧气）接触燃料的接触面积并且开发新型燃烧技术来使其充分燃烧，使传统化石燃料的能源转化效率大幅度提高；（二）引进或研究开发推广先进的节能技术，开发新型工艺减少化石燃料的消耗，从而达到CO₂减排的目的。

1.2.1.2 开发新能源

通过对新能源（清洁能源和可再生能源等）开发利用来替代原有化石能源以减少CO₂ 的产生，包括核能、风能、地热能、潮汐能、水能、生物质能源、风能和太阳能源。其中核能作为现阶段发展较为成熟的一种新型能源，被很多国家广泛利用研究，但是由于核能发电还没完全成熟，存在较大的风险，且危害较大（核辐射等造成危害不可复原），容易造成核燃料泄露，且成本较贵，其大规模应用受到限制；风力发电具有广阔的发展前景，但由于风速不稳定，产生的能量大小不稳定且风能的转换成有效能源的效率低及其相应的使用设备也不是很成熟，故只在小范围内使用；光伏发电具有无污染、分布广和应用形式多样等优点，受到国内外能源研究者广泛关注，但由于光伏发电受到光照的影响最大，利用时间，光能强度和光能的利用率不高，故现阶段还不能代替化石能源的作用；其他能源目前大多处于开发探索阶段，且有的能源受限因素比较多，相对技术不成熟，还需要多加探索。

1.2.1.3 CO₂捕集与封存

CCS技术(CCS,CO₂ Capture and Storage，如图1-1所示)是将CO₂通过特殊方法捕集后封存的一项综合的实用性较强的技术，作为现阶段降低大气中CO₂浓度的一种重要技术手段。CCS技术能够在较短时间内控制CO₂排放，降低CO₂的浓度，也是目前减缓大气中CO₂浓度持续升高的一种即效且成本相对较低的重要手段，目前被广泛应用于降低大气中的CO₂浓度。CCS技术成功的应用在能实现 CO₂减排目的下又能保持现有化石能源结构不变，不会对工业和经济造成很大危害，能持续运转，这样也能有足够的时间去开发新能源和其使用技术手段。CCS技术成功的应用在大气中CO₂减排不仅能起到保护我们居住的地球环境，而且又可对每个国家的社会经济发展起到保驾护航。所以，CCS技术成功的应用在大气中CO₂浓度的降低是当前最直接有效的CO₂减排途径。目前主要CO₂的捕集有如下三种：

①燃烧前捕集：燃烧前捕集CO₂^[3]主要是以燃烧装置以气化炉作为为基础的发电厂。首先，当化石类燃料与空气中的氧气在汽化炉内在压力较高的情况下发生富氧气化反应产生煤气（主要由CO和H₂组成）；等待煤气冷却后，将冷却的煤气通入特定的催化转化器中使其与水蒸汽（H₂O）发生反应(水煤气的变换反应)，这样煤气中的CO还原为CO₂，同时也产生更多的H₂；在特定的条件下将 CO₂将从混合气中分离出来，从而捕集封存，而在该反应中产生的大量H₂能很好的被当作燃料，转换成大量的能量。燃烧前捕集技术从整体上来讲：其所需捕集分离装置比较小即所占用的地理面积比较小，成本相应较小，整个过程所需能耗较低且在水煤气的变换反应中产生了大量的H₂，可供于转换成大量的能量，且在整个反应过程中能实现CO₂的控制及转化效率的调整；但是，由于整个反应过程中可靠性及稳定性还不太稳定，还需要提高调整。

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