赤铁矿和软锰矿对组氨酸吸附特征的研究

论文总字数：17771字

目 录

第1章 绪论 1

1.1 组氨酸的性质及其危害 1

1.1.1 组氨酸的性质 1

1.1.2 组氨酸的危害 1

1.2 组氨酸的处理方法 1

1.3 本论文主要研究目的及意义 3

第2章 实验材料与研究方法 4

2.1 药品与设备 4

2.1.1 化学试剂和药品 4

2.1.2 仪器设备 4

2.2 表征方法 5

2.2.1 X射线衍射 5

2.2.2 Zeta电位 5

2.3 组氨酸的吸附试验 5

2.3.1 pH-IS影响实验 5

2.3.2 pH-C₀实验 6

2.4 利用茚三酮测定组氨酸实验 7

2.4.1 氨基酸显色原理 7

2.4.2 配制显色剂-缓冲液 7

2.4.3 标准曲线测定 7

2.4.4 样品氨基酸浓度测定 8

第3章 结果与讨论 9

3.1 吸附剂的表征 9

3.1.1 XRD分析 9

3.1.2 Zeta电位 10

3.2 组氨酸标准曲线 11

3.3 pH-IS影响实验 11

3.4 pH-C₀影响实验 12

第4章 结论与展望 14

4.1 结论 14

4.2 展望 14

参考文献 15

致 谢 17

赤铁矿和软锰矿对组氨酸吸附特征的研究

孙灿

,China

Abstract: With the development of society and economy, people pay more attention to personal health, the requirements for the production of drinking water are becoming higher and higher, and the disinfection by-products produced by the process of water containing acids are also caused extensive concern, and excessive histidine will bring great harm to human health. Therefore, it is urgent to carry out the study and control of histidine in drinking water. In this paper, two kinds of mineral adsorbents were used as the research object to study the effect of hematite and pyrolusite on the removal of histidine from XRD, Zeta potential, pH-IS and pH-C₀. The adsorption behavior of histidine was analyzed systematically. The mechanism of histidine removal and possible industrial application prospects were discussed.

Key words: histidine; hematite; pyrolusite; adsorption.

第1章 绪论

1.1 组氨酸的性质及其危害

1.1.1 组氨酸的性质

在含矿物的溶液环境中，如果溶液呈碱性，那么氨基的游离将会被抑制，溶液中以酯基离子团为主。氨基酸以及它的产物（例如氨，高半胱氨酸和不对称二甲基精氨酸）在人体中的含量水平的升高是心血管疾病，氧化应激和神经障碍的致病因素^[1]。

组氨酸是构成人体蛋白质的氨基酸，也是组成一些功能蛋白质的主要氨基酸。组氨酸的残基及异吡唑环，是一些酶蛋白和功能蛋白质的功能部位或者功能基团。组氨酸具有特殊的生理功能，在代谢中起重要作用。饮用水中的组氨酸含量将影响人体内的组氨酸水平；药用组氨酸用量不当也将对体内组氨酸水平产生影响，甚至发生疾病^[2]。

1.1.2 组氨酸的危害

组氨酸似乎是毒性较高的氨基酸之一。高饮食组氨酸水平已被证明会对动物和人造成潜在的严重不良反应。在大鼠中，组蛋白补充低蛋白饮食会导致生长抑制和食物摄取；这些作用受高蛋白饮食调节^[3]。更重要的是，动物中高组氨酸摄入量导致高脂血症，高胆固醇血症和肝脏增大^[4,5,6]。据报道血浆铜的降低，膳食铜补充使高胆固醇血症逆转^[7]。在人类研究中，当四名超重/肥胖受试者给予24-64g/d组氨酸时，尿锌增加，头痛，乏力，嗜睡，恶心，厌食症，眼睛疼痛，视力改变，精神混乱，记忆力差和抑郁发生^[8]。然而，当达到4.5g/d的组氨酸作为肥胖症^[8]，类风湿性关节炎^[9]和慢性尿毒症^[10,11]的治疗时，却没有明显的副作用^[12]。

氨基酸是无毒化合物，主要作为微生物DNA，RNA，蛋白质等的组成元素^[13]，但它们在处理水中是不希望发生的^[14]。这在水处理过程中将会带来许多问题。氨基酸可能增加氯化水中Cl₂的消耗。在这种处理过程中，它们的存在还将导致醛，腈和亚胺等其他副产物的产生，其中亚胺类为疑似嗅味类消毒副产物，对水的感官特性产生负面影响。氨基酸还提供了可生物降解的有机碳的潜在来源，作为配水网络中有害微生物生长的营养底物。最后，氨基酸属于已知的消毒副产物前体（DBP），有助于形成三卤甲烷（THM）和卤代乙酸（HAAs）^[15,16]。

1.2 组氨酸的处理方法

活性炭是人们最早用在水处理中的吸附氨基酸的主要吸附剂^[17]，它能够较好的吸附一些有特定结构的氨基酸，但是并不能有效吸附水溶性大的短链氨基酸^[18]。然后发展出了例如硅胶、二氧化钛、氧化铝等极性固体作为吸附剂在水和有机溶剂中吸附氨基酸的报道^[19]，还有一些反应是发生在金属表面上。许多矿物通常都有很强的吸附能力，它们分布广泛、价格便宜，许多研究者都已经开始意识到用天然矿物来作为吸附氨基酸的吸附剂，将会取得很好的效果。但是有关这方面的相关的研究还不是很多。因此，实验选用2种常见的天然矿物（赤铁矿、软锰矿）作为吸附材料，将其对组氨酸的吸附效果做研究，从而为富含氨基酸类有机废水的处理乃至氨基酸资源再利用提供理论参考。

常见的除组氨酸吸附剂

1.活性炭

活性炭是多功能吸附剂。它们的吸附性质是由于其高表面积，微孔结构和高表面度反应性。因此，活性炭被广泛作为吸附氨基酸的吸附剂来应用。特别有效地从水溶液中吸附有机和无机污染物。活性炭吸附参与者并参与有机和无机化合物的活性炭吸附。包括吸附卤化有机化合物，从废水和地下水中去除有害气体和蒸气，有机硫化合物和其他无机化合物。活性炭吸附是对来自水溶液解决方案的关于核表面及其吸附过程研究的最新观点的综合研究，对日益增多的最先进应用进行了全面的调查。统一的方法将进一步研究改进和开发更新的活性炭吸附剂和有效去除饮用水和工业废水污染物的方法^[20]。

2.矿物吸附剂

矿物对氨基酸的吸附，同时涉及了弱相互作用和强相互作用^[21]。已有研究证实了有机酸与矿物的作用能够影响有机污染物的转移，并且程度不同地影响生物可给性。氨基酸和矿物表面之间的相互作用对于了解细菌粘附，生物分子转运，矿物溶解，元素循环，植入医疗器械的长期功能以及每次生理活性等因素都是至关重要的。在土壤，水和水中氨基酸的泛素化反应人体，它们与各种矿物表面的结合是司空见惯的。氨基酸具有自身组织的表面，并且具有将固体表面官能化的能力。如果氨基酸以有组织的方式结合到矿物表面，它们可以作为另外的分子来模拟可预测的奇异性。尽管氨基酸与羟基化表面的结合对于许多学科来说是非常重要的，但是当前的理解如何将氨基酸附着到矿物表面仍然存在。

3.沸石

氨基酸和沸石之间的相互作用在工业生物技术中特别引人关注，因为氨基酸是生命的基石，沸石已被证明具有从水溶液中吸附氨基酸的潜力。然而，基于电子结构理论的氨基酸-沸石相互作用的分子模拟研究受到限制，只有很少的研究。由于工业生物技术中的大多数吸附过程发生在水相中，所以准确描述的水分子及其对吸附行为的影响在分子模拟中的重要性越来越高。尽管在各种研究中研究了水分子在沸石中的吸附性，但对水对结合机理的直接影响的详细描述和解释在文献中还没有描述沸石孔中的氨基酸。

4.吸附树脂

吸附树脂作为吸附剂有很广泛的优点，它不仅吸附效率好，而且被它吸附的多数有机物能够被很好地洗脱以及再利用。吸附树脂在实际的生产应用中还有一些优点，就是其自身脱附再生也很容易，并且原材料比较经济，易于获得。吸附树脂作为吸附氨基酸的吸附剂，能够取得很高的吸附率，而且可以对吸附获得的氨基酸进行脱附回收^[22]。

5.纳米颗粒

纳米颗粒尺寸范围为1至100纳米，其表面积显著大于其体积对应物，并且可以以更小的量具有大得多的吸附能力，从而在处理方法中具有更少的成本效益，废弃物的处理要少得多。随着粒径的减小，不饱和的表面原子被暴露，官能团可能更接近，促使反应性更大，直径小于20nm的颗粒可能具有纳米尺度效应。因此，有人提出纳米粒子可以选择性地吸附氨基酸并具有很高的吸附能力。随着社会越来越意识到对环境可持续性方法的需求，纳米颗粒的另外一个好处可能在于其再生和再利用。当与自然生成的纳米颗粒存在并且其吸附能力可能被控制用于受控释放和污染物的适当处置的事实相结合时，通过使用天然的，再生的纳米介质来消除氨基酸来降低处理成本的潜力对于技术应用来说应该是成本有效的在水净化和补救中^[23]。但它们具有显着的缺点：昂贵的再活化，动力学缓慢，设计灵活性不足。随着纳米技术领域的扩大，使用纳米颗粒进行污染物清除的更多研究开始显现，但仍处于起步阶段。大多数这些研究只关注吸附，几乎不存在吸附动力学或这些理想吸附剂的耗尽。

1.3 本论文主要研究目的及意义

随着世界人口不断增加，人类在生产生活中产生了大量污染物，而这成千上万的污染物最终又都将被排放到环境当中去，因此对水处理厂的需求将会更加严格，以提供安全的饮用水来充分保护这一资源。世界上大部分人口无法获得基本生存需求的清洁饮用水。由于人口增长，卫生法规更加严格和用户需求的竞争，淡水的供应量正在逐渐减少。最大的挑战之一是创建一种简单，低成本，环保和有效的方法去除污染物。

工农业迅速发展，环境中氨基酸类有机污水急剧增加，这主要源于养殖场畜禽粪便废水的排放以及多肽合成、制药、农产品加工等工业废水的排放^[24]。各类污染物进入水源水环境后，污染物本身以及其处理过程中产生的工艺副产物对水质的安全产生了深刻的影响。不仅造成了环境污染，也浪费了大量的氨基酸资源。展开如何经济有效地减轻富含氨基酸类有机物的污水所造成的污染，以及将其资源再利用的研究是很有必要的。

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