气溶胶吸湿性的闭合研究

论文总字数：21890字

目 录

摘要 I

Abstract II

1. 引言 1

2. 实验与研究方法 3

2.1 取样地点及观测资料 3

2.2 取样仪器 3

2.3 根据气溶胶化学组分建立的离子成分配对方案 4

2.4 吸湿增长因子的预测方法 4

2.5 后向轨迹模式Hysplit4的介绍 5

3. 结果与讨论 5

3.1 观测期间气象条件要素和气溶胶数浓度的分布特征 5

3.2 黄山夏季气溶胶吸湿特性分析 7

3.3 影响黄山夏季的气团来源分析 8

3.4 黄山夏季不同来源气团的气溶胶细粒子化学组分的尺度分布特征 9

3.5 黄山气溶胶吸湿性的闭合分析 10

3.6 的挥发对闭合的影响 12

4. 结论 14

5. 讨论 14

参考文献 15

致谢 19

气溶胶吸湿性的闭合研究

王超颖

，China

Abstract: The hygroscopic properties of aerosol have significant impact on aerosol optical properties, cloud condensation nuclei activity and human health. We get the conclusion about the closure study by the hygroscopic growth factor (GF) which is based on the chemical composition of multi-scale aerosol and the growth factor of observation. The data for chemical composition of multi-scale aerosol was observed in July 2014, and the study used the Zdanovskii-Stokes-Robinson（ZSR）mixing rule to come to the conclusion. The research showed that: through the observation we found that the hygroscopicity of atmospheric aerosol particles during the day is slightly larger than in night in Huangshan in summer, and the hygroscopicity of atmospheric aerosol particles is larger than the small particles'. Among the range of the fine particles, the highest proportion is organic component, and the inorganic component content share proportion with the increase of particle size. We get the chemistry composition of aerosol by matching its ionic composition, then using the ZSR mixing principle get the forecast result of aerosol hygroscopic growth factor, and find that the forecast result is similar to the observation. When we observed the hygroscopicity of aerosol particles, we found the prediction of the closure study about hygroscopic properties of aerosol particles is bigger than the observation because of the evaporation of some NH₄NO₃ in HTDMA. Thus, if we want to improve the prediction, we should consider the evaporation of this NH₄NO₃ on the basic of chemical composition of aerosol particles.

Key words: Aerosol; hygroscopic; closure

引言

近十几年以来，灰霾问题作为一种新型大气污染问题逐渐被大家所熟知，受到了国内的广泛关注 ^[1-2]。近些年来，我国灰霾天气污染范围大，发生频率高，使得其逐渐成为了不可回避的重要环境污染问题，而灰霾天气在一些大城市爆发尤为突出，尤其是在近两年来，我国的中东部地区的罕见雾霾污染天气频繁出现，而此种天气现象呈现连续高强度爆发的特点^[3]。正是由于大量气溶胶颗粒在高湿度的条件下吸湿增长，从而引起大气能见度下降，这正是灰霾问题的实质 ^[4]。大气气溶胶的吸湿性，把气溶胶微物理和化学参数紧密地联系起来，更是气溶胶基本光化学性质的参数之一，此外，大气气溶胶吸湿特性对大气环境、气候和人体健康都有重要影响，因此在整个大气气溶胶科学研究中，气溶胶吸湿性的研究处于基础地位 ^[7]。气溶胶吸湿增长会影响气溶胶粒子的尺度分布及其光学特性^[6]，也是活化成为云凝结核的重要原因之一 ^[7-8]，而且气溶胶颗粒物滞留在呼吸道中的位置及其沉积速率也与气溶胶的吸湿增长性有关，因此对人体健康也具有深远的影响^[9]。

国内外已经对气溶胶吸湿性对气溶胶的光学特性和对活化为云凝结核的能力进行了大量相关方面的研究^[10-18]。大量科学观测实验表明，硝酸盐、硫酸盐等吸湿性气溶胶粒子的散射特性会导致大气环境能见度下降，尤其在城市的工业地区，工业生产排放的硫化物和城市交通排放的氮氧化物发生光化学反应，容易在大气中形成硫酸盐和硝酸盐气溶胶粒子，在大气相对湿度较高的条件下，这些强吸湿性气溶胶散射能力激增，导致能见度急剧下降^[10]。Yoon等^[11]研究发现，气溶胶吸湿增长后粒子谱分布得到改变，并且直接影响辐射强迫，使大气能见度更加剧烈地降低。Randall等^[12]运用全球气候模式预测不同相对湿度下，气溶胶粒子谱分布和散射特性的变化，并明确指出，对气溶胶吸湿特性认识的缺乏可导致对气溶胶直接气候效应估计的巨大误差。徐博等^[13]运用米氏散射程序计算了氯化钠气溶胶的吸收效率因子等化学参量，发现氯化钠粒子吸湿后，形成的气溶胶粒子的等效吸收系数明显增大。张立盛^[14]研究发现，随着相对湿度的增加，粒子的质量消光效率在减小，不对称因子有所增大，单次散射反照率变化不明显，因此导致气溶胶辐射强迫减小。Dusek等^[15]研究发现，几乎不吸湿的黑碳气溶胶若表面被包裹了一层氯化钠，其活化能力或大大增强，而对于包裹一层不可溶有机物的黑碳粒子，其活化能力较纯黑碳粒子更弱。Feingold等^[16]发现有一些有机成膜物质（FFCs），在液滴表面形成很紧凑的膜，即使对于液滴中的可溶性物质，在相对高的过饱和度下，由于这层膜的包裹，也很难活化。秦彦硕^[17]研究发现，水溶性有机物（WSOC）增加了可溶性物质的质量，抑制了液滴表面张力，造成了气溶胶临界过饱和度显著减少，从而使气溶胶更容易活化。赵春生等^[18]利用大气气溶胶和云分档模式，研究了在云微物理过程中硫酸盐气溶胶的作用，增加硫酸盐气溶胶含量，粒子吸湿增长，最大过饱和比降低，云滴的数目大量增加，对降水产生抑制。

无机盐、有机物、元素碳和矿物粉尘是气溶胶的主要成分，这个结论是从纯的和混合形式的大量研究中得到的，且半经验模型预测多组分有机或无机粒子吸湿增长因子在这些组成成分的基础上也可做到(ADDMM)^[19-20]。然而，根据其化学组成成分来预测大气气溶胶粒子的吸湿性仍然是一个挑战，因为其组成取决于颗粒的大小，且组成随着时间的变化而变化，还包含着大量不同的有机种类。在早期所谓“吸湿性闭合”研究中只有无机气溶胶吸湿所贡献的部分能被预测，而不明原因的吸湿则被归因于有机成分。因此，已发现的有机气溶胶部分很有可能为吸湿增长做一些贡献^[21-23]，除了城市的新颗粒物以外有机物的研究很少，而城市的新颗粒物相对于水的吸收似乎是惰性的^[21][24]。有机成分的生长因子较小，因此对总体的水分吸收贡献很小，这个结论在一个从环境样品过滤器中提取水溶性组分和有机物的闭合研究中得到证实。

因此，气溶胶的吸湿性会受气溶胶的化学组分随粒径的分布、气溶胶的混合方式以及气溶胶老化程度的影响，不同背景、相同模态的气溶胶的吸湿性也不尽相同^[26]，即使通过吸湿增长仪能够获得小粒径的吸湿增长因子，但是无法获得大粒径段的吸湿增长因子，进而无法呈现气溶胶多尺度吸湿特性对其消光能力和云凝结核活性的影响，使得气溶胶的光学特性和云凝结核的活化特性变得非常复杂。所以，基于气溶胶的化学组分预测其吸湿性还存在一定挑战^[25]。

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