论文总字数：22871字
目 录
1引言 5
1.1研究背景和意义 5
1.2大气气溶胶理化特性的研究进展 5
1.3本论文的研究意义及内容 6
2材料和方法 7
2.1实验地点和时间 7
2.2采样仪器和实验过程 7
3结果与讨论 8
3.1能见度变化特征 8
3.2能见度与颗粒物质量浓度、相对湿度的关系 9
3.3能见度与数浓度的关系 9
3.4 OC、EC的污染特征 11
3.4.1 OC、EC的粒径特征 11
3.4.2不同季节OC和EC的粒径分布 12
3.4.3 OC和EC的来源分析 13
3.5水溶性离子的粒径分布和来源解析 13
3.5.1水溶性无机离子的浓度特征 13
3.5.2主要水溶性离子的粒径分布 14
3.6一次霾事件期间的气溶胶理化特性及后向轨迹分析 15
4 结论 16
参考文献 17
致谢 20
南京大气气溶胶理化特性研究
夏航
（)
Abstract: In order to understand the aerosol physicochemical properties of Nanjing, the meteorological data, particle concentration, chemical components and aerosol particles spectrum distribution were analyzed. The visibility showed a decrease trend with higher mass concentration of atmospheric particulate matter and RH, The influence of fine particles on the visibility was more remarkable. RH and fine particles between 0.5 μm and 2 μm were the main factors which caused the decrease of atmospheric visibility in autumn and winter in northern suburb of Nanjing. EC was mainly enriched in ultrafine particles, OC was mainly enriched in the fine particles; The ratio of OC /EC was analyzed, indicated that the second organic existed in Nanjing area. The mass concentration of total water soluble ions is the highest in winter and lowest in summer, with average values of 106.17 μg/m-3 and 78.46 μg/m-3, respectively. It may be related to the static stability weather in winter and the plenty rain in summer. The NO3-，SO42- and NH4 are the most important water soluble in-organic ions in the Nanjing ,the sum reaches 64%. The average annual NO3-/ SO42- was 1.1, which indicated that the stationary and moving sources are the main pollution sources of the fine particulate matter in Nanjing.
Key words：Aerosol; Physicochemical properties; Number spectrum; OC/EC; Water-soluble ion
1引言
1.1研究背景和意义
大气气溶胶是由许多固体或液体小质点稳定的分散并悬浮在气体介质中所形成的胶体分散系，由多种不同相态构成，其含量虽不多，却在大气中的很多物理化学反应中起到了关键的作用。例如，气溶胶散射和吸收太阳辐射可以使行星反照率发生变化，地气系统之间的能量平衡也因此受到干扰；气溶胶可以作为云凝结核来影响成云过程；气溶胶粒子可以令云滴数密度大幅上升，从而导致云滴减小，造成云对太阳辐射的反射率升高或提升云的维持时间，从而减小降水量，这些都可能对地球大气系统的能量平衡产生很大影响，从而产生气候变化 [1]。随着工农业、交通运输和城市进程的加快，大气污染物的浓度逐渐上升，许多地区雾日减少，霾日增加[2~6]。雾霾天气下的低能见度给城市交通和工农业产生等诸多不便的同时，其含有的复杂化学构成和颗粒物的沉降作用对人体的健康也造成了严重伤害。由污染引起的雾霾天气现象已经成为了我国最严重的环境问题之一，而大气气溶胶粒子作为与雾霾天气的产生最直接相关的大气污染物，也引起了越来越多人的重视。
研究气溶胶理化特性能有助于深入分析雾霾天气形成和影响因子，了解雾霾天气下大气能见度与气溶胶理化特性的关系，从而能够为雾霾高发地区的空气质量调控提供参考，对于研究大气颗粒物的寿命、传输、来源及其在大气化学过程中发挥的作用等方面，也具有重要意义。
1.2大气气溶胶理化特性的研究进展
大气气溶胶的物理特性主要表现在气溶胶粒子形态、粒径与粒子谱 (包含质量谱与尺度谱)等方面。气溶胶模式可以通过研究气溶胶的粒径大小来确定，通常使用三种核模式来描述气溶胶：(1)直径lt;0.04 μm，气态物质经过自发核化过程产生的核模态颗粒物；(2)直径为0.04～0.5 μm，由凝聚作用和成云过程所生成的积聚模态颗粒物；(3)直径gt;1.0 μm，产生于地表的粗模态颗粒物[7]。气溶胶几乎全部的理化特性都和粒径有关，粒径分布是气溶胶最关键的特性之一 [8]。20世纪50年代，研究重心由总悬浮颗粒物(TSP)转变为可吸入颗粒物PM10 (≤10μm)，20世纪90年代初，开始重视二次气溶胶粒子从一种模态向另一种模态转变的问题。现今则更侧重于对PM2 .5(≤2 .5 μm)、亚微米(100-1000 nm)，甚至超细的颗粒(nm)的研究 [9] 。
目前，全球各地都开展了许多与颗粒物数浓度谱分布相关的观测试验，对研究全球不同区域大气环境特性以及气候模式都起到了重要的作用。近十年来，中外学者已经进行了一系列的气溶胶观测试验，包括第一次气溶胶特性观测试验 (ACE1)[10]与第二次气溶胶观测试验 (ACE2)[11]，这两次试验主要对南太平洋干净背景下海洋气溶胶与从北大西洋输送到欧洲的气溶胶的理化特性进行研究，这两次观测试验均发现大气气溶胶数浓度有着显著的季节变化特征，由于取暖过程和低温作用，城市地区冬季数浓度远远高于其他季节[12,13]。在我国，钱凌等[14]对南京北郊夏秋冬三季的气溶胶谱分布研究表明，气溶胶数浓度谱为单峰型，峰值主要集中于20-50nm的粒径范围。陈晨[15]与银燕等[16]在对黄山地区气溶胶的气象要素数据分析后发现，黄山地区春夏两季数浓度谱大致相同，峰值位于0.04~0.12 μm。一般来讲，城市大气颗粒物数浓度的日变化和交通源排放紧密相关，而背景地区大气颗粒物数浓度通常和新粒子的形成有很大关系[17]。
L.Cheng [18]等于1984-1994年在加拿大Alberta省连续十年对气溶胶进行观测，PM2.5和PM10的质量浓度在观测的十年间都呈下降趋势，PM2.5的质量浓度存在显著季节变化，其中以冬季最高。西班牙的Xavier Querol[19]等于1996年6月开始对PM2.5和PM10的质量浓度进行了持续一年的观测，发现两者的质量浓度随季节变化较大。韩道文[20,21]等认为温度对气溶胶质量浓度存在一定影响，且满足负指数变化，相对湿度与气溶胶质量浓度有一定的正相关关系。
大气气溶胶的化学特性包括气溶胶中不同化学元素的浓度和气溶胶各组分在大气中进行的各种化学反应。气溶胶的化学成分十分复杂，其中的水溶性离子是其重要的组成部分之一，如今对水溶性离子的研究已经广泛开展。如何俊杰[22]等在广州发现SO42-、NO3-和NH4 是气溶胶中最主要的三种水溶性离子，它们在PM2.5 和PM10 中占到离子总浓度的76%与71%。刘臻[23]等在青岛发现，TSP 及其水溶性组分存在明显的季节变化，其来源也存在多源性。张宁[24]等在兰州发现随着工业的迅猛发展，能源类型的转变以及机动车的大幅增多导致水溶性无机离子的排列和组成产生了明显的转变。目前，国内外主要使用全样分析方法对大气颗粒物进行分析，但这种方法虽然可以提供总大气颗粒物的化学组成成分，却不能获得单个粒子的理化特征[25]，在研究颗粒物的形表特征、混合状态以及存在方式等方面都有着很大缺陷。
碳质气溶胶主要包括有机碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸盐碳(CC)，由于CC的含量不高，研究时一般不予考虑。我国在碳气溶胶方面的研究重心在于对OC和EC的浓度污染特征进行分析。如周敏[26]等分析了雾霾天气下OC与EC的浓度变化特点，根据观测期间碳质气溶胶与臭氧之间良好的线性关系判断出OC与EC浓度的变化与光化学作用密切相关；樊晓燕[27]等测定了OC与EC的质量浓度，发现OC在粗细粒子内含量相当，EC基本存在于细粒子内；周变红[28]等在春节烟花爆竹燃放期间对PM2.5进行采样，并对观测期间PM2.5的质量浓度与碳质气溶胶浓度的粒径分布特征进行分析。碳质气溶胶是大气气溶胶中不可或缺的一部分，如果没有这一部分，对大气气溶胶的分析结果则是不完整的，相应于对环境质量的评估则是不全面的，源解析结果也是不准确的。现今含碳颗粒物研究存在的最大问题就是如何准确的采集和测量颗粒物样品，解决采样过程中的有机组分吸附和挥发等问题是国内外研究的焦点。
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