论文总字数：19707字

目 录

1 引 言 1

1.1 研究目的及意义 1

1.2 国内外研究现状 1

2 试验研究方法 3

2.1 观测地点及观测时间 3

2.2 观测仪器与观测方法 3

2.3 数据处理及分析方法 3

3 结果与分析 3

3.1 大气颗粒物水溶性离子质量浓度分布特征 3

3.2 水溶性离子之间的相关性 5

3.3 水溶性离子与污染指数及污染气体的相关性 7

3.4 气象因子对水溶性离子浓度的影响 8

4 结论与讨论 12

参考文献 13

ABSTRACT 14

致 谢 15

南京北郊春季大气颗粒物及其水溶性离子特征分析

任晓宇

摘要：利用MARGA仪器在线观测资料，分析了南京北郊春季大气水溶性离子浓度时间变化特征及其影响因子。结果表明：（1）水溶性离子浓度顺序为NO₃^-gt;SO₄^2-gt;NH₄ gt;K gt;Cl^-gt;Mg² gt;Na gt;Ca² ，NO₃^-、SO₄^2-、NH₄ 是水溶性离子的主要成分；白天水溶性离子浓度大于夜间离子浓度，且白天离子浓度变幅大于夜间离子浓度变幅；分析离子之间的相关性，主要水溶性离子之间具有较好的同源性，水溶性离子中阴离子主要与NH 结合；（2）水溶性离子主要为细粒子，且NO₃^-、SO₄^2-、NH₄ 、Cl^-对空气污染影响较大；（3）风速和风频越大，风对水溶性离子的稀释作用越强，离子浓度下降越快；降水对水溶性离子具有清除作用，沉降率随降水量、持续时间的增大而增大；二次离子的主要生成方式是液相氧化反应；湿润空气有利于Cl^-、Na 、K 、Mg² 溶解，增大离子浓度，但使Ca² 浓度减小；温度升高有利于离子扩散。

关键词：MARGA；大气颗粒物；水溶性离子；时间变化；影响因子

1 引 言

1.1 研究目的及意义

随着经济快速发展，社会各行业消耗的能源总量不断增加，大气颗粒物被不断排入大气，并在大气中积聚，导致大气环境质量日趋恶化，已经成为社会公众及科学家关注的热点。许多研究结果表明^[1-2]，迅速增加的大气颗粒物会产生显著的气候效应，且其作用范围广。在大尺度范围中，大气颗粒物的大量增加是全球气候变化的重要影响因子，以全球气候变暖为代表，大气颗粒物影响了地球—大气系统的能量平衡，进而对全球气候产生影响。在局地范围内，积聚的大气颗粒物会造成局部特征明显的环境变化，例如降低能见度^[3-4]，增加城市降水^[5]，甚至会出现雨水酸化或碱化等灾害性天气，给人类社会以及动植物生存带来危害。此外，大气颗粒物还会造成重大事故，给社会造成巨大经济损失，例如近年来电网污闪事故频发的重要外部原因就是空气质量的严重恶化^[6-8]。

近年来，中国大部分地区空气污染形势日趋严峻，而南京是典型的长三角地区，其“三面环山，一面靠水”的特殊盆地地形导致污染物不易被扩散输送，使得南京成为我国空气污染问题最严重的地区之一。因此，研究大气颗粒物组分的特性，对进一步认识其危害有重要意义。

1.2 国内外研究现状

大气颗粒物是长时间悬浮在空气中的液体或固体粒子，各种颗粒状物质均匀地分散在空气中构成一个相对稳定的庞大的悬浮体系。大气颗粒物在大气中以固态、液态以及固液混合态的形式存在，其粒径范围一般为0.001-100μm；其中可吸入颗粒物（IP）的动力学直径（Dp）≤10，又称为PM₁₀，易通过呼吸作用进入呼吸道^[9]，对人体危害最大，因此大气颗粒物被认为是大气环境中危害大的污染物之一。大气颗粒物根据形成过程又可分为一次大气颗粒物与二次大气颗粒物。

（1）大气颗粒物来源

大气颗粒物有两种主要来源^[10-11]即天然来源和人为来源。天然来源包括风扬灰尘、火山灰、森林火灾的燃烧产物、海洋的颗粒物、植物的花粉以及上述颗粒物的二次反应的产物；化石燃料的燃烧产生的污染气体及其二次反应产物是大气颗粒物的主要人为来源。天然来源是大气颗粒物最主要的来源，而人为来源所占比例相对较小。但随着经济发展速度的不断加快，人类排放的污染物所占比重不断增大。据统计^[12]，1968年全球大气颗粒物排放量，天然源超过人为源的5倍多；到1974年，全球大气颗粒物排放量天然源是人为源的2倍多；到2000年，人为源则是1968年的2倍；预计到2040年，人为源与天然源排放量的比重几乎相当，要比20世纪90年代增加1.5-2.0倍。大气颗粒物排放量的快速增长趋势，近年来在发展中国家尤其显著，因此发展中国家的空气污染问题也较严重。

（2）大气颗粒物的气候效应

大气颗粒物积聚引起大气的反射通量、散射通量发生变化，破坏辐射平衡，称之为大气颗粒物的辐射强迫效应^[13]。随着大气中颗粒物含量不断上升，辐射强迫效应对地—气系统辐射平衡的影响作用日益显著，不仅影响作物、植物的生长发育状况，甚至会影响整个生态系统的平衡^[14]。

随着污染气体排放量不断上升，人为源成为影响大气颗粒物浓度变化的主要因子。人为排放源一方面导致大气中原有污染气体的含量快速增加，另一方面又使大气中增加了原来不存在的化学物质，例如二次反应产物硫酸盐、硝酸盐、碳氢化合物等物质，大气化学平衡在短时间内被破坏。

（3）大气颗粒物水溶性离子效应

水溶性离子是大气颗粒物的重要组成部分，二者的特征及性质都有重要联系。已有研究成果显示^[16]，水溶性离子对大气颗粒物的酸碱度产生直接影响，并且可以具体反映一些大气污染物的物理、化学特性；同时水溶性离子的吸湿性可以改变大气颗粒物的粒径、组分、数量和寿命。此外水溶性离子能够决定一些半挥发性化合物的存在形式^[17]，而且部分水溶性离子的化学反应产物是云凝（CNN）的主要来源^[18]，增加云量，减少了到达地面的太阳短波辐射，降低地表温度。所以通过研究大气颗粒物水溶性离子的变化规律及其特征，能够加深对大气颗粒物的物理、化学性质的认识，有利于进一步解析大气颗粒物的作用机理，具有较高的科学研究价值。

（4）大气颗粒物水溶性离子组分

大气颗粒物中的水溶性离子是可溶性无机盐成分^[18]，主要包括八种离子：Na 、Mg² 、NH₄ 、K 、Ca² 、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-。其中，只有NO₃^-、SO₄^2-、NH₄ 是化学反应产物，又称为二次离子，也是水溶性离子的主要成分，其他离子为一次离子。薛国强^[19]等人对离子来源的研究表明，Na 主要是海洋源和工业排放源的混合物；Ca² 主要来自局地范围的土壤扬尘；Mg² 来自于土壤扬尘和海洋，但以土壤扬尘为主要来源；对于K ，春夏季工业排放是其主要来源，秋冬季则是生物质燃烧；Cl^-在春夏季的主要来源为海气输送，秋冬季则主要来源于生物质燃烧；NO₃^-春夏季来源于汽车尾气，SO₄^2-以汽车尾气和工业排放为主，秋冬季汽车尾气和燃煤排放的比重持平。

（5）大气颗粒物水溶性离子对电网的危害

20世纪90年代以后，我国输变电事业进入快速发展阶段，但随之而来的电网事故也更加频繁，经常导致大面积停电，带来巨大经济损失^[21]。其中大部分的停电事故是由电网闪络造成，又称污闪事故。污闪事故影响因子分析表明^[22]，雾霾是污闪发生的典型恶劣灾害性天气。进一步研究发现，雾霾对污闪事故的主要作用因子是雾水的电导率^[23]。当大气颗粒物积聚，并且空气相对湿度较大时，更容易发生雾霾。在此条件下，电网线路绝缘层表面污层的大气颗粒物水溶性离子浓度增加，使污层的电导率升高，降低绝缘子的闪络电压，容易发生污闪事故。研究表明^[24]，雾湿条件下大气颗粒物组分的导电能力更强，18℃时摩尔导电值最高的离子是SO₄^2-、Cl^-、K 、NO₃^-，分别为68.0、65.5、64.6、64.5 cm²/Ω·mol。

本项研究拟利用南京局地大气颗粒物水溶性离子浓度的在线监测资料，分析南京北郊春季大气颗粒物水溶性离子浓度的变化特征，明晰水溶性组分浓度变化的影响因子。

2 试验研究方法

2.1 观测地点及观测时间

观测地点设在气象探测试验基地。基地位于南京市高新区盘城街道，西部和北部为南京化工园区，能源、化工、钢铁等大中型企业集中分布，大气环境污染严重，属重工业污染源区。

观测时间：2016年3月3日15:00-5月4日20:00。

2.2 观测仪器与观测方法

观测仪器为在线气体组分及大气颗粒物离子监测系统（MARGA）1台、微量振荡天平法PM_10/PM_2.5双通道颗粒物监测仪1台、自动气象站1台。

在线气体组分及大气颗粒物离子监测系统（MARGA）的主要工作系统由取样系统、分析系统和一个整合控制系统组成。MARGA将大气中的气体和大气颗粒物进行无失真条件下的分离并收集，其在线校正技术，不仅保证连续测量，又免除了一般阴阳离子分析仪器测量数据经常需要人工干预的问题，既减少了数据处理工作量，也提高了观测数据的准确性和时效性。与传统采样方法相比^[25]，MARGA时间分辨率低，测量精度高，采样周期短。

2.3 数据处理及分析方法

收集MARGA监测到的大气颗粒物浓度、水溶性离子浓度数据，气象观测数据，并进行初步整理。

采用误差分析、数据校准及常规数据质量控制相结合的方法进行数据质量控制，然后将采集到的观测数据处理成小时平均数据。

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