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摘 要

近年来，具有很大有效面积的,可以驱动还原降解污染物的的三维电极生物膜反应器（3D-BER）引起了污水处理界的广泛关注。到目前为止，只有很少一部分研究分析了此系统在抗生素去除方面的潜力和的风险。

在这里设计了四类反应器(3D-R、3D-ER、3D-BR和3D-BER)，首先评估了电刺激对他们去除磺胺甲基异恶唑 (SMX) 四环素(TC)以及COD的表现，同时研究相应抗生素耐药基因 (ARGs) 的归趋。本文也研究了低电流对电化学和脱氢酶活性 (DHA) 的潜在影响。结果指出，3D-BER反应器可显著降低在废水中的抗生素含量;磺胺甲恶唑和四环素的去除率分别为 88.9~ 93.5%和 89.3~95.6%;此外,得出了令人满意的 COD 去除率(95.40~98.90%)。3D-BR 和 3-BER中目标基因（sulI、 sulII、 sulIII、 tetA、 tetc 方面、 tetO、 tetQ 和 tetW）的浓度在阴极颗粒状活性炭(GAC)中高于阳极GAC中的浓度。在处理过程中观察到，GAC 中所有目标基因的相对丰度都呈明显增加趋势。低电流密度不会增加3D-BER中sul和 tet 基因扩增的风险。总电阻是按以下顺序排列︰ 3D-BER gt; 3D-BR gt; 3D-ER。此外，微生物在 3D-BER的 DHA 是明显高于3D-BR (p lt; 0.05)。总之，我们所研究的3D-BER是去除SMX和TC的一种有效方法。

关键词：三维电极生物膜反应器；磺胺甲基异恶唑；四环素；抗生素；抗性基因

A STUDY ON THE REMOVAL EFFICIENCY OF ANTIBIOTIC WASTEWATER OF BIOFILM-ELECTROCHEMICAL REACTOR

Abstract

Three-dimensional biofilm-electrode reactors (3D-BERs), which possess large effective area to drive the reductive degradation of contaminants, are recently attracting attention for wastewater treatment. So far, only few studies have examined the potential and risks of this system application on the removal of antibiotics.

Here four kinds of reactors(3D-R、3D-ER、3D-BR和3D-BER) were designed to firstly assess electrical stimulation on their performance to remove sulfamethoxazole (SMX), tetracycline (TC) and COD, and to study the fate of corresponding antibiotic resistance genes (ARGs). Potential impact of low current on electrochemical and dehydrogenase activity (DHA) was explored. Results indicated that 3D-BER could significantly reduce antibiotics content in wastewater, and mass removal ratios of SMX and TC were 88.9-93.5% and 89.3-95.6%, respectively. Satisfactory COD removal efficiencies were also acquired. The target genes concentration (sulI, sulII, sulIII, tetA, tetC, tetO, tetQ and tetW) in cathode of granular activated carbon (GAC) were higher than those in anode of GAC in 3D-BR and 3-BER. Obvious increase trends of the relative abundances of all target genes were observed in GAC during the treatment processes. Low current density could not increase the risk for the development of sul and tet genes in 3D-BER. Total resistances were in the following sequence: 3D-BERgt;3D-BRgt;3D-ER. In addition, the DHA of the microorganism in 3D-BER was significantly higher than 3D-BR (plt;0.05). In summary, proposed 3D-BER is effective alternative for the removal of SMX and TC.

KEY WORDS: three-dimensional biofilm-electrode reactors; sulfamethoxazole; tetracycline; antibiotic resistance genes

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 生物膜电极法的研究进展 1

1.2.1 生物膜电极反应器（BER）的工作原理 1

1.2.2 影响生物膜电极反应器（BER）效能的电化学因素 2

1.3 抗生素污染研究进展 3

1.3.1 水体中抗生素的来源 3

1.3.2 抗生素在环境中的特点 4

1.4 抗生素抗性基因污染研究进展 4

1.4.1抗性基因的来源及危害 4

1.4.2水环境中抗性基因的污染现状 5

1.4.3抗性基因的去除研究现状 5

1.5 本文的研究目的和主要研究内容 6

第二章 试验装置与方法 7

2.1 试验装置及材料 7

2.1.1 试验装置 7

2.1.2 试验材料 8

2.2 测试方法 9

2.2.1 COD测试方法 9

2.2.2抗生素测试方法 9

2.2.3 抗生素抗性基因测试方法 10

2.2.4 电化学阻抗谱的特征 13

2.2.5 脱氢酶活性分析 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 SMX和TC在反应器中的去除率 15

3.2 典型的sul和tet 基因在反应器中的归趋 17

3.3 反应器中COD的去除效率 22

3.4反应的电化学特点 23

3.5反应器中微生物的脱氢酶活性（DHA） 24

第四章 结论 26

致谢 27

参考文献（References） 28

第一章 绪论

1.1 引言

作为二十世纪医学中的最重要的发现之一, 抗生素被广泛应用于解决人类感染性的疾病。目前来看，抗生素不仅应用于人类的医疗中，为实现减少死亡率、促进畜禽养殖、改善繁殖状况等目的，也作为饲料添加类物质以及兽用药品，大量应用于畜禽和水产培育中。同时,由于对抗生素长期大量不规范、不合理的使用，使得环境种类及细菌耐药性的逐步增多, 而环境中所分布的抗生素对应的抗性基因(Antibiotic Resistance Genes, ARGs )的重要来源，正是这些耐药性菌株。

三维电极生物膜技术（3D-BRE），是以H₂为电子提供体，在自养-反硝化的背景下成长起来的一种电化学与生物膜法相联系的较新的一类水处理技术。在去除染料、脱氮等方面，此技术已取得较大突破，但在去除抗生素方面的研究尚为空白地带，本研究将两方面有效结合，为降解抗生素提供了新的思路。

1.2 生物膜电极法的研究进展

以生物膜-电化学法为基础成长起来的生物膜电极法，是一种新型水处理技术^[1]。通过向附着在电极外表的微生物加以微小电流以刺激其代谢等活动，生物膜电极反应器（Biofilm Electrode Reactor，简称BER）中的污染类物质，将在微生物的代谢活动以及电化学反应的协同效应下得以快速去除。

1.2.1 生物膜电极反应器（BER）的工作原理

在BER中，根据工作电极以及微生物固定位置的不同，可选用的电刺激路径有如下两种^[2]，如图1-1所示。一种是阴极区域中，细菌间电子传递链或阴极上介体的还原，可以为作为微生物电子供体，之后，这些电子通过电子传递链被微生物传致最末端的还原酶，催化污染物的降解。另一种是阳极区域中，通过酶催化反应，微生物将污染物（如氨氮或亚铁离子）氧化并吸收电子，微生物直接利用终端还原酶上的阳极氧化将电子传递给阳极，或者间接利用可溶性介体上的阳极氧化将电子传递给阳极。

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