论文总字数：27607字

摘 要

铂纳米颗粒在能源、环境等许多领域都得到了广泛的应用，特别令人注意的是其作为催化剂在催化领域的应用。在绝大多数的工业应用中，铂纳米颗粒都是在高温的操作条件（大于300 ℃）下进行催化反应，但是与其他金属纳米粒子一样，在高温高压条件下Pt纳米粒子会发生烧结，烧结过程中Pt的比表面积降低，使Pt的催化活性下降甚至失去活性。本论文将利用多元醇法得到3 nm Pt纳米颗粒，通过简单的浸渍Pt被负载在α-Fe₂O₃纳米晶表面，然后将Pt/α-Fe₂O₃整体分散在石墨烯（GO）表面，制成新型的石墨烯/三氧化二铁复合纳米晶负载铂催化剂，以达到分散Pt纳米颗粒的目的，防止烧结过程中Pt的迁移团聚。不同温度下对Pt/α-Fe₂O₃/GO催化剂体系进行烧结，来表征催化剂体系的抗烧结性能及催化性能。

本论文制备的Pt/α-Fe₂O₃/GO催化剂中Pt纳米颗粒的抗烧结性能达到750 ℃。用水热法制成的α-Fe₂O₃纳米晶的尺寸在20 nm至30 nm之间。α-Fe₂O₃纳米晶与Pt纳米颗粒之间产生协同效应，提高了催化剂体系的催化性能。将Pt/α-Fe₂O₃负载在GO后，GO成功的将Pt/α-Fe₂O₃分散开，提高了Pt/α-Fe₂O₃/GO催化剂的抗烧结性能。实验结果表明，在烧结温度为650 °C的时候，Pt/α-Fe₂O₃/GO催化剂的催化性能最好，转化率能达到96.93%。

关键词：铂纳米颗粒，抗烧结性能，α-Fe₂O₃，石墨烯，静电纺丝

a sinter-resistant catalytic system based on platinum embedded on graphene/ceramic composite nanocrystalline and study on its sinter- resistant performance

Abstract

1. Platinum nanoparticles have been widely used in many fields, especially in the application as catalyst. In most of industrial applications, platinum nanoparticles are under a high temperature operating conditions (higher than 300 ℃) when they are applied as catalyst. However, under these conditions, Platinum nanoparticles will sinter and reunite. The specific surface area of platinum nanoparticles will decrease which will cause the decrease and even deactivation of catalytic activity. This thesis designed an innovative sinter-resistant catalytic system based on platinum embedded on α-Fe₂O/graphene.The prepared 3 nm platinum nanoparticles were loaded on α-Fe₂O₃ nanocrystals, and then the Pt/α-Fe₂O₃ was dispersed on the surface of Graphene (GO) to prevent the reunite of platinum nanoparticles during sintering process. The Pt/α-Fe₂O₃/GO catalyst system was calcined at different temperatures in order to characterize its sinter-resistant and catalytic performance.

The sinter-resistant performance of platinum nanoparticles in the prepared Pt/ α-Fe₂O₃/GO catalyst successfully reached to 750 ℃.The size of α-Fe₂O₃ nanocrystals prepared by hydrothermal method is between 20 nm to 30 nm. Synergistic effect between α-Fe₂O₃ nanocrystals and platinum nanoparticles to improve the catalytic performance of the catalyst system. After Pt/α-Fe₂O₃ was loaded on GO, GO successfully dispersed the Pt/α-Fe₂O₃ particles from each other, which will improve the sinter-resistant property of platinum nanoparticles in Pt/α-Fe₂O₃/GO catalyst system. The experimental results show that, when the catalyst system was under the temperature of 650 ℃,the catalytic performance of Pt/α-Fe₂O₃/GO catalyst system is the best and the conversion reached to 96.93%.

KEYWORDS：Platinum nanoparticles，Sinter-Resistance，α-Fe₂O₃，Graphene，Electrospin

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪 论 1

1.1 引言 1

1.2 纳米材料 1

1.3抗烧结材料 2

1.4 铂纳米催化剂 3

1.5 α-Fe₂O₃载体 4

1.6 静电纺丝技术 4

1.7 石墨烯材料 6

1.8 本文的研究目的以及主要研究内容 7

第二章 Pt/α-Fe₂O₃/GO三体系负载型催化剂的合成 9

2.1 实验部分 9

2.1.1 实验原料与实验仪器 9

2.1.2 Fe₂O₃纳米单晶的制备 9

2.1.3 3 nm Pt颗粒的制备 10

2.1.4 Pt/α-Fe₂O₃负载型催化剂的合成 10

2.1.5 氧化石墨烯（GO）的制备 10

2.1.6 Pt/α-Fe₂O₃/GO三体系负载型催化剂的合成 10

2.2 表征部分 11

2.2.1 纳米结构分析以及形貌表征 11

2.2.2 Zeta电位测试 11

2.2.3 测试Fe₂O₃纳米单晶上Pt的负载量 11

2.3 结果与讨论 12

2.3.1 3 nm Pt纳米颗粒 12

2.3.2 Pt纳米颗粒和纳米单晶的Zeta 电位测试 12

2.3.3 α-Fe₂O₃纳米晶结构分析 13

2.3.4 α-Fe2O3纳米单晶形貌分析 14

2.3.5 Pt/α-Fe₂O₃和Pt/α-Fe₂O₃/GO的形貌分析 15

2.3.6 Pt在α-Fe₂O₃纳米晶上的负载量 15

2.4 小结 15

第三章 负载型催化剂抗烧结性能的研究 16

3.1 实验部分 16

3.1.1 实验原料与实验仪器 16

3.1.2 抗烧结性能（热稳定性）评估 16

3.1.3 催化剂活性实验 16

3.2 表征部分 16

3.2.1 纳米结构分析以及形貌表征 16

3.2.2 对硝基苯酚吸光度测试 16

3.3结果与讨论 17

3.3.1催化剂体系抗烧结性能研究 17

3.3.2催化剂体系催化活性测试 19

3.4 小结 20

第四章 总结与展望 21

致谢 22

参考文献（References） 23

第一章 绪 论

1.1 引言

当人们了解到物质是由分子和原子组成的时候，有人提出设想，是否可以根据人的意愿排列原子和分子，若可以的话，物质会出现什么样的现象？随着时间的推移和科技的不断发展，这个想法正在被实现。现在对材料的研究已经到达了纳米级（1~100 nm），通过调控纳米级材料的形态和结构，已经制成了各种各样的纳米材料。

纳米结构的大小和形状对纳米材料的物理和化学性质经常发挥着至关重要的作用,所以控制纳米材料的大小形状对于其应用尤为重要。由于纳米粒子表面有过量的表面自由能，其纳米结构呈现亚稳状态，不可避免地倾向于团聚成更大的结构。金属纳米颗粒分散在载体例如一些氧化物上，能作为催化剂广泛应用在环保技术和生产燃料方面，而金属纳米颗粒的稳定性决定了其是否能在特定的反应条件下高效地进行催化反应。在催化过程中遇到的高温高压和活性气体的条件下，金属纳米颗粒易于发生烧结，这会导致催化剂失去活性，因为纳米颗粒的活性表面积在烧结团聚过程发生了损失。为了解决金属纳米颗粒的烧结问题，近些年关于提高金属纳米颗粒的抗烧结性能的研究现已经得到广泛关注。

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