二维过渡金属硫化物的合成及表征

论文总字数：35534字

摘 要

二维过渡金属硫化物（TMDCs）独特的性能引起了学者们对它相当大的兴趣。例如，当厚度减薄至单层原子时，材料的间接带隙会转变为直接带隙。此外，作为一种拥有可观迁移率的半导体材料，它还被认为是制备下一代器件的候选材料之一。目前制备TMDCs的方法众多，如液相剥离法，电化学剥离法、化学气相沉积法等。其中，化学气相沉积法可以实现材料的可控生长，且制备工艺较为简单，是最有潜力让TMDCs实现量产的方法之一。

本文通过化学气相沉积法成功实现了二硫化钨和二碲化铂的可控合成，并系统性地研究了沉积温度（衬底温度和过渡金属前驱体所处温度）、沉积时间，氩气流速和氢气流速等生长参数对材料生长的影响。结果表明，在一定范围内，沉积温度越高，沉积时间越长，氩气和氢气流速越高，越容易生长出大面积高质量晶体，但不同的生长参数对材料生长的影响程度存在较大差异，且两种材料均存在一个更为适宜生长的参数窗口；通过合理的调整生长参数，可以对产物的尺寸，形状以及厚度等特征实现控制。

本文最终成功制备出面积较大的单层二硫化钨，基本全覆盖衬底的二硫化钨薄膜和少层二碲化铂，并利用激光扫描共聚焦显微镜和原子力显微镜对产物进行了表征分析。

关键词：二硫化钨 二碲化铂 化学气相沉积法 可控合成

Abstract

The unique properties of two-dimensional transition metal sulfides (TMDCs) have attracted considerable interest from scholars. For example, when the thickness is reduced to a single layer of atoms, the indirect band gap of the material translates into a direct band gap. In addition, as a semiconductor material with considerable mobility, it is also considered as one of the candidate materials for the preparation of next-generation devices. At present, there are many methods for preparing TMDCs, such as liquid phase stripping method, electrochemical stripping method, chemical vapor deposition method and the like. Among them, chemical vapor deposition can achieve controlled growth of materials, and the preparation process is relatively simple, which is one of the most potential methods for mass production of TMDCs.

Here, the controlled synthesis of tungsten disulfide and platinum dichloride was successfully carried out by chemical vapor deposition. The deposition temperature (substrate temperature and temperature of the transition metal precursor), deposition time, Ar and H₂ flow rate were systematically studied. The results show that, within a certain range, the higher the deposition temperature, the longer the deposition time, the higher the flow rate of argon and hydrogen, the easier it is to grow large-area high-quality crystals, but the extent of the influence of different growth parameters on the material growth differs. Moreover, both materials have a parameter window that is more suitable for growth and by adjusting the growth parameters reasonably, the size, shape and thickness of the product can be controlled.

In this paper, a large monolayer tungsten disulfide, tungsten disulfide thin film and multilayer platinum telluride was prepared. The products were characterized by laser scanning confocal microscopy and atomic force microscopy.

KEY WORDS: Tungsten disulfide, platinum dichloride, chemical vapor deposition, controlled synthesis

目 录

摘要 I

Abstract II

目 录 I

第一章 诸论 1

1.1 引言 1

1.2 过渡金属硫化物材料概述 1

1.2.1 载流子输运和散射机制 2

1.2.2 二维过渡金属硫化物的基本性质 3

1.3 二维过渡金属硫化物的制备方法 3

1.3.1 机械剥离法 4

1.3.2 锂离子插层剥离法 4

1.3.3 液相剥离法 5

1.3.4 水热法和溶剂热法 5

1.3.5 化学气相沉积法 6

1.3.6 其他合成方法 7

1.4 二维过渡金属硫化物的应用 8

1.4.1 电子和光电子应用 8

1.4.2 能源应用 10

1.4.3 二维过渡金属硫化物传感器 11

1.5 本文的研究背景和研究思路 13

第二章 实验材料及方法 14

2.1 实验试剂 14

2.2 实验仪器 14

2.3 二硫化钨以及二碲化铂的制备 14

2.4 二硫化钨以及二碲化铂的表征 16

2.4.1 光学显微镜成像分析 16

2.4.2 拉曼光谱表征分析 17

2.4.3 光致发光光谱分析 17

2.4.4 原子力显微镜表征 17

第三章 二硫化钨的制备结果分析 19

3.1 二硫化钨生长条件探索 19

3.1.1不同沉积温度的实验 19

3.1.1 不同沉积时间的实验 20

3.1.3 不同氩气流速的实验 21

3.1.4 不同氢气流速的实验 22

3.2 拉曼光谱及光致发光光谱分析 23

3.2.1 拉曼光谱分析 23

3.2.2 光致发光光谱分析 24

3.3 本章小结 25

第四章 二碲化铂的制备结果分析 26

4.1 二碲化铂生长条件探索实验 26

4.1.1 不同沉积温度的实验 26

4.1.2 不同氩气流速的实验 27

4.2 拉曼光谱分析 27

4.3 本章小结 28

第五章 结论 29

参考文献 30

致 谢 33

第一章 诸论

1.1 引言

2004年，是二维材料的开源之年。在这一年，英国曼彻斯特大学的两位物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫成功用机械剥离法制备出了石墨烯^[1,2]。石墨烯的诞生推翻了学界当时对二维材料是否存在而提出的质疑，更让这一领域逐渐得到学者不断增强的关注，也因此使得二维材料得以在光电器件，传感器件等领域得到广泛的应用^[3-6]。二维材料层内的原子之间有着较强的作用力，但是层与层之间则没有很强的连接力，因而使得其能够被剥离为单层的结构。相对于块体材料而言，二维材料在某些方面会表现出更优异的性能。

石墨烯是二维材料的典型代表，但由于其零带隙的特点^[7]，使得其无法提供截止态电流，也没有足够高的开关比，这制约了其在光电器件等领域的应用。学者们已经尝试掺杂，结构修饰等多种方法打开石墨烯的带隙，但收效甚微。于是更加有潜力的二维过渡金属硫化物在近年来受到了学者们越来越多的关注。作为一种新兴的二维材料，它的厚度仅处于单层的原子量级，电学特性也十分广泛，并且在种类繁多的TMDCs中还有望获得直接带隙半导体。由于二维过渡金属硫化物优异的物理性能，其在诸多电子器件领域都有着得到深入应用的可能性，如将其应用于光电子器件，低能耗电子器件以及柔性电子器件等^[8]。除了这一领域之外，二维过渡金属硫化物还可以应用于生物医疗领域。如利用其原子级厚度的特点，可以让DNA测序更为快速，也能得到更高的分辨率。虽然现在关于二维过渡金属硫化物的科研项目以及出版物都非常之多，并且数量还在不断上涨，但是对其的深入研究还有所匮乏，其中还有很多方面有待学者们的进一步探索，从而让人们对这一领域有更加清晰的认知。

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