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摘 要

作为理想的催化剂之一，贵金属材料可以实现从苯甲醇到苯甲醛的转化。然而，在之前的报道中，表面贵金属的损失是反应性能下降的重要原因之一。这里，介绍了一种简单的方法，用于逐步制备具有核-壳结构的SiO₂@Co₃O₄/Au@m-SiO₂催化剂。一方面，核-壳结构为苄醇氧化成苯甲醛提供了丰富的反应位点。另一方面，m-SiO₂外层有效地防止了Au纳米颗粒的损失。在这个过程中，我们通过控制单个变量来研究多个因素对目标反应的影响。实验结果表明，在最佳条件下（催化剂用量，反应温度，反应时间和O₂流速分别为40 mg，160 ℃，6 h，60 ml/min），目标反应的转化率达到最大值, 58％，选择性高达82％。我们所构造的核壳结构和化学组分的调变空间特别大，同时我们还可以在壳层选用其他的不同金属氧化物或者复合氧化物来增强Au粒子和载体间的相互作用，进一步提高负载型Au催化剂的性能。

关键词：核-壳结构，旋风状Co₃O₄, Au催化剂，选择性氧化。

Abstract

As one of the ideal catalysts, noble metal materials can realize the conversion from benzyl alcohol to benzaldehyde. However, in previous reports, the loss of surface noble metal is one of the important reasons for the decrease in reaction performance. Here, a simple method was reported for stepwise fabrication of SiO₂@Co₃O₄/Au@m-SiO₂ catalysts with core-shell structure. On the one hand, the core-shell structure provided abundant reaction sites for the oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde. On the other hand, the outer layer of m-SiO₂ effectively prevents the loss of Au nanoparticles. In this process, we studied the effects of multiple factors on the target reaction by controlling a single variable. The experimental results show that under the optimal conditions (the catalyst dosage, reaction temperature, reaction time and O₂ flow rate are 40 mg, 160 °C, 6 h, 60 ml / min, respectively), the conversion rate of the target reaction reaches 58% and the selectivity is as high as 82%. The core-shell structure and chemical composition of our structure have a particularly large modulation space, and we can also use other different metal oxides or composite oxides in the shell layer to enhance the interaction between the Au particles and the carrier, the performance of the supported Au catalyst is further improved.

Keywords: Core-shell structure, Cyclonic Co₃O₄, Au catalysts, Benzyl alcohol, Selective oxidation.

目 录

摘 要 Ⅰ

第一章 绪论 1

1.1 纳米材料概述 1

1.1.1纳米材料的定义 1

1.1.2纳米材料独特的性能 1

1.1.3 常见纳米催化剂 2

1.2贵金属纳米催化剂 3

1.2.1贵金属纳米材料特性 3

1.2.2贵金属纳米催化剂的制备方法 3

1.2.3贵金属纳米催化剂的应用 4

1.3负载型纳米Au催化剂的研究及应用 5

1.3.1负载型纳米Au催化剂的研究 5

1.3.2负载型纳米Au催化剂的应用 6

1.4 Co₃O₄简介 7

1.5核壳结构纳米材料 7

1.5.1核壳结构纳米材料的概念 7

1.5.2核壳结构纳米材料的性质 7

1.5.3 金包覆核壳纳米材料的制备 7

1.6核壳结构纳米材料的应用 10

1.6.1核壳结构纳米材料在废气处理中的应用 10

1.6.2核壳结构纳米材料在废水处理中的应用 10

1.7论文研究课题的选题意义和研究内容 11

第二章 实验试剂与仪器 13

2.1实验试剂 13

2.2实验仪器 14

2.2.1催化剂制备所用仪器 14

2.2.2催化剂表征使用的主要仪器 14

第三章 实验部分 15

3.1 催化剂的制备 15

3.1.1.SiO₂球的制备 15

3.1.2.SiO₂@Co₃O₄的制备 15

3.1.3.SiO₂@Co₃O₄/Au的制备 15

3.1.4.SiO₂@Co₃O₄/Au@m-SiO₂的制备 15

3.1.5.催化剂的表征 16

3.1.6.催化活性的测量 16

3.2.结果与讨论 16

3.2.1.催化剂的表征 16

3.2.2.催化活性测试 19

3.2.3.催化剂用量影响 20

3.2.4.反应温度影响 20

3.2.5.反应时间影响 21

3.2.6.氧气流量的影响 22

3.2.7.催化剂的耐久性 22

第四章 结论与展望 25

4.1结论 25

4.2 展望 25

致 谢 26

参考文献 27

第一章 绪论

1.1 纳米材料概述

纳米技术的灵感，来自于已故物理学家理查德·费曼（R.P.Feynman）1959年所作的一次题为《在底部还有很大空间》的演讲。在这次划时代的演讲中，费曼展望了由10到100个原子构成的金属线，这次演讲也是纳米概念萌芽的里程碑。时间仅过了二十年，随着扫描隧道显微镜（STM）诞生,让人类不仅能观察原子，还能用机器操控原子，同时随着原子力显微镜（AFM）的操控技术的出现，多位科学家将纳米从概念转变为新型材料的雏形，纳米科学技术开始了飞速发展。

1.1.1纳米材料的定义

纳米材料是指特征尺寸在纳米数量级由极细颗粒组成的固体材料^[1]，广义上讲，纳米材料指有一维空间处于1~100 nm尺寸范围或者由它们作为基本单元所构成的材料。狭义上讲，主要指纳米微粒和由微粒构成的纳米固体。

1.1.2纳米材料独特的性能

在纳米材料中，界面原子在粒子中比例占有率极大，界面周围的晶格结构也互有差异，构成一种与晶态和非晶态都不一样的结构状态。因为纳米独特的结构，决定了它的独特性能，也对材料的热学，电学以及光学性能进行了优化，表现出了一系列的特殊性能，如：表面效应、小尺寸效应、量子尺寸效应、宏观量子隧道效应等性质。

（1）表面效应

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