基于绿色半导体纳米晶体的LED照明器件

论文总字数：28752字

摘 要

进入二十一世纪，面对严峻的能源需求急剧增长的问题，人们急需一种高效、低耗、环保的照明器件，LED被认为是最合适的光源。目前的LED已经被广泛应用到液晶显示、路灯等方面。然而传统LED荧光材料具有尺寸限制、发光波长单一等缺点。相比于传统荧光材料，掺杂量子点具有尺寸可控、波长范围可控、光效高等优点，成为白光LED的研究热点。

然而现在市面上以及正在开发的半导体纳米晶体荧光材料很多都是Cd基材料。众所周知镉是有剧毒的重金属材料，这对其封装技术、回收处理技术都有很高的要求，很容易对环境造成污染。所以基于ZnSe和ZnS的绿色半导体纳米晶体材料的研究和开发对于节能减排、保护环境具有很大的意义。所以本文就介绍了实验室制备ZnSe:Mn/ZnSe, ZnSe/ZnS(2ML):Mn/ZnS(2ML), ZnSe/ZnS(1ML):Mn/ZnS(2ML)和ZnSe:Mn/ZnS(2ML)四种掺杂量子点的材料、工艺和步骤，并利用电子顺磁共振（EPR）光谱技术对其自旋哈密顿参量进行测量并分析，找出四个样品的对称性和自旋哈密顿参量的内在联系。

在本文中，还使用了3掺杂四面体三角畸变模型对ZnS:Mn量子点的结构进行了分析和计算，得到其自旋哈密顿参量：g因子和超精细常数A。并对其结构的对称性进行改变，得到一系列g因子和参数A，并分析出量子点结构对称性对自旋哈密顿参数的影响，进而与实验室制备的ZnS:Mn和ZnSe:Mn纳米晶样本的EPR光谱测量的参数进行联系，找到解释其参数变化规律的理论依据。

关键词：绿色量子点，LED，三角畸变模型，电子顺磁共振（EPR）

LED LIGHTING DEVICE BASED ON ENVIRONMENTAL SEMICONDUCTOR NANOCRYSTALS(NCs)

Abstract

In the new century, faced with severe question of rapid increasing of energy demand, people need an environmental lighting device with high efficiency, low consumption. LED is considered to be the suitable choice. Now, LED has been widely used in liquid crystal display, street light, etc. However, traditional LED materials have the drawbacks of limited size, narrow range of wavelength, etc. Compared with traditional LED materials, doped quantum dots have the advantages of controlled size and range of wavelength, high efficiency, etc.

However, most products of semiconductor nanocrystal(NCs) on market are based on Cd, which is poisonous heavy metal. It requires high package technique, recycling and treatment technique and is easy to pollute the environment. So it’s meaningful to develop environmental NCs materials like ZnSe and ZnS. In this paper, I will introduce the materials and preparation methods of the four samples below: ZnSe:Mn/ZnSe, ZnSe/ZnS(2ML):Mn/ZnS(2ML), ZnSe/ZnS(1ML):Mn/ZnS(2ML) and ZnSe:Mn/ZnS(2ML), in the same time using electron paramagnetic resonance(EPR) spectrum to measure and analyze the spin Hamiltonian parameters and find the inter relationship between structural symmetry and spin Hamiltonian parameters.

The 3 doped tetrahedron triangle distortion model ofZnS:Mn NCs is used for calculation and analysis. The two spin Hamiltonian parameters will be calculated: g factor and hyperfine constant A. And the influence of spin Hamiltonian parameters by structural symmetry is also discussed.

KEY WORDS: environmental NCs, LED, tetrahedron triangle distortion model, electron paramagnetic resonance (EPR)

目录

摘要 ………………………………………………………………………………………………………Ⅰ

Abstract ………………………………………………………………………………………………… Ⅱ

1. 绪论 ………………………………………………………………………………………………1
   1. 引言 ………………………………………………………………………………………………1

1.2 国内外研究现状 …………………………………………………………………………………1

1.3 M掺杂纳米晶的发光性质 ……………………………………………………………………1

1.4量子点的微观结构 ………………………………………………………………………………1

1.5本文的研究目的和主要研究内容 ……………………………………………………………3

1. 绿色半导体纳米晶ZnSe:Mn² 的制备 …………………………………………………………4

2.1 核/壳量子点制备 …………………………………………………………………………………4

2.2 实验部分 …………………………………………………………………………………………4

2.2.1实验试剂 ………………………………………………………………………………………4

2.2.2四种锰掺杂纳米晶体样本的合成 ……………………………………………………………4

2.3 结果和讨论 ………………………………………………………………………………………5

1. 量子点结构模型理论研究 ………………………………………………………………………6

3.1 晶体场理论 ………………………………………………………………………………………6

3.1.1 晶体场理论简介 ……………………………………………………………………………6

3.1.2 晶体场中的体系哈密顿量 …………………………………………………………………6

3.2 电子顺磁共振理论 ………………………………………………………………………………6

3.2.1 电子顺磁共振简介 ………………………………………………………………………6

3.2.2 电子顺磁共振谱的描述 …………………………………………………………………7

3.2.3本文自旋哈密顿参量理论研究的思路 …………………………………………………8

3.3立方四面体中离子g因子位移微扰公式 ……………………………………………………8

3.4三角畸变四面体中离子自旋哈密顿参量的微扰公式 ………………………………………9

3.5总结 ………………………………………………………………………………………………11

1. 应用 ……………………………………………………………………………………………12

4.1 过渡金属离子M的光谱性质 ………………………………………………………………12

4.2 磁学性质和光学性质之间联系 ………………………………………………………………13

4.3 ZnS:M中M自选哈密顿参量的理论计算 ……………………………………………13

4.4 杂质位移Z对自旋哈密顿参量的影响 ………………………………………………………14

4.5 旋轨耦合参数对自旋哈密顿参量的影响 ……………………………………………………15

4.6 结果和讨论 ……………………………………………………………………………………15

1. ZnSe:Mn/ZnSe纳米晶的白光LED器件制备 …………………………………………………16

5.1 实验过程 ………………………………………………………………………………………16

5.1.1 ZnSe:Mn/ZnSe纳米晶的制备 ……………………………………………………………16

5.1.2 纳米晶薄膜涂覆 …………………………………………………………………………16

5.1.3 ZnSe:Mn/ZnSe纳米晶的硅水溶胶制备 ………………………………………………16

5.1.4白光LED器件制备 ………………………………………………………………………16

5.1.5量子点的二氧化硅包覆 ……………………………………………………………………16

5.2 白光LED的表征 ………………………………………………………………………………16

总结与展望 ………………………………………………………………………………………………19

致谢 ………………………………………………………………………………………………………20

参考文献（References） …………………………………………………………………………………21

第一章 绪论

• 1. 引言

进入二十一世纪，面对严峻的能源需求、全球气候变暖和环境恶化问题，社会需要一种节能、环保的照明方式。发光二极管(LEDs)由于其优良的性能，被认为是最有前途的、最合适的光源。LED照明器件的优点有很多，它有很高的电光转换效率，相比白炽灯、节能灯等等有更长的使用寿命，并且稳定性很好。目前，发光二极管（LED）在很多领域，例如，液晶显示、室内照明等等，都得到广泛的应用。白光LED正逐渐取代白炽灯等传统光源成为新一代的高效、节能、环保、使用寿命长的照明设备，各国政府、照明企业和公司注入极大的资金、人力、物力去研究和开发白光LED光源。半导体纳米晶（NCs），也称作量子点，就是将数千原子组成的无机核用有机外壳包裹起来。在量子点材料中，CdSe和CdS量子点以其较高的量子效率、较低的反向散射和灵活可调的光谱范围，成为白光LED器件中首选的光转换量子点材料。量子点由于量子限域效应的存在，使得当其激子波尔半径大于量子点尺寸时，能够产生和块体材料完全不同的光学和电子学性质。所以，研究者可以通过改变量子点的尺寸从而来改变其材料的性能。由于尺寸改变而带来的性能独特性使得量子点得到广泛的应用，例如发光二极管（LEDs）、生物荧光标记、太阳能制造等等。

• 1. 国内外研究现状

以氮化物为代表的材料体系的历史性突破，以及LED完备的三基色发光体系的实现，使得实现白光LED成为可能。90年代是白光LED的年代，日亚公司继1993年成功制备了以氮化物为代表的高亮度蓝光LED后，仅仅过了三年，于1996年制成了世界上第一只白光LED，并于1998年推上了市场。白光LED具有低电压、低能耗、长寿命、高可靠性、易维护等优点，符合绿色照明工程节能与环保的要求。因此，各国政府、照明企业和公司注入极大的资金、人力、物力去研究和开发白光LED光源。

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