2015年秋季南京北郊大气成核过程观测研究

论文总字数：21469字

目 录

一 引言…………………………………………………………………03

二 理论与研究方法……………………………………………………03

分子簇………………………………………………………………………………………03

1 热力学过程…………………………………………………………………………04

2 临界核………………………………………………………………………………04

3 增长速率……………………………………………………………………………05

三 实验与结果…………………………………………………………06

（一） 南京北郊大气成核地理位置与观测仪器…………………………………………06

（二） 测量方法与结果……………………………………………………………………07

1 日变化………………………………………………………………………………07

2 周变化………………………………………………………………………………12

3 季节变化……………………………………………………………………………13

4 原因与结果…………………………………………………………………………13

四 讨论…………………………………………………………………14

参考文献…………………………………………………………………15

致谢………………………………………………………………………17

2015秋季南京北郊大气成核过程观测研究

谈昌蓉

，China

Abstract：Phase transformation occurs during the vapor liquid and solid phase, prior to the formation of a new phase, the product of molecules embryo or clusters are defined as nuclear. In nucleation system, free energy,ΔG, involved into a new phase and before the new phase formed,ΔG needs to be surmounted. In addition, the new particle formation needs two conditions:a critical nuclear state and the subsequent development. gaseous sulfuric acid is the main reason for the formation of new particles during the daytime. The growth rate is associated with particle size and concentration of sulfuric acid. particle diameter range（lt;2nm） is divided into three intervals,and they play a important role in atmospheric nucleation stage constructed continuum physics, chemistry and dynamics.In the absence of special weather conditions of the night, less concentration of particles(lt;3nm) has existed,while others(gt;20nm) have a lot and maintain a average concentration. After sunrise, the new particles gradually change actively, and the concentration increases rapidly. Concentration becomes strong until noon (solar elevation angle of 90 °). Concentrations of gaseous pollutants（H₂SO₄，SO₂，NO₂，CO and O₃） and solar radiation intensity are conducive to the development of this phenomenon. Atmospheric nucleation phenomenon is different between spring and summer because of the spread of pollutants.

Key words：New particles; Critical nucleus;Number concentration; Weather condition; Solar radiation

一、引言

随着现代化城市的大规模建设以及大量重轻工业的发展，大气中悬浮着各种不同性质的化合物、混合物、杂质等。在全球大部分区域之中，大气当中的气溶胶新粒子成核事件即分子簇的形成普遍存在^[1]。伴随着大气成核等过程，新粒子的生成、增长以及光化学反应，对大气环境质量、人类生存环境质量有很大的危害^[2]。大气中，新粒子的生成机制，增长特性可根据科学的测量技术进行检测。这种方法对于理解区域空气污染和全球气候变化具有十分重要的意义^[3,4,5]。

江苏省南京市坐落在我国长江中下游，东南沿海地区，黄海之滨，属于典型的亚热带季风气候区。作为长江三角洲重要的综合性工业生产基地和交通枢纽，近年来城市化和工业化发展迅速，是中国南方城市的典型代表。样品采集点在南京北郊浦口区校园内，南京龙王山风景区在采样点南面，北侧为盘城客运站，周围有住宅区和农田等。

本文研究目的主要是：

深层次的解析大气分子簇即大气新粒子生成机制、增长机制，涉及其体积增长因素、增长速率等，以及分析直接影响大气成核浓度等方面的问题。了解各个成分对大气环境，人类生活是否有危害，并且讨论能否避免有害粒子的产生等。

分析南京北郊地区大气分子簇（大气成核）形成机制以及日变化、周变化、季节变化等，以及将新粒子和无新粒子的情况进行对比，解释原因并讨论结果。在有条件的情况下，可采取有效措施保护周边环境。

提高公众对大气环境质量的重视度，帮助大众从根本上认识大气成核影响。

二、理论与研究方法

（一）、分子簇

分子团簇^[6]主要是一些特定相态的原子或分子通过随机碰撞或内部重新排列组合而形成 ^[7]（如图1B、C、D）。

图1 通过临界核转变成粒径为2-3nm的纳米粒子（最高点）的相变过程与自由能变化（底部）的关系示意图

1、热力学过程

气相液相固相发生相变期间，在新相态形成之前，分子胚胎或团簇的产物被定义为核。在成核系统中，熵（系统的混乱度ΔS=Q_r/T）和焓（等压过程中，系统终态和始态的U pV之差^[8]。其中U为内能，pV为系统体积功）都减小,即ΔSlt;0和ΔHlt;0^[7]。因此，即便满足热力学第一定律（能量守恒ΔU=Q W）中的热力条件，但根据热力学第二定律：在孤立系统中的任何自发过程中，熵总是增加的，这样以来，成核过程被阻碍。所以，自由能(ΔG=ΔH-TΔSlt;0)的阻碍作用自发形成。

lt;0过程自发进行

ΔG

=0过程达到平衡

热力学第二定律中指出，等温等压条件下成核系统自发地从高自由能状态向低自由能状态转变^[8]，ΔG往往参与其中并且在相变成新相态之前需被克服（如图1A）。所以，在成核系统中若存在自由能降低的现象，系统才能自发成核。换句话说，若想使旧相自发地转变为新相，只能是新相的自由能小于旧相的自由能时才能发生。该变化过程主要由三方面决定：（1）相变温度。系统内部的实际温度要低于理论相变温度。（2）过饱和浓度条件。（3）平衡蒸汽压力。即成核系统中饱和蒸汽压大于平衡蒸汽压。前后两者温度差T₀-T、浓度差C-C₀、压力差P-P₀是相变自发进行的驱动力^[9]。

A：晶体面积

Δx：垂直于晶面的位移

f：单位面积的驱动力。

即上式关系可转变为:-ΔG=f·A·Δx，文字表述为：系统克服自由能所做的功等于驱动力做的功f·A·Δx。所以由上所述，在成核系统和大气纳米粒子的增长过程中，除了过冷、过饱和状态以外，另一种主要的限制因素是在小团簇和纳米粒子上面的平衡蒸汽压力^[10]。

2、临界核

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