论文总字数：30506字

目 录

摘要 2

Abstract 2

第一章 绪论 6

1.1 引言 6

1.2 研究进展 7

第二章 实验方法 8

2.1 技术路线 8

2.2 核壳模型假设 8

2.3 程序设计 9

第三章 实验研究 9

3.1 实验时间amp;实验地点 9

3.2 实验期间气象条件变化 10

3.3 实验主要仪器 11

3.3.1 wps宽范围颗粒粒径谱仪 11

3.3.2 Anderson采样器 12

3.3.3热/光碳分析仪 13

3.3.5其它仪器及数据 13

3.4 实验数据初处理 14

3.4.1 Gf吸湿增长因子计算 14

3.4.2 内外尺度参数计算 14

3.4.3 复折射指数计算 15

3.4.4 消光效率因子计算 16

第三章 结果与讨论 16

4.1闭合性分析 16

4.2太阳光波长amp;消光系数的关系 17

4.2.1 环境湿度下五个波段下的PM10的消光系数 17

4.2.2五个波段下不同粒径区域的消光系数 18

4.2.3五个波段下不同粒径段的消光比例 19

4.2.4五个波长amp;五个粒径区域的消光系数 20

4.3相对湿度（RH）对大气消光的影响 20

4.3.1不同相对湿度下的消光贡献 20

4.3.2不同波长下的消光效率因子 21

第五章 结论amp;展望 22

5.1结论 22

5.2展望 23

参考文献 23

附录 24

BHCOAT程序 24

Matlab编写的格式转换成程序 34

绪论

引言

气溶胶是指悬浮在空气中的固体、液体和气体载体组成的稳定的多相体系，通常颗粒的空气动力学直径在0.001～100µm之间。一般气溶胶粒子按照尺度大小可分为爱根核（半径rlt;0.1µm）、大粒子（0.1lt;rlt;1.0µm）和巨粒子（rgt;1µm），并且由于重力直径大于10µm的粒子由于重力会逐渐沉降到地面，小粒子由于浮力能长期漂浮在大气中^［1］。大气气溶胶虽然在大气中含量很小，但由于它独特的理化性质和发生在其中的各种物理化学反应，对大气环境^［2］，人体健康，生态环境，气候变化，地球辐射收支等方面都有重要影响。从上世纪的洛杉矶光化学烟雾和伦敦烟雾事件，到天津塘沽口爆炸后的大气污染恐慌和近年来的国内京津冀、长三角和珠三角等区域各大城市的年均能见度出现不同程度的降低，雾霾程度、天数都呈现上升趋势^[3]，气溶胶的影响也可见一斑了。气溶胶消光性作为气溶胶重要的特性之一，其研究是进行大气能见度、地球辐射、气溶胶反演研究的基础，近年来受到国内外研究者的广泛关注^[3-6]。

视力正常的人在一定的天气条件下能把目标物从背景下识别出来的最大水平距离叫做能见度，它用来表征大气的清洁程度或者说是污染程度^[1]。通常的大风、雾、霾、降水、扬尘和沙尘暴等天气现象及空气中广泛存在的气溶胶和气态分子都能影响大气能见度^［2］，并且气体分子和气溶胶的消光是大气能见度衰减的主要因素。实验证明在洁净的地方能见度的衰减大部分由气体分子的瑞利散射作用引起，城市地区能见度的衰减主要由气溶胶的消光作用引起，而在高污染区气溶胶黑炭的消光作用愈发重要^［2］。气溶胶的消光性是由气溶胶粒子对太阳光的散射和吸收后，造成传播方向能量衰减、大气能见度降低、可见距离缩短的现象。当大气中悬浮了大量细小烟粒尘埃或盐粒时，天空浑浊，并且呈浅蓝色或微黄色，此时大气消光明显，能见度小于10km，这种现象称为霾（当相对湿度大于90%称为雾霾，相对湿度小于80%称为灰霾）^［1］，当悬浮在空气中的水汽很多，相对湿度较大，造成大气消光严重，水平能见度小于1.0km时，这种现象称为雾。气溶胶消光特性的影响因子包括粒径分布、化学组成、入射光波波长和其复折射指数，并且这些因子斗殴多或少和相对湿度RH存在关联^［7］， 所以本文将探讨各因与相对湿度和消光系数的关系，并着重考虑相对湿度对气溶胶消光特性的影响，这对气溶胶的消光的研究是很有必要的。

研究进展

目前相对湿度对气溶胶消光已经有不少研究，研究主要集中在以下几个方面（1）颗粒粒径、化学组成，复折射指数等和相对湿度的关系；如根据吴奕霄和王宗爽的研究^［8-9］指出气溶胶粒子的内外混合状态，粒子的粒径大小增长等都吸湿性有关；王轩等对北京地区的研究表明^［10］粒子粒径，化学组分以及粒子形态变化都与相对湿度有关联；陈建华等^［11］对大气颗粒物吸湿性的实验模拟和研究则表明了各化学成分的相对湿度与粒径增长的具体关系，刘新罡等的研究^［7］则说明了颗粒粒径、化学组成、复折射指数和混合方式与气溶胶湿度的关系，李琦等^［12］对南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的研究证明了相对湿度与云凝结核CCN凝结增长的重大关系，而徐彬等对南京北郊春季气溶胶吸湿分析的研究^［13］则有指出局地气团对气溶胶粒子吸湿的影响；（2）颗粒粒径、化学组成、复折射指数和混合方式对气溶胶消光特性的影响；苇莲芳等在大气气溶胶的消光性质的研究进展^［2］中有指出粒径分布、化学组分与元素碳的混合方式对气溶胶消消光的一定关系，陶宗明等和陶俊等研究^［5、14］则表达出光波长和复折射率与消光效率因子的关系，李学彬等的研究^［15-16］则表明了相对湿度和质量浓度对消光系数的关系。

从这些研究文献中我们可以看出颗粒粒径、化学组成，复折射指数等参数，既和相对湿度有明显的联系又和气溶胶消光有着较强的关联，再加上少量的相对湿度对气溶胶消光性的研究文献（王英等对北京大气能见度和消光特性的研究^［4］，苇莲芳等在大气气溶胶的消光性质的研究进展^［2］和张泽锋等的研究^［16］不仅指出了相对湿度与消光性的某种关联，还指出消光特性的外场观测、实验室模拟和Mie数值模型模拟三种测量方法的优劣），我们可以推出相对湿度和气溶胶消光性肯定存在某种关联，这也是本文研究的目的。

本研究利用了南京北郊2013年10月15日-11月13日的气溶胶外场观测数据，利用核壳模型假设，对不同波长下气溶胶的消光特性进行了讨论

实验方法

2.1 技术路线

本实验的研究思路是在南京北郊地区2013年10月15日到11月13日，利用宽范围粒径谱仪WPS、Anderson九级采样器、单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）和热/光碳分析仪得到外场环境观测的初始数据资料，进行核壳模型假设，再在吸湿参数k和EC的体积分数的基础上，，使用Excel、fortran和Matlab初处理出计算得到吸湿增长因子、内外尺度参数、复折射指数和消光效率因子中间量，并最终得到气溶胶的消光系数，再和能见度仪的实际观测数据进行闭合性检测，然后在五个波长、相对湿度下分别讨论。实验路线如下图2-1

图2-1 实验路线图

2.2 核壳模型假设

气溶胶粒子消光受到多种因素的影响，而气溶胶粒子本身的形态各异、组分复杂、复折射指数多变和混合模式的多种导致对气溶胶的气溶胶的整体性很难把握，为简化其影响因子和计算的方便，我们为此进行了核壳模型假设，假设气溶胶的混合方式为核壳混合——核壳模型，即有两个部分，一个光吸收的元素碳的核和由非光吸收物质均匀的混合组成的外壳。核壳模型的建立包括三个假设：（1）气溶胶粒子中只有三类组分——光吸收性物质EC、非光吸收性物质和水；（2）气溶胶粒子为球形，相同粒径的气溶胶颗粒具有相同的理化性质；（3）元素碳为球形核，且位于粒子中央，干态的气溶胶粒子是由光吸收型物质元素碳核非光吸收物质组成；（4）元素碳不能吸收水分，非光吸收性物质吸收水分后在外科与水均匀混合，气溶胶吸湿增长因子是吸湿性参数的函数。

在核壳模型假设的基础上，通过内尺度参数X_cor、外尺度参数X_man和内核的复折射指数M_cor与外壳的复折射指数M_man（cor为core的简写，man为mantle的简写）四个变量，然后在fortran编写的程序BHCOAT程序，计算得到效率因子Qext，最后根据公式2-1即得到不同波长下的总消光系数。

2-1

bext为该时间的消光系数，Qext为气溶胶消光效率因子，Gf为吸湿增长因子，n(r_i)为该粒径区域的数浓度。

2.3 程序设计

因为实验采样的数据量较大，为高效快速的计算并结合Excel数据，我们通过设计了的fortran程序BHCOAT和Matlab程序格式转换 此两个程序。Fortran程序BHCOAT是将36032列的Mie参数数据（包含内外尺度参数，内外复折射率）通过通过改进的improve算法处理成包含消光效率因子的结果。而Matlab程序格式转换则是将行列进行变换为了在Excel中的数据统一和计算的方便，其一将563行64列时间粒径数浓度格式数据转换为36032行的Mie参数数据，其二将36032行Mie参数Qext数据转换为563行64列数据。具体的程序请查看附录的BHCOAT程序和格式转换程序

第三章 实验研究

3.1 实验时间amp;实验地点

实验时间段是在2013年10月15日到2013年11月13日，正值秋冬季节；采样地点为南京市东苑气象楼（位于N32. 207，E118. 717）12楼，离地高度约40m。周边环境有：北侧约300m有盘城居民区，南侧约200m有龙山北路，西南侧有龙王山风景区，东侧约500m有宁六高速公路，再往远处约4km处有工业园（包括南钢，南化，电力等重工业厂）。

图3-1 实验地点及周边区域情况

3.2 实验期间气象条件变化

在图3-1中给出了实验期间WPS、Anderson九级采样器、SPAMS仪器及相对湿度、能见度数据的缺测情况，其中缺测原因为停电。此外考虑到高相对湿度下测量误差较大，本文在数据分析时剔除了相对湿度大于90%及能见度低于1km的数据。

图3-2 观测期间各类仪器及数据的缺测情况

图3-2分别给出了观测期间大气能见度和相对湿度（RH）、PM_2.5和消光系数（3.0/vis）、风向（WD）和风速（WS）的时间序列。我们使用的消光系数观测值均为计算的近似值，即。从图3-2中我们可以发现，在整个观测期间大气能见度普遍较低，其中vislt;10km的时段占了整个采样期间的87%以上，vislt;5km的时段占了采样期间的46%以上，灰霾天气现象较为严重。从RH与vis的时间序列来看，相对湿度昼夜变化特征明显，随着相对湿度的增加能见度迅速下降，两者有较好的反相关关系。图3-2b中PM_2.5与消光系数同样呈现较好的相关性，随着PM_2.5浓度的增加，大气消光增强。图3-2c中风速时间序列显示除10月15日出现了较大的风速（平均风速gt;4m/s），其余时段风速较为平稳（平均风速1.67m/s），与a、b两图对比可发现，10月15日这天尽管相对湿度较高，但能见度并未降低，这可能是由于该天较大的风速对PM_2.5起到了很好的清除作用。风向时间序列可看出，观测期间风向主要以东风与北风为主。总的来说，高的相对湿度（RH）、PM_2.5浓度以及稳定的气象条件是低能见度现象出现的主要原因^［17］。

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