论文总字数：22787字
目 录
1.引言 3
2.资料与方法 5
2.1实验仪器 6
2.2采样时间和地点 6
2.3数据处理 6
3.结果与讨论 7
3.1观测期间臭氧日变化规律分析 7
3.2观测期间臭氧周循环规律分析 8
3.3臭氧周循环差异原因分析 12
3.2.1 O3对VOC/NOX的响应 13
3.2.2 夜间排放量的变化 14
3.2.3 日与日间前体物及臭氧的转移 15
3.2.4 污染物排放时间的差异 15
3.2.5 NO与O3反应的影响 16
4.结论 17
参考文献 18
南京北郊臭氧周循环特征分析
胡嘉缨
, China
Abstract: The weekly cycles of atmospheric Ozone are of interest about the atmospheric environment because they provide information about the response of O3 to changes in anthropogenic emissions from weekdays to weekends. Based on observational data of VOC components and reactive gases (NOX、CO and O3) from 18 May.-30 Jun. 2013 in the northern suburb of Nanjing, analyze the weekly cycles and sensitivity of O3, and then discuss the reason of the differences. The results show that there was a single peak within one day of ozone between 14:00 and 16:00h. The O3 concentrations built up from weekdays to Saturdays and declined during Sundays; there was an obviously weekly variation of NO, with the minimum in Sundays, and the concentration of NO between weekdays and Saturdays were compared. The NO2/OX increased linearly with NOX, and O3 decreased with increasing NOX. The NO2/OX as a function of NOX was higher on Sundays, and lower on weekdays than during Saturdays. The residual O3 remaining after the NO-NO2-O3 reaction channel mainly controlled O3 concentrations in this area, and the differences in weekly behavior about O3 were caused by the intensity of this reaction chain. Moreover, the influence of the carryover of O3 from one day to the next to the weekly cycles of O3 was weak.
Key words: Nanjing; ozone; the weekly cycles; sensitivity
1.引言
20世纪40年代末美国洛杉矶地区首次发现光化学污染，随后1950s，Haagen-Smit一系列早期研究指出，大气中挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOX），在阳光中紫外线的照射下发生反应，加上合适的气象条件，能形成以高浓度臭氧（O3）为标志的严重的光化学污染[1]。20世纪70年代末我国兰州西固石油化工区首次出现此类污染[2]，之后北京市于1986年也出现了此类污染，到20世纪末，京津地区、珠江三角洲、长江三角洲都出现了较为严重的光化学污染。
光化学烟雾的一个重要组成就是臭氧。对流层中，在紫外线照射下，NO2光解得到的氧原子与O2反应生成O3，NO与O3快速反应再生成NO2。
NO2 hv→NO O(3P)， （1）
O(3P) O2 M→O3 M， （2）
NO O3→NO2 O2， （3）
这三个反应发生的很快，且维持稳态平衡，也就是说NOX和O3处于光稳态，O3净生成量为0[3~5]。
实质上，光化臭氧产量由NO和过氧自由基（RO2：R指代一种有机组分或一个氢原子）的反应所决定：
RO2 NO→RO NO2， （4）
RO O2→R’COR’’ HO2， （5）
HO2 NO→OH NO2， （6）
这里R，R’，R’’指代烷基。RO2由OH和VOCS反应生成，如非甲烷烃（NMHCS）：
OH NMHCS→R H2O， （7）
R O2 M→RO2 M， （8）
这些自由基反应控制臭氧形成一系列反应。因此，VOCS对于光化臭氧生成是非常重要的。同时，NOx在臭氧的生成中起的作用是很复杂的。正如反应（1）和（2）所示，NOX是直接的臭氧前体物，但如反应（3）所示，它也会消耗臭氧。另外，由于以下反应，NOX也是控制臭氧生成的链式反应重要的终止物：
OH NO2 M→HNO3 M， （9）
以上反应是大气中光化臭氧生成及消耗的基本过程。此外，臭氧是一种二次污染物[6]，是一种反应性极高的气体，也是重要的温室气体[7]，具有直接和间接的辐射强迫效应，会对生态环境造成严重的危害[8]，同时，也是一种强氧化剂，当被吸入呼吸道时，会与呼吸道中的细胞、组织等很快反应，导致肺功能减弱及组织损伤[9]。近年来，受城镇化加速推进、产业结构不合理、机动车保有量快速增长等不利因素的影响，城市环境空气质量不断恶化[10,11]，环境保护部通报的2015年上半年全国环境质量状况指出全国338个地级及以上城市（含地、州、盟所在地）的首要污染物为PM2.5，其中74城市的首要污染物为PM2.5，其次就是O3。显然，臭氧已成为影响我国城市大气环境质量重要的污染气体。
鉴于臭氧污染的严重性以及对人类生活产生的巨大影响，国内外学者对其进行了广泛的研究。安俊琳等通过分析南京江北区O3浓度发现，江北区O3浓度超标情况主要出现在春夏两季[12]；刘洁等对上甸子本底站的分析表明，该地区臭氧体积分数在春末夏初较高，冬季较低，通常在06:00左右达到日臭氧浓度最低值，16:00左右达到最高值[13]；丁国安等对临安和龙凤山本底站的臭氧数据分析发现，临安本底站各季地面O3和太阳辐射不一致，总辐射水平高的夏季地面O3浓度最低，秋季最高，而龙凤山本底站的O3浓度在秋季最高，春夏次之，冬季最低[14]；雷瑜、唐文苑等通过对北京、上海等地的研究，指出中国城区O3日循环存在明显的四个阶段，为单峰型，但各地峰值出现时间略有不同 [15,16]。
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