论文总字数：20772字

目 录

摘 要 3

Abstract 4

1 绪论 5

1.1 研究意义 5

1.2 国内外研究进展 5

1.2.1气溶胶吸湿性的观测研究 5

1.2.1 气溶胶吸湿性的影响因素 6

2 资料与方法 7

2.1 观测地点与观测资料 7

2.2 仪器介绍 7

2.3 数据分析方法 8

3 分析与结果 10

3.1 观测期间气象要素变化特征 10

3.2 气溶胶吸湿性总体变化特征 10

3.3 霾天气下气溶胶吸湿性特征 12

3.4 结合化学组分对气溶胶吸湿性的分析 14

4 结论 17

参考文献 18

不同等级霾天气下南京郊区气溶胶吸湿性的观测研究

林梦凡

，China

Abstract：Atmospheric aerosol hygroscopicity has important implications for atmospheric visibility, radiative forcing, CCN generation, climate effects and human health.The observational experiments were carried out in the suburbs of Nanjing from April 17 to May 21, 2014,based on the observation data of Hygroscopic Tandem Differential Mobility(H-TDMA) and the size-segregated aerosol chemical composition , the relevant research on the hygroscopicity of atmospheric aerosol was carried out.At relative humidity of 90%,for particles with dry diamters 30、70、110、150、190nm and 230nm,the probability distribution of GF(GF-PDF) show a distinct bimodal pattern,with a dominant more-hygroscopic group and a smaller less-hygroscopic group.A contrast analysis between haze day and non-haze day suggests that,aerosol particles during non-haze day have a stronger hygroscopicity and a higher degree of externally mixed state.The hygroscopicity of the haze day is weak and decreases with the increase in haze weather. The proportion of water-soluble ions in haze-type aerosol particles is large, and the hygroscopicity is enhanced. The haze has a high degree of air pollution, and the proportion of OC and EC is large, and the hygroscopicity is weakened.The average hygroscopicity parameter κ_chem calculated from chemical information and κ_chem calculated form H-TDMA are nearly, So the chemical composition can be used to predict aerosol hygroscopicity.

Key Words：aerosol;hygroscopicity;Nanjing;haze;chemical information

1绪论

1.1研究意义

大气气溶胶是指均匀分散于大气环境中的固体或液体微粒所构成的相对稳定的混合体系^[1]。气溶胶粒子的空气动力学直径多在0.01μm-100μm之间。尽管气溶胶的含量在大气环境中相对较少，但它对全球气候变化起到的重要作用却不容小视，其表现在：气溶胶不仅影响太阳的辐射和散射、大气温度和大气能见度等^[2-6]；同时由于其粒径小、表面积较大，成为了大气中的许多化学反应的场所^[7]；此外气溶胶还危害人类健康和大气环境质量，可吸入气溶胶粒子进入人体，严重时会引发各种呼吸道疾病和肺癌^[8]，随着大气颗粒物的污染特性所引发的环境问题，例如臭氧空洞、霾现象、酸雨问题及光化学污染等，已经严重影响城市居民的正常生活。因此，大气气溶胶的相关研究已成为现今大气化学乃至地球环境科学研究的热点及难点问题之一。

气溶胶的吸湿性是指气溶胶在周围环境相对湿度增加时的吸水能力^[9-10]。按大气气溶胶的吸湿性可以将其分为吸湿性气溶胶和非吸湿性气溶胶，吸湿性气溶胶大部分为硝酸盐、硫酸盐、铵盐、海盐等无机成分和部分吸湿性有机物，非吸湿性气溶胶主要是碳黑和部分有机物^[11]。气溶胶的吸湿特征决定了其在整个大气气溶胶科学研究中的基础地位，它是联系气溶胶化学参数和微物理的桥梁之一，决定着气溶胶的光学性质，并可以引发相应的环境效应和健康效应。第一，气溶胶的吸湿性会产生间接气候效应，它与大气能见度、辐射强迫有关^[12]。气溶胶吸湿后，水汽含量增加，相对湿度增大，进而影响大气能见度和气溶胶辐射强迫效应。第二，气溶胶的吸湿性对于气溶胶在大气环境中的分布与输送起着决定性作用。部分吸湿性的气溶胶（铵盐、硫酸盐和硝酸盐等）是云凝结核的重要来源，促进大气降水的发生，影响云雾的理化性质^[13]。第三，气溶胶的吸湿特性会影响大气的酸沉降。大气颗粒物的酸性程度与大气环境相对湿度密切相关，相对湿度越大，气溶胶越容易发生化学反应被酸化，二氧化硫（SO₂）被氧化成硫酸的量越多。第四，气溶胶的吸湿性还与人类健康有关^[14]。人体呼吸道和肺部中的相对湿度接近饱和状态，气溶胶进入人体后吸湿增长，而颗粒物的粒径的增大与沉降速度、沉降位置和沉降量密切相关。综上所述，气溶胶吸湿性特征的研究具有重要的意义。

1.2国内外研究进展

1.2.1气溶胶吸湿性的观测研究

气溶胶粒子吸湿增长后，其体积、质量、粒径、含水量、光学性质等会发生变化，对气溶胶吸湿增长的观测基于不同原理有不同的观测方法。气溶胶吸湿性既可以通过直接的吸湿增长观测计算得到，也可以使用分级采样的化学信息推算获得，不同的方法的准确性，分辨率以及粒径范围有所不同。

最常见的方法是通过H-TDMA直接观测气溶胶吸湿前后的粒径变化获得气溶胶吸湿性。气溶胶粒子的吸湿能力可以用吸湿性增长因子GF(Growth Factor)表示，其定义为吸湿前后气溶胶的粒径变化率，公式为GF=d/d₀（其中d表示吸湿后的粒径大小，d₀表示吸湿前的粒径大小）。H-TDMA通过采集分析气溶胶加湿前后的粒径分布来判断气溶胶粒径的变化和相对湿度（RH）的关系，它的优势在于不但可以测量不同粒径的气溶胶在不同相对湿度条件下的吸湿增长因子，还可以据此判断出粒子的混合状态。H-TDMA还具有很好的延展性，可以与不同的仪器搭配使用以达到不同的效果，例如：McMurry等^[15]为了研究颗粒物的化学组分与吸湿性的关系，在H-TDMA中添加了颗粒物的采集仪器；Pitchford等^[16]为了研究颗粒物形状和化学组分对吸湿性的影响，在H-TDMA中增加了单颗粒电子显微镜；伴随着单颗粒质谱仪的发展，Buzorius^[17]利用单颗粒激光消融时间飞行质谱仪（HTDMA-SPLATF-MS），完成了对颗粒物的吸湿性和单颗粒物化学组分的联合在线分析，为准确分析颗粒物的化学组分对吸湿性影响奠定了基础。

气溶胶的吸湿性还可通过观测其吸湿增长后光学性质的变化获得。采用串/并联浊度计观测气溶胶散射能力的变化，继而计算气溶胶的光学吸湿增长因子ƒ(RH)=σ_sp(RH,λ)/σ_sp(RH_dry,,λ)，其中σ_sp(RH,λ)是粒子在相对湿度（RH）、波长λ下的散射系数，RH_dry是干粒子时的相对湿度。我国颜鹏等^[18]采用了这种方法研究了北京的大气颗粒物吸湿散射性，发现了不同气象要素和排放源的变化对气溶胶的吸湿特性的影响。浊度计法的优势在于能直接测量相对湿度的变化对气溶胶的散射性质的影响，但其局限性在于实验过程中相对湿度的控制存在难度，特别是对浊度计内相对湿度的控制。

此外，分粒径的气溶胶化学成分信息也可计算气溶胶吸湿性。对于已知化学组分的气溶胶，其吸湿增长和活化可以根据Köhler方程来描述。使用分粒径的化学组分信息结合一些简单的参数化方法可以较好的预测气溶胶吸湿特性。这种方法的缺点是时间分辨率较低，但相比直接观测的优势在于：H-TDMA等仪器只能观测到亚微米级的气溶胶粒子，而分级采样数据可以观测到更大粒径的气溶胶的吸湿性^[19]。

1.2.2气溶胶吸湿性的影响因素

国外对气溶胶的吸湿性研究开展时间较早，大多集中于较发达的欧美日本等地区。由于观测时间和空间的不同，各粒径的气溶胶粒子的吸湿性存在时空分布的差异。Saulius等^[20]对立陶宛首都郊区的大气气溶胶的吸湿性观测发现，夏季气溶胶的GF高于冬季。Väkevä等^[21]观测发现，夏季城市中10nm的气溶胶吸湿性有弱生长行为，但冬季10nm和20nm的气溶胶却有外部混合的双峰增长模式；森林背景的气溶胶的GF呈现白天升高、夜晚降低的特征，城市背景下GF的研究与森林背景随时间的变化特征相似，都取决于气溶胶的来源；该研究还指出白天与夜间气溶胶吸湿性的差异是因为白天气溶胶表面发生了异相化学反应，导致其表面的性质发生了变化。

影响大气气溶胶的吸湿性的因素主要有相对湿度、大气环境温度、气溶胶中的化学组分及其形态。McMurry等^[15]指出气溶胶对相对湿度有很高的敏感度，是影响吸湿性最重要的因素，当RH达到潮解点（纯盐或混合状态的盐从晶体变为溶液时的相对湿度）时，气溶胶粒子吸收大量水分后质量和体积都会增大。当RH低于风化点（纯盐或混合状态的盐从溶液变为晶体时的相对湿度）时，气溶胶粒子失去大量水分使其结晶从而粒径变小。Ari P.Leskinen等^[22]研究表明大气环境温不但可以改变气溶胶表面饱和蒸气压，影响气溶胶的风化点和潮解点，而且还会通过改变气溶胶的化学组分来影响其吸湿性。气溶胶的化学组分大致可分为有机组分和无机组分，水溶性成分对于气溶胶吸湿性具有很重要影响，由于大多数无机物都具有可溶性，所以无机组分的吸湿增长更明显，有机组分对吸湿增长因子的影响因成分不同而有异。Pitchford等^[16]研究指出，弱吸湿性的气溶胶粒子主要是由含碳和尘埃颗粒构成，强吸湿性的气溶胶粒子主要是被氧化的无机物、无机盐和盐与有机物的混合物。

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