论文总字数：20469字
目 录
第一章 绪论 1
1.1研究背景和意义 1
1.2粒径谱分布的研究现状 2
1.3大气颗粒物的来源解析 3
第二章 实验与方法 3
2.1观测地点与时间 4
2.2采样仪器 4
2.2.1扫描电迁移率粒径谱仪（SMPS） 4
2.2.2空气动力学粒径谱仪（APS） 5
2.3采样流程与数据质量控制 5
2.4正交矩阵因子分析法模型 6
2.5 PMF模型执行 7
第三章 结果与分析 8
3.1南京北郊冬季气溶胶数谱概况 8
3.2源解析结果 8
第四章 结论 11
参考文献 12
致谢 15
第一章 绪论
1.1研究背景和意义
人们赖以生存的环境大气，实际上就是一个庞大而复杂的大气气溶胶体系。关于气溶胶尚未有一个严格的定义，一般认为是液体或固体微粒均匀地分散在大气载体中形成的相对稳定的悬浮体系[1]，粒子空气动力学等效直径在0.003~100μm[1]。粒径下限是目前能够测得的最小尺度，大于上限的颗粒物则会较快沉降而不能在空气中长时间悬浮。本文默认气溶胶词义等同于大气颗粒物。大气气溶胶对全球和区域气候变化、酸沉降和大气能见度等有着重要影响，对太阳辐射的吸收和散射降低了大气能见度，也直接影响到地气系统的辐射收支平衡[2-7]；参与云凝结核的形成，决定了云雾微物理特性，进而促进或抑制降水行为，间接产生气候效应。
近年来，全国多地尤其是各重点城市频频遭遇的雾霾天气，引发社会公众对大气环境问题的普遍关注和集体焦虑，颗粒物污染也成为了研究热点。霾现象的出现给日常交通出行增加了障碍和安全隐患，更严重的是对人体健康的威胁。相关研究表明，目前大众熟知的PM2.5，即细颗粒物，可以经由呼吸道到达肺部沉积，导致呼吸系统疾病的发生[8]。纳米级气溶胶则能渗透肺部屏障进入血液循环，危害损伤心血管系统，甚至可最终抵达人的大脑，对其造成永久性的损伤。在大气中的寿命长、能长距离输送，较大的比表面积更容易吸附携带各种有毒及致癌物质，这些特点加之巨大的数浓度，使得细颗粒物、超细颗粒物相比于粗颗粒物危害更大。因此对颗粒物浓度粒径分布的实验分析是一项基础性的研究。同时颗粒物的来源对粒径分布起着至关重要的作用，所以利用粒径谱探寻其来源也是可行的。
单位体积（1cm3）空气中颗粒物的总个数定义为大气气溶胶的数浓度，单位为个· cm-3 ，公式（1）。数谱分布函数nN是粒径Dp的连续函数，对粒径作图表示气溶胶的数浓度谱分布。
（1）
1978年 Whitby给出了颗粒物经典的三模态定义，即爱根核模态、积聚模态和粗粒子模态[9]。Hussein根据观测的气溶胶数谱分布情况，修正了模态分布[10-11]。
（1）核模态：粒径小于20nm，主要由低挥发性物质在大气中形成分子簇，经过凝结和碰并过程而成。
（2）爱根核模：粒径介于20—100nm之间的颗粒物。通常源于柴汽油、天然气发动机等燃烧过程的一次排放，核模态粒子凝聚和碰并长大。
（3）积聚模态：粒径范围为0.1—1μm，主要来自爱根核模粒子的增大和气体污染物的冷凝。
（4）粗粒子模态：机械破碎过程产生的微粒、植物花粉、海沫干涸、道路扬尘等都大致集中在这一模态，粒径在1μm以上。
当前我国城市化进程仍在加快推进，城市人口持续增加，城市面积不断扩张，石油化工、热力发电、机械制造、建筑材料等工业需求难以减少，机动车保有量的不断攀升使交通基础设施建设不堪重负。作为重化工业规模较大的城市之一，南京自然也遭受着空气质量问题的困扰。南京市政府自本世纪初就开始实施的一系列大气污染防治措施，已经对气态污染物和粗颗粒物等取得成效。现在面临的任务是要打好以细颗粒物为主的复合型大气污染的治理攻坚战。本文为了对南京严重的空气污染现象进行初步的了解分析，在南京北郊城乡结合部、污染严重的典型季节对大气中的首要污染物—细颗粒物进行了采样。通过获取大气细粒子的数浓度和粒径谱分布特征，应用模型对PM2.5的来源进行解析，以期发现南京北郊气溶胶的不同来源和贡献，为南京市制定大气颗粒污染物减排管控政策和加强大气环境治理提供一定的科学依据。
1.2粒径谱分布的研究现状
大气气溶胶的传输、转化和去除机制，对太阳辐射的影响，能否成为云凝结核或冰核等性质，都和粒径大小分布有相当大的关系。全球不同环境下已开展的大量有关气溶胶数浓度及粒径分布的观测，范围覆盖城市、乡郊乃至遥远地区。Pant[12]在南极Maitri站观测期间的粗粒子和细粒子的总数浓度范围分别为0.1～0.8个·cm-3 、100～2000个·cm-3，月平均粒径谱分布显示积聚模态粒子峰值在0.772±0.023μm ，爱根核模1月份峰值为0.089±0.002μm ，2月份为0.03±0.003μm，核模态则是0.018±0.002μm。海洋性气溶胶的粗粒子数浓度高于大陆性气溶胶。Atlanta 超级站项目[13]、Los Angeles 大型观测[14]等结果表明，在城市地区10～500nm的颗粒物日平均数浓度大概在（0.5～2.5）×104个·cm-3。
大量的观测结果反映出气溶胶的数谱变化存在几个共同特征：（1）大气气溶胶数浓度具有随季节变化的年周期性，通常冬季的数浓度高于夏季；（2）气溶胶的日变化趋势有明显的规律，尤其是城市气溶胶；（3）和气象要素的变化相联系。比如Lonati[15]在米兰的观测结果显示城市地区总颗粒物浓度水平接近于1～2×104个·cm-3 的文献值，但冬季日平均浓度为2.5×104个· cm-3 ，夏季日平均浓度为1.3 ×104个·cm-3。在总数浓度很低的东南极高原Dome C[16]也观测到明显的季节变化周期，南半球夏季时数浓度中位数为260个·cm-3，进入冬季仅15个·cm-3。城市气溶胶的日变化与人为活动紧密相关。坎普尔[17]、莱斯特[18]、米兰[15]等地数浓度的峰值都出现在早上和傍晚，下午时段最低，并且周末水平低于工作日。亚琛[19]、莱斯特[18]、赫尔辛基[20]、莱比锡[21]以及欧洲长期连续观测城市[22]等研究证实道路交通高峰期的机动车尾气排放是城市大气环境中超细粒子的主要贡献者。
国内也在重点区域和城市相继开展了气溶胶数谱分布的测量研究。Wu等[23]在对北京进行为期两年的观测后得出各模态粒子平均数浓度：核模9000个·cm-3，爱根核模15900个·cm-3，积聚模7800个·cm-3，均明显高于发达国家城市特别是在积聚模态，并且北京工作日和周末颗粒物数浓度水平没有显著差异。随着局地风速加大，核模态和粗模态粒子数浓度增加，爱根核模和积聚模减少。高频率出现的低风速（小于3m·s-1）气象条件也是导致北京空气质量变差的一个关键因素。张涛等[24]依据春季观测期间非降雨时段的资料分析出细粒子对广州大气颗粒物的数浓度贡献(91.9%)最大。李芳芳等[25]研究得到成都市气溶胶数谱分布呈单峰型，数浓度峰值在0. 25～0. 28μm，日变化表现为单峰单谷型。崔虎雄等[26]在上海浦东城区冬季的观测发现，随着空气污染的加重PM2.5数浓度显著增高，对总数浓度的贡献也有所增加。付志民等[27]对5～500nm大气颗粒物的测量结果表明杭州城区受超细粒子的污染较轻，峰值粒径区间向右偏移，城郊工业园平均数浓度却高达4. 11×104个·cm-3。刘立忠等[28]在西安的连续监测指出夏季的数浓度昼夜差最小，秋季最大，各类典型天气条件中干燥高温的情况下数浓度较低。
1.3大气颗粒物的来源解析
大气颗粒物的来源有两类：自然源和人为源。按照形成过程也可以分为一次源和二次源。一次源指颗粒物被直接排放进入到大气环境的来源，包括火山喷发、海盐溅沫、化石燃料和生物质燃烧、自然扬尘和工业粉尘等。二次来源是指一次颗粒物在大气中发生积聚、生长、非均相反应等一系列过程后新形成的颗粒物，气态前体物相互之间或与大气的定常组分之间发生大气化学反应而生成的颗粒物，比如硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒物等。
大气颗粒物的源解析方法主要有源清单法、扩散模型法和受体模型法。（1）源清单法依赖于对各种来源进行普遍调查后建立起的源清单和大数据库，根据排放因子和排放水平估计排放量，从而按照排放量去识别主要排放源及其对总排放源的贡献率。由于源清单的不详尽和排放量受排放情况不确定性影响而存在较大的误差，定性分析较为实用。（2）扩散模式的出发点是污染源，根据污染源的源强和气象资料模拟污染物发生的大气化学过程，推演出各污染源对受体颗粒物的贡献情况。优点是对本地源和区域背景源识别准确，局限在于无法解析出无组织排放、自然源和二次细粒子源等开放源。（3）受体模型法从环境受体的角度出发，根据排放源和采集样品的物理化学等特征，运用数学模式解析各类污染源。优势在于不需要完全掌握源成分谱，同时还可定量分析，可靠性相对较高。已经广泛运用的有富集因子法（EF）、因子分析法（FA）、化学质量平衡法（CMB）等，因子分析法又包括主成分分析法（PCA）、正定矩阵因子分析法（PMF）等。
Xu等[29]在长期观测西安冬季PM2.5化学组分年际变化后，通过源解析确定汽车尾气排放物、煤炭燃烧、二次无机气溶胶和扬尘为主要来源，占到了PM2.5质量的80%以上。Liu等[30]对北京夏季细颗粒物的解析一共发现了8个因子，包括两类交通源、两类燃烧源、二次硝酸盐、二次硫酸盐与二次有机气溶胶的混合源、扬尘和区域输送源。交通源（47.9%）和燃烧源（29.7%）在数浓度贡献中占主导地位。Sowlat等[31]由在洛杉矶市中心采集的13 nm～10 µm 气溶胶颗粒及相关数据，分析得到6个排放因子：新粒子生成（17.3%）、交通源1（39.9%）、交通源2（27.5%）、城市背景气溶胶（12.2%）、二次气溶胶（2.1%）和土壤/道路尘（1.1%）。王亚男[32]对兰州大气细颗粒物进行PMF源解析得到的六个源分别为：交通排放源（21.7%）、二次无机气溶胶（16.6%）、煤燃烧源（22.3%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（8.0%）、精炼铜工业源（9.6%）、土壤尘（21.8%）。刘志明[33]给出的结论是兰州沙尘期PM2.5的主要污染源是建筑尘（37.6%），在采暖期主要受二次无机气溶胶与生物质燃烧混合源（50.2%）的控制，其次才是建筑尘和汽车尾气。可见同一地区不同时期[32-34]的主要污染贡献源不尽相同，进行长期的监测分析[35-37]才有助于更清楚客观地认识事实。
第二章 实验与方法
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