论文总字数：20739字

目 录

1 绪论 1

1.1 研究目的及意义 1

1.2 国内外研究进展 1

1.3 研究内容及目标 2

2 材料方法................................................2

2.1 采样分析原理..........................................................2

2.2 采样时间与站点........................................................2

2.3样品采集..............................................................3

2.4气象条件............................ .................................4

2.5实验室分析............................................................4

2.5.1单羰基分离效果..................................................5

2.5.2双羰基分离效果..................................................5

2.6质量控制..............................................................6

3 上海市羰基化合物四季污染特征............................7

3.1羰基化合物时空分布....................................................7

3.1.1徐汇站羰基化合物浓度............................................8

3.1.2金山站羰基化合物浓度............................................8

3.1.3嘉定站羰基化合物浓度............................................9

3.1.4上海市羰基化合物浓度日变化.....................................10

3.1.4上海羰基化合物与其它地区比较...................................11

3.2上海各站点臭氧生成潜势(OFP) .........................................12

3.2.1徐汇站臭氧生成潜势.............................................12

3.2.2金山站臭氧生成潜势.............................................13

3.2.3嘉定站臭氧生成潜势.............................................14

4 来源研究...............................................15

4.1比值研究.............................................................15

4.1.1四季各站点C1/C2 C2/C3..........................................15

4.1.2 C1/C2 C2/C3与各地区比较.......................................16

5 结论...................................................16

参考文献.................................................17

致谢.....................................................19

上海市大气羰基化合物时空分布特征及来源研究

严鹏

，China

Abstract：Carbonyl compounds are a class of chemical compounds with high reactivity in volatile organic compounds. The photooxidation reaction is the main source of hydroxyl radicals in the atmosphere. It also affects the production of ozone in the troposphere. Carbonyl compounds are also the most common organic pollutants in the atmosphere. Some carbonyl compounds are also carcinogenic, such as formaldehyde and acetaldehyde. Due to their important role in atmospheric chemistry in the troposphere and harm to human health, they have received more and more attention. This study uses DNPH-HPLC to study carbonyl compounds in atmospheric samples. Studies have shown that the most carbonyl compounds in the regional atmosphere are formaldehyde, acetaldehyde, and acetone. Shanghai carbonyl compounds have significant differences in time and space due to meteorological conditions, photochemical reactions, and man-made sources. In summer, vehicle exhaust emissions and photochemical reactions make a significant contribution to atmospheric carbonyl compounds. The carbonyl compounds in the atmosphere show the urban area above the suburbs. In winter, coal-fired and motor vehicles may be the main source of pollution. At the same time, under the influence of unfavorable weather conditions, the pollution of carbonyl compounds in urban areas is caused. At the same time, the concentration of suburban areas is higher than that of urban areas. This article also through the study of OFP, analysis of carbonyl compounds activity, the use of ratio and other methods to study the source of major pollutants. It shows that at different time periods and in different regions. There are differences in activity and concentration levels of carbonyl compounds and the main source is different.

Keywords: Carbonyl compounds; Concentration; Spatiotemporal distribution; Activity; Source

1 绪论

1.1研究的目的及意义

羰基化合物主要由醛类和酮类化合物组成，是大气有机污染物的重要组成部分，是产生自由基的重要条件，也是对流层臭氧产生的重要原因。羰基化合物也是大气光化学反应的重要中间产物，很多羰基化合物具有致癌性，会对人体健康产生严重影响。大气中羰基化合物的来源复杂，这也是国内外对羰基化合物研究的主要方向，近年来对羰基化合物的研究手段也在不断改进，大气中羰基化合物的主要来源有自然源、人为源以及大气光化学反应。由于羰基化合物在对流层中扮演着重要角色并且其对人体造成的危害，近年来羰基化合物越来越受人们关注。

本文在上海设立的三个采样站点对大气中羰基化合物四个季节每日进行五次采样，分析各类羰基化合物如醛类，酮类的时空分布特征，对造成分布差异的主要化合物来源进行分析研究，分析其污染特征。为羰基化合物的污染控制提供科学依据，致力减少大气环境污染，提供更好的生态氛围。

1.2国内外研究进展

大气羰基化合物一直是国内外关注的重点之一，研究方向主要集中在大气中羰基化合物的浓度及变化规律、来源(包括植物排放、机动车尾气、工厂排放、化石燃料的燃烧、以及室内装修材料、家具等)、对人体健康影响危害的评估、各类羰基化合物之间相关联的研究、以及分析方式不断更新等方面。不管是城市地区还是郊区农村，甲醛和乙醛一直都是大气中浓度最高的羰基化合物。为了研究甲醛和乙醛的主要来源，它们浓度之间的相关系数被采用。甲醛与乙醛的浓度相关性好，则表明它们有共同来源。甲醛/乙醛(C1/C2)的比值也经常被用于确定它们是否具有相似的来源^[31]，如光化学反应或机动车的尾气排放。大气中甲醛/乙醛(C1/C2)的比值一般在 1-10 之间，城市大气因受人为来源影响较大，其 C1/C2 比值一般为 1-3^[31]。此外，也有研究针对特殊的排放源，对其进行采样研究，以确定其羰基化合物主要排放源以及它对大气污染的主要影响。如Ho et al在2006年对香港厨房油烟排放的研究发现，由于烹饪方式的不同，其排放的羰基化合物种类存在较大差异^[35]；甲醛是排放最丰富的种类，占总羰基化合物浓度的12%-60%；丙烯醛的含量也很高，其占总羰基化合物的比例最高可达 30%；长链的羰基种类，如庚醛、辛醛和壬醛，它们占总羰基化合物的比例超过 40%。Kean et al的研究发现，机动车尾气中含有饱和脂肪烃醛酮类、不饱和脂肪烃醛酮类、脂肪烃二羰基化合物及芳香醛酮类，共 100 多种羰基化合物，甲醛和乙醛的排放速率最高，其次为苯甲醛^[33]。Kim et al在2008年对韩国195个加工业的排放源进行了调查，发现甲醛是排放浓度最高的羰基种类^[34]；在各种行业中，食品、啤酒业以及单个的洗涤过程是羰基化合物最主要的排放源。源排放的测定对解释当地源对大气中羰基化合物的贡献有着重要的作用。

1.3研究内容及目标

本研究利用在上海设立的三个站点，对上海四季大气中的羰基化合物进行监测，旨在了解上海市大气中的羰基化合物的浓度水平，季节变化以及空间分布特征，通过羰基化合物各物种对臭氧生成的贡献对其活性进行分析，并结合比值法等对羰基化合物的来源进行简单研究，结合各类要素对羰基化合物的主要来源进行分析研究，为后续对羰基化合物的研究以及控制提供依据。

本文对上海市大气羰基化合物时空分布以及来源的研究绘制技术路线如图1-1所示：

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