论文总字数：17342字

目 录

1绪论 1

1.1研究背景与意义 1

1.2国内外研究现状及进展 1

1.3 研究内容 2

2数据来源及方法介绍 3

2.1 Aura卫星及OMI探测器 3

2.1.1 Aura卫星及其搭载的传感器 3

2.1.2 OMI SO2数据产品介绍 3

2．2 MOZART模式介绍 4

2.3 Kolmogorov-Zurbenko滤波(K-Z滤波)方法简介 4

3基于卫星数据的中国东部SO₂时空分布 5

3.1 中国东部SO₂浓度空间分布 5

3.2 中国东部SO₂浓度时间变化规律 6

3.2.1 中国东部2005-2014年SO₂浓度年度变化 6

3.2.2 中国东部2005-2014年SO₂月、季度变化规律 7

3.3 SO₂浓度变化分析 10

3.3.1 SO₂浓度影响因素 10

4 中国东部SO₂长期变化影响因素分析 11

4.1 SO₂模拟结果与OMI卫星观测数据对比 11

4.2 人为因素与自然因素贡献分析 13

5 结论与展望 14

5.1结论 14

5.2 展望 15

中国东部SO₂长期变化特征及其影响机制

王春林

，China

Abstract：Sulfur dioxide (SO₂) is the most common and simple sulfur oxide in the atmosphere and one of the major atmospheric pollutants. Under the background of rapid social and economic development and increasing energy demand, China’s SO₂ and other pollutant emissions have increased year after year in the past 20 years. In 2004, SO₂ emissions reached 2254 million tons, ranking the first in the world. The eastern region of China, as the region with the best economic development in China and the most densely populated areas, has become the most polluted area of global SO₂ pollution. The high concentration of SO₂ pollution has caused great harm to people's daily life and physical health. Therefore, it is of great practical significance to study the long-term characteristics of SO₂ in eastern China and its impact mechanisms.This paper uses the OMI satellite remote sensing monitoring data from 2005 to 2014 to analyze the spatial and temporal distribution and change characteristics of SO₂ in eastern China. MOZART atmospheric chemistry model is used to simulate atmospheric SO₂, and K-Z filtering is used to remove high-frequency changes of data and filter out short-term changes. Analyze and compare the effects of natural factors and human factors on SO₂ concentration in eastern China. It is concluded that the distribution of SO₂ concentration in eastern China has obvious regional and temporal changes. Human factors dominate the long-term changes in SO₂ concentration.

Key words：Sulfur dioxide, OMI data, MOZART mode

1绪论

1.1研究背景与意义

二氧化硫(SO₂)是大气中分布最广、对人体健康和生态环境危害较大的污染气体之一。SO₂是大气中的主要痕量气体之一，在大气中的含量与空气质量水平息息相关，大气中SO₂浓度时空分布受地形、海陆位置、气象条件等多种因素影响，其变化会对环境和气候产生深远的影响。因此利用时空分析方法研究我国东部地区SO₂浓度分布特征对于深入了解我国环境质量现状，做好SO₂防控减排，降低SO₂排放有着重要意义。

大气中的SO₂主要来源有人为排放、火山喷发和生物残体的腐解。在全球工业化进展加快的背景下，人为排放总量越来越高，占据比例也逐年升高。大气中SO₂的排放主要是因为燃烧煤产生的，燃煤排放SO₂占全国排放总量八成以上^[1]。中国近年来社会经济发展迅速，各种污染物尤其是SO₂的排放量不断增加，人为排放问题将更为突出。

二氧化硫带来的环境问题中最直接也最突出的是酸雨，我国作为一个燃煤排放大国，进入21世纪后每年SO₂排放都位居世界前列，最终形成了包含西南、华东、华南、华中、华北大部分地区的酸雨污染区，总面积约占全国面积的40%，并且仍然在扩大。超过欧洲和北美，居世界三大酸雨区之首^[2]。酸雨会导致土壤酸化，加速土壤中营养流失，破坏农业生态系统，还会腐蚀建筑物，损坏金属材料的交通建筑和文物古迹；并且会对人体健康造成直接危害，对眼和皮肤的影响会使老人结膜炎和皮炎等炎症和呼吸道患病率增加。

我国的燃煤SO₂污染分布具有很强的地域性,排放强度大的主要集中在工业密集区,多为人口密集且煤耗量大的东部地区。因此,可以先在SO₂污染比较严重的地区采取一些减排控制措施。国家环保总局在2002年1月30日颁布的《燃煤二氧化硫排放污染防治技术政策》对能源合理应用、煤炭燃烧、烟气脱硫等污染防治方面都作了相应规定。研究人为和自然因素以及人口分布和地方政策对SO₂排放影响不仅具有重要的科学意义，而且可以为改善空气质量和居民生活环境提供对策和建议^[3]。

1.2国内外研究现状及进展

在卫星仪器测量大气二氧化硫浓度的研究方面，美国国家航空航天局(NASA)1978年发射的臭氧总量观测仪TOMS是上第一颗实现定量观测火山喷发排放的SO₂柱总量的卫星仪器。1995年，欧洲空间局(ESA)发射的ERS-2卫星上搭载了全球臭氧检测仪(GOME)^[4]，2002年ESA发射的ENVISAT-1卫星上搭载了扫描成像吸收光谱大气制图仪(SCIMACHY)，2002年NASA发射的Aqua卫星上搭载的大气红外探测仪(AIRS)^[5]，2004年NASA发射的Aura卫星搭载了微波临边探测仪(MLS)和臭氧检测仪(OMI)等^[6]。有了这些卫星探测仪器的帮助，人类不仅可以探测火山爆发等自然因素导致的SO₂浓度变化，还可以探测到人类活动对SO₂浓度变化的影响。

在对SO₂的空间分布及变化趋势的研究方面，现在主要采用地面观测、统计数据和大气化学模式等方法^[7]。地面观测是最主要的对SO₂的传统研究方法，地面观测数据更为精确且更贴近人类生活，进行的也都是范围较小的区域性研究。在2007年Giannitrapani等人根据欧洲1990-2001年125个站点得到的SO₂浓度观测资料分析了欧洲对流层SO₂浓度的长期变化特征^[8]，在2008年Chu等人利用观测资料对气象因素对甘肃兰州冬季SO₂污染的影响进行了研究^[9],2009年李广军等人通过对2002年SO₂污染浓度变化的实测以及不同类型排放源的计算，分析了2002年石家庄市SO₂污染时空分布及成因^[10]。在利用统计数据来分析SO₂排放特点这个研究方面，2008年董文福等人发现中国目前SO₂高排放地区正在从东部局部地区扩大至中部、西部地区，他们认为这种变化是由于中国火电企业发展迅速，燃煤总量大，但总体的脱硫水平却比较低，除此以外，东西部发展差距也导致各地区火电企业脱硫水平差异也是一个重要原因^[11]。2010年李荔等人使用了LMDI方法对1997-2007年中国各省市的SO₂排放强度进行了详细的分解和分析，得出结论因为众多不同的影响因素存在，我国各地区的SO₂排放强度存在明显的差别^[12]。在利用大气化学模式模拟研究SO₂浓度变化方面，2009年胡佳等人利用HYSPLIT-4模型对中国北方地区SO₂排放以后的迁移、扩散和沉积等过程进行了模拟，发现SO2排放以后会逐渐向周边地区扩散开，在到达长江三角洲后产生沉积^[13]，2001年Feliciano等人利用浓度梯度法研究了SO₂的干湿沉降对葡萄牙植被的影响^[14]。

在SO₂遥感应用研究方面，相比较于传统观测方法，遥感监测在大区域尺度观测上更得心应手，传感器在遥感监测中的运用可以更方便地了解污染物在大气中的各种综合信息。最先在1983年Krueger等人利用TOMS卫星成功监测到火山爆发，并利用观测数据研究火山爆发产生的SO₂气体云的高度、扩散和分布^[15]。2005年Khokhar等人利用GOME卫星定量分析了1996-2002年平均SO2浓度分布^[16]，2006年Richter为了分别火山喷发和人为排放的SO₂浓度，运用了SCIAMACHY卫星数据对对流层SO₂的浓度分布进行了分析^[17]。

1.3 研究内容

(1)中国东部SO₂空间分布特征

根据OMI卫星观测资料，在选定的中国东部区域，分析各地区SO₂浓度高低，探讨影响SO₂浓度的主要因素。

(2)2005-2014年SO₂时间演变特征

对2005-2014年10年的OMI数据，分别按年、季节、月进行平均计算，统计我国东部地区2005-2014年份变化、季节变化、月变化的情况，分析我国东部地区SO₂浓度的时间演变特征。

1. 人类活动和自然因素对SO₂的影响。

卫星观测的SO₂浓度数据变化是由人类活动和自然因素对SO₂浓度的共同作用导致的；模式中固定SO₂排放源，采用随时间变化的气象资料模拟SO₂的浓度，反映了自然因素对SO₂浓度的影响。结合卫星观测和模式模拟，分析人类活动和自然因素对SO₂长期变化的贡献。

2数据来源及方法介绍

2.1 Aura卫星及OMI探测器

2.1.1 Aura卫星及其搭载的传感器

Aura (拉丁文中意为空气)卫星是由美国国家航空和航天局和几个国家的航空航天局共同开发的科学探测卫星,是继1999年发射的Terra卫星和2002年发射的Aqua卫星后又一颗重要的地球观测系统卫星，在2004年7月15号发射升空。作为美国地球观测系统计划中极为重要的一环，其主要任务是对地球臭氧层、空气质量和气候变化进行观测和研究。

表1.1 Aura轨道参数

2.1.2 OMI SO2数据产品介绍

OMI SO₂数据是由美国国家肮空局(NASA)于2004年7月15号发射的Aura地球观测系统卫星上携带的OMI传感器所得数据反演而来。OMI由荷兰航空局、芬兰气象研究所和NASA提供，是GOME和SCIAMACHY之后的新一代太阳紫外辐射光谱仪，它继承了这些仪器的优点，使用高光谱成像观测可见光和紫外波段的太阳后向散射辐射。在全球范围监测SO₂浓度变化方面相比这三个仪器有了很大的改进，数据分辨率大大提高，还具备了逐日全球覆盖的能力，特别适用于对大气成分的探测。波长范围270-500nm，波普分辨率0.5nm,空间分辨率13km*24km，轨道扫描辐2600km，传感器视场角114°，平均光谱率0.5nm。该传感器主要监测大气中的臭氧柱浓度和气溶胶、云、表面紫外辐射，还有NO₂、SO₂、HCHO、BrO、OCIO等痕量气体^[18]。OMI有三种观测模式：全球观测模式，空间聚焦观测模式和光谱聚焦观测模式，其中OMI的主要观测模式是全球观测模式。本研究所使用的是2005-2014年OMI月平均对流层SO₂柱总量，网格分辨率为0.125°*0.125°.

2．2 MOZART模式介绍

　 MOZART(Model for Ozone and Related chemical Tracers)是由美国大气研究中心(NCAR)发布的全球大气化学模式，主要用来模拟大气中O₃及其相关微量物种的时空分布规律。MOZART的建立是以MATCH(model of atmospheric transport and chemistry)^[19]为框架，包括对物种平流和对流输送、垂直扩散以及干湿沉降过程的参数化计算。对流质量通量的计算采用Hack^[20]的浅对流和中对流方案以及Zhang and McFarlane^[21]的深对流方案；垂直扩散采用Holtslag and Boville^[22]的参数方案；平流输送采用Lin and Rood^[23]带有压力修正通量形式的半拉格朗日平流方案。MOZART自开发以来，共经历了四个版本：MOZART-1、MOZART-2、MOZART-3及最新版本MOZART-4，目前MOZART-1和MOZART-2已不再发行，MOZART-3为平流层模式，MOZART-4则是针对对流层开发的。MOZART-4垂直层数为28层，模式顶高为2hpa，采用σ-p混合坐标，水平分辨率约为2.8°*2.8°，模拟过程所用积分时间步长约为20min，模拟采用的气象场为NCEP每天4次(6h一次)的气象场数据，初始条件来自于Atmospheric Chemistry Division，spin-up1年，受初始场的影响不大。

本研究模拟周期为1998-2014年，其中前七年为模式的spin-up时间。模式水平分辨率为1.9°*2.5°(纬度*经度)，垂直分为56层，模式顶层气压约为2hPa。本研究将人为源固定在2006年的排放水平，但气象场采用了随时间变化的MERRA再分析气象场。

2.3 Kolmogorov-Zurbenko滤波(K-Z滤波)方法简介

地球大气运动包含各种尺度的变化，平时观测到的气象要素或大气成分浓度的时间序列都包含了各种尺度大气运动的影响。为了能够更深入地了解观测资料的变化规律和本质，尺度分离的方法得到了广泛的运用。

K-Z滤波方法是一种常见的尺度分离方法，由RAO和Zurbenko^[24]和Zurbenko等^[25]提出， 与Fourier变换和小波分析有缺值会带来很大误差不同，K-Z滤波方法很少受资料缺值的影响。也正因此后来许多学者将其应用在气象资料的分析和研究中。

K-Z滤波实质是通过选择一定的滤波窗，在多次滑动平均后去除资料的高频变化。滑动平均可由(2.2)式计算： y_i=_{i j}(2.2)

其中：2q 1 代表滤波窗的长度；x 为输入数据的时间序列。一次滑动平均后的输出结果作为第二次滑动平均的输入，以此类推。通过调整滤波窗的宽度和迭代次数，可以实现对不同尺度运动的过滤^[26]。根据(2.3)式的标准确定滤波窗的有效宽度和迭代次数，过滤掉周期小于 N 天的信号：m*p^1/2≤N (2.3)

其中：m(m=2q 1)为滤波窗的宽度；p 为迭代次数。上式的意义是对数据进行p 次 m点滑动平均后，可以滤去波长小于 N 的高频波。

K-Z(m，p)滤波是一种低通滤波，选择两种不同的参数m，p可以达到两种不同的滤波效果，相减可以得到两个波长间某一时段的变化，通过K-Z滤波可以得到大气污染物浓度变化的多尺度特征。

3基于卫星数据的中国东部SO₂时空分布

3.1 中国东部SO₂浓度空间分布

根据2005-2014年的月大气柱浓度数据，通过计算得到中国东部地区十年间对流层SO₂垂直柱浓度的平均值，在3.1图中可以看出，我国东部区域SO₂浓度分布具有明显的地域性，不同地区之间浓度差异十分显著，经济发展最为快速的东部地区整体SO₂浓度明显高于西部等其他地区。而在东部区域中，SO₂浓度较大的地区主要集中在以京津冀为中心，包括周围的山东、山西、河南等地区，其年均SO₂浓度多超过6*10¹⁵molecules/cm^-2，其中山东西部及北部、河北南部、山西中部、河南北部浓度高达9*10¹⁵molecules/cm^-2，长江三角洲SO₂浓度也明显高于周边地区。SO₂年均浓度最高值高达10*10¹⁵molecules/cm^-2，出现在山东省北部以及河北、河南、山西三个省份的交界处。综合来看，浓度值高的地区主要都是人口密集，人类生活、工农业生产活动高的地方，华北地区燃煤能源丰富，多矿山多企业，在GDP至上主义的指导下大力发展工业，最终造成华北地区成为世界污染浓度最深地区的现状，能够表现出人类活动对SO₂浓度的影响。除了人类活动以外，还有自然地理条件与海陆位置对浓度分布的影响较大。在自然地理条件方面，四川与重庆交界地区因四川盆地的特殊地形条件，使得对流层上空聚积的SO₂不易扩散，SO₂浓度相比较于周边地区要高得多。海陆位置对SO₂浓度也存在一定影响，同样是东部沿海经济发展较快地区，广东、福建的浓度要比环渤海地区要低，季风、降水等因素对浓度的影响也不容忽视。

图3.1 2005-2014年中国东部SO₂平均浓度分布

3.2 中国东部SO₂浓度时间变化规律

3.2.1 中国东部2005-2014年SO₂浓度年度变化

从2005-2014各年份SO₂平均浓度图(图3.2)能够看出东部各地区对流层SO₂浓度在不同年份的分布规律大致相同，仍然是以京津冀为中心的环渤海地区SO₂浓度最高，范围最广，危害最严重，得出的结论与多年的分布规律相符合.但中国东部SO₂浓度随年份也存在很大变化，从图3.3 SO₂浓度逐年统计值可以看出，2005-2007年SO₂浓度不断升高，2007年达到十年间浓度最大值，为5.68*10¹⁵molecules/cm^-2，与2005年的起始值相比，整体增长了19%，在之后两年浓度逐年降低，2009年浓度为极小值，仍有4.15*10¹⁵molecules/cm^-2，2009-2011年SO₂浓度又再度回升，浓度年均值再次达到5*10¹⁵molecules/cm^-2以上，2011年后浓度再次逐年降低，在2014年达到十年间最小值3.97*10¹⁵molecules/cm^-2。对比2014年与2005年数据，SO₂浓度整体下降了17%。东部地区浓度普遍下降，以京津冀为中心的环渤海SO₂高值区污染状况得到较大改善，05年汇集在一起超过一个省范围的10*10¹⁵molecules/cm^-2的高值区到2014年只剩零星几个局部地区，SO₂污染得到有效控制。

图3.2 中国东部2005与2014年SO₂浓度年均值分布图

图3.3 中国东部SO₂浓度逐年统计值

3.2.2 中国东部2005-2014年SO₂月、季度变化规律

图3.6是中国东部SO₂浓度各月份多年平均值的分布图，可以看出从一月开始浓度呈先下降后上升的趋势，月平均浓度最低的是七月份，浓度为2.69*10¹⁵molecules/cm^-2，最高的月份为一月，浓度为7.47*10¹⁵molecules/cm^-2，约为最低值的三倍，在浓度最低的七月份，十年间出现的最大值为2007年的3.65*10¹⁵molecules/cm^-2，比浓度最高的一月份出现的最小值2009的6.06*10¹⁵molecules/cm^-2要小得多，不同月份差距十分明显。从图3.5中可以看出，SO₂浓度的月分布规律还受年份的影响，浓度较高的年份其每个月的浓度也是当月中比较高的，除了2008年较为特殊外，其余年份基本都符合月变化规律。图3.4显示各季节SO₂浓度分布，可以看出中国东部地区SO₂浓度季节变化明显，浓度最高的季节是冬季，浓度平均值为6.88*10¹⁵molecules/cm^-2，整个东部浓度基本都超过4*10¹⁵molecules/cm^-2，京津冀及山东河南等污染最严重的地区浓度基本都在9*10¹⁵molecules/cm^-2以上，春秋季节略低于冬季，浓度分别为4.31*10¹⁵molecules/cm^-2和4.66*10¹⁵molecules/cm^-2，但污染仍较为严重。夏季浓度最低，为2.96*10¹⁵molecules/cm^-2，山东山西一线以南的东部下半部地区浓度都小于4*10¹⁵molecules/cm^-2，整体SO₂浓度不到冬季的一半，与春秋两季相比也有明显下降。京津冀及山东河南一带污染有所缓和，但浓度仍然居高不下，即使是在夏季也还有部分地区浓度超过9*10¹⁵molecules/cm^-2，浓度值在总体上看与月平均浓度分布图相符。由图3.6以及对不同月份数据的分析可以知道，冬季因为有煤炭等燃料的燃烧，偏北方地区供暖加大了对这方面的污染排放，并且冬季的气象条件也不利于SO₂的扩散和化学转化，导致污染物将会长时间留在大气中，而在夏季，东部沿海地区因为属于亚热带季风气候，降水多，受季风影响，污染物很快扩散或转化。所以SO₂浓度最大值一般出现在冬季，最小值一般出现在夏季。在对2005-2014年的统计中，最大值全部出现在冬季，出现最多次数的是一月和十二月，都为4次，另外两次出现在二月。最小值则全部出现在夏季，七月和八月各为五次，在十年的月平均中七月和八月的浓度也相差无几。

图3.4 中国东部2005-2014不同季度SO₂分布

图3.5 中国东部2005-2014各季度SO₂分布

图3.6中国东部2005-2014不同月份SO₂分布

3.3 SO₂浓度变化分析

3.3.1 SO₂浓度影响因素

大气中的SO₂的主要来源是自然和人类活动所引起的排放，因此对SO₂浓度变化的影响因素也可以分为自然因素和人为因素来讨论。

自然因素又分为气象因素和地理因素两种，气象要素包括温压湿风、降水、太阳辐射等，地理因素包括地形和海陆位置。自然因素不会直接对大气造成SO₂污染，它对SO₂浓度的影响是在SO₂污染物在大气中的扩散和消除方面，对已产生的SO₂在扩散过程中起间接影响。

人为因素是指人类在日常生活中和生产活动中造成的SO₂排放，生产活动是造成SO₂污染的主体，包括工业活动和各种含硫燃料的燃烧。在自然因素对SO₂浓度影响相对稳定的情况下，随着经济和社会的快速发展，对能源消耗要求更大的人为因素在对SO₂污染浓度的影响上将发挥更加关键的作用。

如图3.7所示，观测结果得出的SO₂年平均浓度与每年全国SO₂排放总量变化趋势一致。其中人类日常生活排放所占总排放比例较小且年变化不大，对SO₂浓度影响较小，主要与工业排放相关。由于我国经济迅猛发展，尤其是东部沿海地区，燃煤总量逐年升高，2005年以后SO₂排放量也随之升高。但2007年以后SO₂排放量开始下降，与卫星观测数据中SO₂浓度出现下降的现象相呼应，这表明工业活动中SO₂排放量的减少对大气中SO₂浓度的降低有促进作用。在燃煤总量仍在上升的背景下，造成这种变化的原因是我国对烟气脱硫的推广，我国出台了一系列排放控制措施针对火电厂等SO₂高排放企业。SO₂浓度的长期变化还会受国家政策的影响，在经过2009年-2011年浓度的回升后，2011年以后SO₂浓度开始逐渐下降，这可能与“十二五”期间国家制定的对SO₂的减排措施有关。“十二五”对二氧化硫的排放要求是到2015年全国二氧化硫排放总量控制在2086.4万吨，比2010年的2267.8下降8%，而这项指标在2014年便已经提前超额完成任务，2011年以后浓度年均下降6.9%。

图3.7 全国SO₂排放量与SO₂浓度变化趋势

4 中国东部SO₂长期变化影响因素分析

4.1 SO₂模拟结果与OMI卫星观测数据对比

图4.1是2005-2014年OMI观测数据和MOZART模拟结果的长期SO₂浓度分布对比，从整体上来看，MOZART模拟与卫星数据观测结果在空间分布情况一致，华北华东地区为SO₂浓度最高的地区，以河北、河南、山东省交界处浓度最高，其次是四川与重庆交界地区、长江三角洲地区浓度也较高，除了这两个地区以外，浓度分布基本满足以河北山东最高值处为中心，向四周浓度逐渐降低。但在浓度的数值和污染高值区的范围上，模拟结果要明显高于卫星观测数值，这可能与MOZART模拟固定排放源有关，另外模式和卫星对于对流层高度的定义、模式的参数化方案、卫星资料的误差等等，都可能对这一偏差有影响。

图4.1 2005-2014年OMI观测结果与MOZART模拟结果对比

图4.2 是对OMI观测数据和Mozart模拟结果K-Z (11，3)滤波处理后的对比图，从图中可以看出，观测结果与模式模拟结果整体变化趋势较为一致，在大部分时间里，气象场对模拟结果的作用与观测结果变化方向一致，在时间段上表现为2006年4月至2007年6月模式模拟结果和观测数据浓度值都在快速上升，并在2007年6月达到最大值；2007年6月至2009年3月浓度开始下降，在这个时间段浓度开始下降，观测结果的降低幅度要大于模拟结果；2009年到2011年8月模式模拟结果与观测结果浓度都在持续缓慢上升；2011年8月以后观测结果有一段时间较快的下降后浓度趋于平缓，而模拟结果在缓慢下降后开始有一点回升。 在整段时间SO₂的长期变化中，气象场对浓度的上升起促进作用，OMI卫星观测结果中浓度有所下降。

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