不同种类炭基催化剂的制备及其催化降解挥发性有机物的研究

论文总字数：25309字

摘 要

挥发性有机化合物（VOCs）是一类重要的空气污染物，由于其具有多种严重危害，各个国家和地区均在不断修改法律降低允许VOCs排放的浓度，为企业等带来很大负担，由此也急需更加有效、低成本的VOCs控制技术。对于低浓度、不具备回收价值的VOCs气体，催化燃烧是一种新兴的处理方法。本文以稻壳为原料，制备了生物质炭；以木质素为原料，采用静电纺丝工艺制备了纳米活性炭纤维。将商业活性炭、生物质炭、纳米活性炭纤维各自通过硝酸铁、硝酸镍活化改性，催化降解以甲苯为代表的挥发性有机化合物废气，考察反应的最佳工况，并在最佳工况下比较以上6种催化剂对甲苯转化效率的影响。

实验结果表明，温度是对催化降解影响最大的因素。在一定温度范围内，甲苯转化效率随温度平缓的增加，直至达到最大值。金属浸渍改性可以对活性炭的性能产生较大影响，其中Fe(NO₃)₃浸渍改性的生物质炭具有较好的性能。通过金属改性，可以使得甲苯催化氧化的效率在某一温度区间内迅速提高，以Fe(NO₃)₃改性，该温度区间会提前；以Ni(NO₃)₂改性，该温度区间则会延后。

关键词：挥发性有机物；催化燃烧；活性炭；生物质炭

STUDY ON THE PREPARATION OF DIFFERENT CARBON CATALYSTS AND THEIR CATALYTIC DEGRADATION OF VOLATILE ORGANIC COMPOUNDS

03211727 AN Xuedong

Supervised by Professor SONG Min

Abstract：Volatile organic compounds (VOCs) is a kind of important air pollutants. Since it has a variety of serious harm, the various countries and regions are in constant change in the law allows the concentration of VOCs emission reduction, that Brings a large burden for enterprises, that’s why we need more effective and low cost of VOCs control technologies. For low concentration, does not have recovery value of VOCs gases, catalytic combustion is a new processing method. Prepare biomass carbon based on the rice husk as raw material; Using lignin as raw materials, nano activated carbon fiber was prepared by electrostatic spinning technology. Put the commercial activated carbon, biomass charcoal and activated carbon fiber respective activation modification by Ni(NO₃)₂ and Fe(NO₃)₃, catalytic degradation of volatile organic compounds represented by toluene waste gas, review the optimum condition of reaction, and in the best condition is more than 6 kinds of catalyst influence on toluene conversion efficiency.

The experimental results show that the temperature is one of the largest factor influence on the catalytic degradation. In a certain temperature range, toluene conversion efficiency with the increase of temperature gently, until reach the maximum value. Metal impregnated modification can have great influence on the performance of the activated carbon, the Fe (NO₃) ₃ impregnating modified biomass carbon has better performance. Through the metal modification, can make the efficiency of toluene catalytic oxidation in a rapid increase in the temperature range by Fe (NO₃) ₃ modification, the temperature range in advance; With Ni (NO₃) ₂, the temperature range will be delayed.

Key words: Volatile organic compounds; Catalytic degradation; Activated carbon；biomass charcoal

目录

摘要………………………………………………………………………………………………... I

abstract ………………………………….……………………………………。…………….II

第一章 绪论 1

1.1. 课题研究背景及意义 1

1.2. VOCs控制技术简介 1

1.2.1. VOCs的定义及其来源 1

1.2.2. VOCs的危害 2

1.2.3. VOCs控制技术 2

1.3. 炭基催化剂 5

1.3.1. 炭基催化剂的应用 5

1.3.2. 炭基催化剂的制备 6

1.3.2.1. 综述 6

1.3.2.2. 生物质活性炭 7

1.3.2.3. 纳米活性炭纤维 7

1.4. 本文的研究内容 8

第二章 实验材料与表征方法 9

2.1. 实验材料 9

2.1.1. 实验试剂 9

2.1.2. 实验仪器和设备 9

2.2. 炭材料的表征方法 11

2.2.1. 电子显微镜分析 11

2.2.2. 傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析 12

2.2.3. 比表面积和孔结构分析 12

第三章 炭材料的制备及表征 13

3.1. 炭材料的制备 13

3.1.1. 商业活性炭 13

3.1.2. 生物质炭的制备 13

3.1.3. 活性炭纤维的制备 14

3.1.4. 炭基催化剂的改性 14

3.1.4.1. 使用Fe(NO₃)₃活化 15

3.1.4.2. 使用Ni(NO₃)₂活化 15

3.2. 表征分析 15

3.3. 本章小结 17

第四章 炭基催化剂催化降解挥发性有机物的实验研究 18

4.1. 实验方法 18

4.1.1. 实验装置 18

4.1.2. 甲苯浓度稳定调试 19

4.1.3. 甲苯浓度标准曲线的绘制 19

4.2. 商业活性炭的预实验 20

4.2.1. 温度影响 21

4.2.2. 甲苯进气浓度的影响 21

4.2.3. 催化剂用量的影响 22

4.3. 改性催化剂催化降解甲苯 23

4.3.1. 改性的商业活性炭 24

4.3.2. 改性的生物质炭 26

4.3.3. 改性的纳米活性炭纤维 27

第五章 总结与建议 30

5.1. 总结 30

5.2. 建议 30

致谢 31

参考文献 32

绪论

课题研究背景及意义

挥发性有机化合物（VOCs）是一类重要的空气污染物，是指常温下饱和蒸汽压大于70 Pa、常压下沸点在260℃以下的有机化合物，或在20℃条件下蒸汽压大于或者等于10 Pa具有相应挥发性的全部有机化合物。其主要成分为多种烃类，主要包括卤代烃、含氧烃、氮烃、硫烃和低沸点的多环香烃等。由于其具有多种严重危害，各个国家和地区也在不断修改法律降低允许VOCs排放的浓度，为企业等带来很大负担，由此也急需更加有效、低成本的VOCs控制技术。目前针对VOCs的处理方法主要有吸收法、吸附法、冷凝法、焚烧法、光催化法、催化燃烧法、等离子体法、生物法等。其中，催化氧化法对于低浓度VOCs气体表现出处理效率高、费用低等特点，理论上产物仅为CO₂和H₂O，不产生二次污染，且装置简单，是重点的研究方向之一。

目前，催化氧化法所用催化剂主要分为两大类：贵金属催化剂和非贵金属催化剂。其中贵金属催化剂虽然有较高的催化性能，但易中毒，且价格昂贵；非贵金属催化剂的催化效果则不够理想。目前有研究显示活性炭具有一定的催化能力，但相关研究还很不完善，存在一定局限性，如炭本身有可能在反应过程中被氧化而消耗，无法长期连续使用。如果能够开发出高性能的炭基催化剂，催化降解VOCs，则可以大大降低VOCs的处理成本。

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