论文总字数:20154字
目 录
1绪论 1
1.1 GO的特性及应用 1
1.1.1 GO的介绍及特性 1
1.1.2 GO的应用 1
1.2 GO对水环境的影响 2
1.3NOM的特性分析 2
1.4 盐酸四环素的结构与性质 3
1.5研究目的及意义 3
1.6研究内容 3
1.6.1环境因素对水中 GO 纳米颗粒稳定性的影响 3
1.6.2水中 GO 凝聚动力学研究 4
1.6.3天然有机物对 GO稳定性的影响 4
1.6.4四环素对GO 粒径和 ζ电位的影响 4
2材料和方法 4
2.1 实验材料 4
2.2 储备液的配置 4
2.3 实验仪器 5
2.4 凝聚实验方法 5
2.5 不同NOM对GO的凝聚实验方法 5
2.6 投加顺序对GO凝聚的影响实验方法 6
2.7 四环素对GO凝聚特性的影响实验方法 6
3 结果与讨论 6
3.1不同NOM对GO凝聚动力学的影响 6
3.2不同投加顺序对GO凝聚的影响 8
3.3四环素对氧化石墨烯粒径及ζ电位的影响 10
3.4四环素对GO凝聚的影响 11
4 结论与建议 14
4.1结论 14
4.2 建议 16
参考文献 17
致谢 20
天然有机物和四环素对氧化石墨烯凝聚的影响
徐功达
, China
Abstract: Graphene Oxide (GO) is one of graphene derivatives. Due to its excellent physical and chemical properties, GO is the most widely used in graphene nanomaterials. However, due to large-scale production, GO may be released in various forms to the natural environment and reached a significant level, as a potential pollutant. In this study, GO nanoparticles suspension was selected as the experimental object, and the effects of cation, tetracycline and organic matter on the stability of water were studied. The stability mechanism of GO in water environment was also discussed. The results show that the addition of electrolyte will cause the GO condensation in the water. After the electrolyte is added, the particle size of GO increases, and the same particle concentration increases with the increase of tetracycline concentration. The classical colloidal stability theory divides the agglomeration process of nanoparticles into two stages: reaction control and diffusion control, and the agglomeration process of GO nanoparticles is very consistent with the process. FA (Fulvic acid, FA), the collision efficiency of GO particles decreased significantly, and the decrease rate increased with the increase of fulvic acidconcentration. Humic acid (HA) is different from FA reaction mechanism. When Magnesium ion are present, HA inhibits its agglomeration. In the calcium ion reaction system, the humic acid molecules react with calcium ions to make the particles Particle size increased rapidly, enhanced agglomeration occurred, and the higher the concentration ofhumic acid, enhanced agglomeration stronger. The divalent cations in the water will promote the agglomeration more effectively than the monovalent cations, and the addition of the electrolyte will decrease the zeta potential of the GO particles and increase the particle size.
Keywords:graphene oxide (GO); electrolyte; tetracycline; condensation kinetics; zetapotential
1绪论
1.1 GO的特性及应用
1.1.1 GO的介绍及特性
石墨烯(Graphene)由单层碳原子构成,通过sp2杂化连接形成二维蜂窝状晶格结构,该碳质材料由于其优异的机械、电子、光学和催化性能,已经在科学界引起了极大关注。氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)由石墨的氧化剥落物制备所得,因为具有独特的结构和特殊的物理、化学性质,在许多应用领域中都具有很好的前景,如纳米电子学、导电薄膜、超级电容器、纳米传感器和纳米医学等[1]。
GO结构独特、性能优异,不仅是石墨烯常见的衍生物,而且常被作为制备石墨烯类材料过程中的先导材料,目前在基于石墨烯材料的制备和研究过程中具有重要战略地位。由于其在石墨烯碳原子结构的表面连接了丰富的亲水基团,使得GO具有其他碳基材料不具备的亲水性能。因此,在通过一定程度的搅拌或者超声剥离基础上,氧化石墨在水溶液中很容易发生剥离而分散,从而得到稳定的GO纳米颗粒悬浮液[2]。
同时,由于表面丰富的亲水性基团的存在(如羟基、环氧基和羧基),GO很容易分散在水溶液和生理环境中[3]。目前,GO及其相关的纳米材料正在商业化生产中,随着生产和应用的不断增长,GO很可能被释放到环境中且达到显著水平,从而引发水环境的污染,形成潜在的环境与健康风险[4]。当GO进入水环境后,会首先与系统组分中的无机离子和天然有机物质反应,可能引起表面性质的改变。与有机物发生吸附后,也可能改变GO的凝聚分散行为,影响其稳定性。各种环境因素(如金属离子、有机物、酸碱度等水质参数以及光照、微生物等环境条件)均可能对GO在水中的凝聚扩散与迁移产生影响,且GO纳米粒子的凝聚状态可能在确定其毒性水平中发挥作用。
1.1.2 GO的应用
近年来新型碳材料越来越受到人们的关注,石墨烯作为新型碳纳米材料的代表而成为研究的热点。但是石墨烯的碳原子结构使得其具有很强的范德华力,这导致了其具有疏水性和易团聚的特点,对后续的推广使用起到了限制作用。而GO在石墨烯的碳原子结构的基础上引入了-OH、-COOH 等各种亲水基团,这使得GO在石墨烯的二维纳米结构、良好的力学性能、高比表面积的基础上还具有良好的亲水性和活性表面基团。此外,GO还能被小分子或聚合物插层后剥离,在改善材料的力学、光学、电学等综合性能等方面发挥重要的作用,已经成为性能更加优异的新型碳材料[5]。
由于GO出色的力学性能、导电性能、导热性能以及高比表面积的特点使得其在纳米电子学、导电薄膜、超级电容器、纳米传感器和纳米医学等众多领域中起到广泛的使用[6]。GO是一种重要的前驱材料,常被用作吸附剂、弱阳离子交换树脂、电化学传感器等[7]。另外,由于可通过GO表面的含氧基团来调控 GO的光电性质,而使具有不同光电性质的GO被用于生物传感器和药物投递[8];GO由于容易加工的优点被用在蓝色发光二极管、固体照明的白光发射和柔性显示器等;GO能够在水溶液中自组装形成手性的液晶,冻干成膜之后仍能保持同样的排列使得其可用于显示器、防伪材料等领域[9];GO较高的表面能使得其与基体材料能够形成性能更优的复合材料和功能材料,这是其在生物医学、能源和环境方面的广泛应用的基础,也是潜在的未来能够良好应用的前提[10]。
1.2 GO对水环境的影响
碳材料作为地球上常见而特殊的材料,在人类的发展中起着重要的作用。近年来,碳纳米材料的发展更是引起了研究热潮,受到世界各国的广泛关注。除了产业化发展之外,关于碳纳米材料对人体健康和环境安全的评价研究也受到人们的重视,因为不经处理的碳纳米材料进入天然水体后,可能对生态系统 造成不可避免和难以估计的影响。
与其他碳纳米材料如富勒烯(C60)和碳纳米管(CNTs)相比,GO的环境行为更应优先研究,因为其独特的二维结构和结合含氧基团的功能化使得它更倾向于分散在水中且相对稳定[11]。随着GO使用的不断增长,加剧了其暴露于水生环境中的概率,当GO被释放到环境中很可能引起重大的影响,但是很少有人注意到GO的环境行为[12]。目前,关于GO 环境行为的文献依然有限,但是已有研究表明GO会吸附水中某些天然或合成的无机离子和有机分子,它们能改变GO 的表面性质,影响其凝聚和分散行为,从而引发水质的重大改变且对水生生物的毒性也会造成影响。
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