论文总字数：19811字

目 录

1 绪论 3

1.1 GO的性质及应用 3

1.1.1 GO的结构与性质 4

1.1.2 GO的应用 4

1.2 GO的制备 5

1.3 GO在水环境中的稳定性 5

1.3.1 GO对水环境的影响 5

1.3.2 水中GO纳米颗粒的稳定机制 5

1.3.3 水中GO纳米颗粒稳定性的影响因素 6

1.4研究的目的及意义 6

1.5 研究内容 7

2 实验材料与方法 7

2.1 实验材料 7

2.2 GO纳米颗粒悬浮液的制备 7

2.3 电解质溶液的制备 8

2.4 NOM储备液的制备 8

2.5 NOM分子量分级方法 8

2.6 GO纳米颗粒表面性质的测定 8

2.7 GO纳米颗粒凝聚动力学研究 8

2.8 天然有机物对水中GO凝聚行为影响的研究 9

2.8.1 表面性质 9

2.8.2 凝聚动力学 9

2.9 不同分子量天然有机物对GO凝聚影响的研究 9

3 结果与讨论 9

3.1 GO纳米颗粒悬浮液的理化性质 9

3.2 天然有机物对水中GO凝聚行为的影响 10

3.2.1 不同NOM对GO凝聚过程的影响 10

3.2.2不同NOM对GO凝聚动力学的影响 12

4 结论与展望 15

4.1 结论 15

4.2 展望 16

参考文献 17

致谢 18

天然有机物对氧化石墨烯在水中凝聚特性的影响

赵征群

, China

Abstract: Graphene Oxide (GO) is an oxide of graphene which is attached to a part of hydrophilic functional groups (such as hydroxyl groups, epoxy groups and carboxyl groups) on the basis of the cyclic structure of the graphene carbon atoms, and thus has a Better dispersibility. Because of its excellent physical and chemical properties, GO is currently the most widely used in graphene nanomaterials, the most influential, is the representative of such nanomaterials. However, due to large-scale production, the application of GO will continue to grow, which may be released in various forms into the natural environment and reached a significant level, as a potential pollutant. In this study, we selected GO nanoparticle suspension as the experimental object, in-depth study of cation and organic matter and other factors on its impact in water stability, and in-depth discussion of GO in the water environment stability mechanism. The main contents and results are as follows:

(1) the addition of cations generated by the compression of the double layer of electricity will lead to GO particles between the condensation reaction, the reaction between the particles after the electrostatic repulsion reduced, reduced barrier, between the particles tend to reunite. Divalent electrolytes have a stronger effect on the agglomeration of GO nanoparticles than monovalent electrolytes. The higher the electrolyte concentration, the lower the GO surface potential, the faster the agglomeration rate.

(2) the effect of different organic matter on GO agglomeration is not the same. (Alginate), Tannic acid (TA) and Fulvic acid (FA) were used to inhibit the agglomeration from weak to strong in the two systems, Mg2 and Ca2 . Humic acid (HA) is different from the first three NOM reaction mechanisms. When Mg ions are present, HA inhibits its agglomeration, while the humic acid molecules react with calcium ions in the calcium ion reaction system , The formation of intermolecular bridging effect, which makes the particle size of the rapid increase in the phenomenon of enhanced agglomeration, and the higher the concentration of humic acid, enhanced agglomeration stronger.

Key words: Keywords graphene oxide; agglomeration kinetics; natural organic matter.

1 绪论

1.1 GO的性质及应用

2004年，Manchester大学的Geim等^[1]科学家首次成功制备了石墨烯。由于其独特纳米结构和良好的电学、热学、光学和力学性能，使石墨烯及其衍生物的开发和研究成为一个国际研究热点。

1.1.1 GO的结构与性质

图1-1 化学结构示意图

(a)石墨烯 (b)氧化石墨烯

石墨烯（Graphene）由单层碳原子构成，通过sp ² 杂化连接形成二维蜂窝状 晶格结构，该碳质材料由于其优异的机械、电子、光学和催化性能，已经在科 学界引起了极大关注[2]。

氧化石墨烯(Graphene oxide，GO)是最重要的石墨烯衍生物之一，其结构域石墨烯相似，但表面含有大量的含氧官能团，这使其具有很有的亲水性从而能够完全分散在水中。因为GO具有独特的结构和特殊的物理、化学性质，在许多应用领域中都有很好的前景，如纳米电子学、导电薄膜、超级电容器、纳米传感器和纳米医学等^[3-8]。

由于表面丰富的亲水性基团的存在(如羟基、环氧基和羧基)，GO很容易分散在水溶液和生理环境中。目前，GO及其相关的纳米材料在商业化生产中的量不断增加，GO很可能排放到环境中并达到一定浓度，从而引发水体污染。当GO进入水体后，首先会与系统中的无机离子和天然有机物反应，可能引起表面性质的改变。与有机物发生吸附后，也可能改变GO的凝聚分散行为，影响其稳定性。各种环境因素（如金属离子、有机物、酸碱度等水质参数以及光照、微生 物等环境条件）均可能对GO在水中的凝聚扩散与迁移产生影响。

1.1.2 GO的应用

由于GO出色的力学性能、导电性能、导热性能以及高比表面积的特点使得其在纳米电子学、导电薄膜、超级电容器、纳米传感器和纳米医学等众多领域中起到广泛的使用。GO是一种重要的前驱材料，常被用作吸附剂、弱阳离子交换树脂、电化学传感器等^[9]。另外，由于可通过GO表面的含氧基团来调控 GO的光电性质，而使具有不同光电性质的GO被用于生物传感器和药物投递^[10]。GO由于容易加工的优点被用在蓝色发光二极管、固体照明的白光发射和柔性显示器等；GO能够在水溶液中自组装形成手性的液晶，冻干成膜之后仍能保持同 样的排列使得其可用于显示器、防伪材料等领域^[11]；GO较高的表面能使得其与 基体材料能够形成性能更优的复合材料和功能材料，这是其在生物医学、能源 和环境方面的广泛应用的基础，也是潜在的未来能够良好应用的前提^[12]。

1.2 GO的制备

GO主要的制备方法有Brodie法、Staudenmaier法和Hummers法等^[13]。因为前两种方法消耗时间长，而且制备过程会产生ClO₂、NO₂、N₂O₄等有毒气体，而Hummers法制备过程安全，是现在最常用制备GO的方法。方法是先将石墨氧化形成氧化石墨，由于含氧官能团的存在使石墨片层间的距离增大，但由于范德华力，一部分片层仍相互吸引，致使形成层层叠加的三维结构，所以要通过施加一定的外力使氧化石墨剥离，然后得到单层的GO。

剥离氧化石墨的方法主要有超声剥离法、热膨胀法、低温剥离法^[14-15]等.。超声剥离法是利用超声波发射器发出高频振荡信号，使得氧化石墨在声场内发生振动，其作用力远大于氧化石墨烯片层间的分子间作用力，使得其能够分离。三者相比之下，超声分散法操作简便、剥离程度较高、反应过程中不会发生化学反应而引起物质化学性质的变化，更重要的是所得产物的性能与未剥离的氧化石墨相同，所以使用最为广泛。

1.3 GO在水环境中的稳定性

1.3.1 GO对水环境的影响

碳材料作为地球上常见而特殊的材料，在人类的发展中起着重要的作用。近年来，碳纳米材料的发展更是引起了研究热潮，受到世界各国的广泛关注。除了产业化发展之外，关于碳纳米材料对人体健康和环境安全的评价研究也受到人们的重视，因为不经处理的碳纳米材料进入天然水体后，可能对生态系统造成不可避免和难以估计的影响。

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