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摘 要

本实验主要研究了铁酸铜-生物炭活化过硫酸盐处理邻硝基氯苯土壤的效果。首先，我们研究了过硫酸盐浓度对邻硝基氯苯降解的影响，并选择了0.5mol/L作为后续实验中过硫酸盐的浓度。然后在其它条件不变的情况下，测定了单独的生物炭、单独的铁酸铜、单独的铁酸铜-生物炭、单独的过硫酸钠、铁酸铜 过硫酸钠、生物炭 过硫酸盐、铁酸铜-生物炭 过硫酸盐这7种不同体系中邻硝基氯苯降解的效率。

反应24小时后铁酸铜-生物炭 过硫酸钠体系中邻硝基氯苯的去除率达到90%左右，相比之下，其它体系中邻硝基氯苯降解的效率只达到80%左右甚至更低，验证了铁酸铜-生物炭 过硫酸钠体系性能优良。此外，我们还测定不同的体系去除邻硝基氯苯后土壤pH、用原子吸收分光光度法测金属离子的变化，发现即使 pH下降了，铁酸铜-生物炭材料也不会有过多的分解，其活性也不会破坏，从而证明了铁酸铜-生物炭的稳定性。最后，根据综合分析，提出了铁酸铜-生物炭 过硫酸钠体系可信的反应机理。

关键词：邻硝基氯苯，铁酸铜，过硫酸盐，生物炭

ABSTRACT

In this thesis, the degradation performance of o-nitrochlorobenzene soilby persulfate(PS) activated by CuFe₂O₄-biochar nanoparticles (NPs) was studied. First, we studied the effect of PS concentration on the degradation of o-nitrochlorobenzene, and finally selected 0.5 mol/L as the concentration of PS in the following experiment. Then under the same conditions, we measured the performance of degradation of o-nitrochlorobenzene in different systems such as the pure biochar, pure copper ferrite, pure copper ferrite-biochar, pure PS, copper ferrite PS, biochar PS, copper ferrite - biochar PS.

After 24 hours of reaction, the removal rate of o-nitrochlorobenzene in the copper ferrite-biochar PS system reached about 90%. In contrast, the degradation efficiency of o-nitrochlorobenzene in other systems was only about 80% even lower, so the performance of the copper ferrite-biochar PS system was verified to be excellent. In addition, we measured the pH of the different systems and the change of metal ions by atomic absorption spectrophotometry after removal of o-nitrochlorobenzene. It was found that even if the pH decreased, the copper ferrite-biochar material would not be degraded too much, and its activity will not be destroyed, thus demonstrating the stability of copper ferrite-biochar. Finally, based on the comprehensive analysis, a credible reaction mechanism of copper ferrite-biochar PS system was proposed.

KEY WORDS: o-nitrochlorobenzene, copper ferrite, persulfate, biochar

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.1.1概述 1

1.1.2主要修复手段 2

1.1.3过硫酸盐高级氧化法 4

1.2铁酸铜的应用与制备 6

1.3研究的目的和内容 7

1.3.1研究的意义与目标 7

1.3.2研究的内容 7

1.4具体技术路线 8

第二章 主要实验材料与研究方法 9

2.1实验试剂与实验设备 9

2.1.1 实验试剂 9

2.1.2实验设备 9

2.2实验及分析方法 10

2.2.1土样的制备 10

2.2.2邻硝基氯苯的测定 10

2.2.3 pH的测量 10

2.2.4金属离子浓度的测量 10

第三章 不同浓度的过硫酸盐降解邻硝基氯苯 12

3.1实验过程 12

3.2结果与讨论 12

3.3本章小结 13

第四章 铁酸铜活化过硫酸盐降解邻硝基氯苯 14

4.1催化剂的制备 14

4.1.1铁酸铜的制备 14

4.1.2生物炭的制备 14

4.1.3生物炭-铁酸铜的制备 15

4.2实验过程 15

4.3结果与讨论 15

4.3.1不同的体系对邻硝基氯苯的去除效果 15

4.3.2不同的体系去除邻硝基氯苯后土壤pH变化 17

4.3.3不同的体系去除邻硝基氯苯后金属离子的变化 18

4.3.4铁酸铜 过硫酸盐工艺可能的反应机理 19

4.4本章小结 20

第五章 结论与展望 21

5.1结论 21

5.2不足与展望 21

参考文献 22

致 谢 23

第一章 绪论

1.1研究背景

1.1.1概述

随着生产力与科技水平的高速发展，有机物的合成与使用越来越普遍，从而产生了许多对人类的生存环境与身体健康有很大的威胁的难降解有机污染物。由于它们在土壤中的积累性、通过食物链在动、植物体内的富集性，还有其本身的毒性、环境持久性、长距离迁移性，它们将会对人类的身体健康造成严重的威胁^[1]。这种有机污染物多是人类生产与生活过程中产生的工业废物、农药、化肥及激素类物质通过迁移、转化和一些环境行为转移到土壤、水体和大气环境中生成的，其中土壤承担着绝大部分的环境负荷，土壤中的有机物处理尤为关键。在诸多难降解有机物中，氯代有机物性质稳定，应用广泛，可以用来制作清洁剂、化学提取剂、涂料添加剂、除味剂、杀虫剂等。氯代有机物的主要来源是工业生产排放与农药残留，其它来源还有医药业、军事、自然生成等等。工业污染场地中，如二氯甲烷、三氯乙烯、氯仿等的氯代有机污染物很常见。而农药对于农业十分重要，大量的有机氯农药如六六六、滴滴涕等被生产出来提高作物产量，长期下来造成土壤中污染物的大量积累。早在上世纪六十年代就有研究表明有机氯农药对鼠类致癌率很高，随着对有机氯农药危害进一步的了解，越来越多的国家开始禁用它。但许多第三世界国家需要用农药增加农业产量，所以有机氯农药还没有退出历史舞台。因为历史上的滥用及其特性，不管是国内还是国外，有机氯农药至今仍然威胁着我们的环境与健康。以早已停止生产的多氯联苯为例，由于全球气候变暖，让多氯联苯更易挥发，且它自身也长距离迁移能力，目前竟然能在全世界范围的大多数地方都能被检测到，甚至中国青藏高原南迎巴凡峰也不能幸免，山上的水、土壤、植物和动物的样本中都能测定到多氯联苯^[2]。

邻硝基氯苯的分子式为C₆H₄ClNO₂，是一种浅黄色针状晶体，它具有较高的熔点和沸点，不溶于水，可溶于乙醇、乙醚和苯。邻硝基氯苯中的卤原子和硝基都是吸电子基，这会让苯环上的电子云密度降低很多，从而具有较低的溶解性和较强的憎水性。邻硝基氯苯是芳香族氨基化合物代表之一，芳香族氨基化合物作为农药、染料、医药方面重要的有机合成中间体，能衍生多种中间体。它具有大多数有机氯污染物的特征，具有代表性，所以选择邻硝基氯苯作为实验对象。

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