论文总字数：30087字

摘 要

近年来氮氧化物污染问题受到愈发广泛的关注，空气污染的治理刻不容缓。目前应用最广泛的选择性催化还原（SCR）技术是脱除氮氧化物的主流技术，也是最有效果的技术之一。随着SCR脱硝催化剂的广泛应用，越来越多的废弃SCR催化剂急需处理。废催化剂中含有以钒、钨、钛为代表的有价值金属，直接丢弃会造成严重的浪费和污染。因此，本文对废弃SCR催化剂的资源化回收利用具有重要意义。

在本研究中，采用了传统钠化焙烧法、改良钠化焙烧法、酸浸还原法、高压浸出法等方法进行了钒、钨浸出实验。探究了反应温度、反应时间、熔融剂配比、浸酸浓度等工况条件对钒、钨浸出率的影响。结果显示，在浸钒实验中，反应温度为160℃，酸浓度为8%，反应时间为8h的工况条件下，酸浸还原法的浸钒效率可达99%以上，明显优于钠化焙烧法；在浸钨实验中，钠化焙烧法和高压浸钨法浸出效率都可达90%；确定浸出工艺为酸浸还原-钠化焙烧组合工艺。

在提取实验中，采用酸浸还原-钠化焙烧组合工艺提取的TiO₂样品最适焙烧温度为750℃，样品纯度及提取率均可达90%以上；采取碱溶-沉钒工艺及钨酸钙-沉钨工艺可提取出V₂O₅和WO₃，但样品中杂质含量较高，提取工艺的进一步优化很有必要。

关键词：SCR脱硝，催化剂，有价金属提取，浸出实验，V，W，Ti

Abstract

In recent years, the problem of nitrogen oxide pollution has been paid more and more attention, and the control of air pollution is urgent. At present, the most widely used selective catalytic reduction of (SCR) technology is not only the mainstream technology of nitrogen oxide removal, but also one of the most effective technologies. With the wide application of SCR denitrification catalyst, more and more waste SCR catalysts need to be treated urgently. The waste catalyst contains valuable metals represented by vanadium, tungsten and titanium, which will cause serious waste and pollution. Therefore, this paper is of great significance for the recovery and utilization of waste SCR catalyst.

In this study, the traditional sodium roasting method, improved sodium roasting method, acid leaching reduction method, high pressure leaching method and other methods were used to carry out vanadium and tungsten leaching experiments. The effects of reaction temperature, reaction time, melting agent ratio and leaching acid concentration on the leaching rate of vanadium and tungsten were investigated. The results show that when the reaction temperature is 160 ℃, the acid concentration is 8% and the reaction time is 8 h, the vanadium leaching efficiency of acid leaching reduction method is over 99%, which is obviously better than that of sodium roasting method. In the experiment of tungsten leaching, the leaching efficiency of sodium roasting method and high pressure leaching method can reach 90%, and the leaching process is determined to be acid leaching.Original-sodium roasting combined process.

In the extraction experiment, the optimum calcination temperature of TiO₂ samples extracted by acid leaching reduction and sodium roasting was 750 ℃, and the purity and extraction rate of the samples were over 90%. V₂O₅ and WO₃, can be extracted by alkali solution vanadium precipitation process and calcium tungstate tungsten precipitation process, but the impurity content in the sample is high, so it is necessary to optimize the extraction process further.

Key Words: SCR denitrification, catalyst, valuable metal extraction, leaching experiment, V, W, Ti

目 录

摘 要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 课题背景 1

1.2 SCR脱硝催化剂各活性组分作用及失活原因 2

1.2.1 SCR脱硝催化剂活性组分作用 2

1.2.2 催化剂失活原因 3

1.3 国内外废SCR脱硝催化剂处置办法 5

1.4 废弃SCR脱硝催化剂有价金属提取技术 6

（1）酸法回收技术 6

（2）碱法回收 7

1.5 研究意义，研究内容与技术路线 7

1.5.1 研究意义 7

1.5.2 研究内容 8

1.5.3 技术路线 8

第二章 实验材料和仪器 10

2.1. 实验试剂和主要仪器设备 10

2.1.1 实验试剂 10

2.1.2主要仪器设备 10

2.2 表征方法与含量分析 11

2.2.1 X射线衍射（XRD） 11

2.2.2 溶解态金属检测（ICP） 11

2.2.3 有价金属提取样品含量测定（XRF） 12

第三章 废弃SCR脱硝催化剂中钒、钨和钛元素的分离 13

3.1 引言 13

3.2 浸出实验设计 13

3.3 钒的浸出实验 14

3.3.1 钠化焙烧法 14

3.3.2 酸浸还原法 17

3.3.3 酸浸还原法与钠化焙烧法的比较 18

3.4 钨的浸出实验 19

3.4.1 钠化焙烧法 19

3.4.2 高压浸出法 22

3.4.3 高压碱浸出法与钠化焙烧法比较 24

3.5 本章小结 24

第四章 废弃SCR脱硝催化剂中钒、钨和钛的提取实验 26

4.1 引言 26

4.2 钛的提取实验 26

4.2.1 实验步骤 26

4.2.2 实验结果与分析 27

4.3 钒的提取实验 28

4.3.1 实验步骤 29

4.3.2 实验结果与分析 29

4.4 钨的提取实验 30

4.4.1 实验步骤 30

4.4.2 实验结果与分析 30

4.5 本章小结 31

第五章 结论及展望 32

5.1 结论 32

5.2 建议与展望 32

致 谢 34

参考文献 35

第一章 绪论

• 1. 课题背景

目前，虽然风能，水能，核能，太阳能等新兴能源逐渐崭露头角，但在中国已经探明的能源矿藏里，煤炭，石油，天然气储量所占比例分别为94%，5.4%和0.6%，煤炭的储量占据着极大的份额。2015年我国煤炭消费总量占能源结构比例为64%。总而言之，在今后相当长的一段时间内，煤炭仍然是中国能源消费最主要的部分。煤炭的燃烧是大气中NO_x污染的最主要原因。NO_x毒性很强，且具有刺激性气味。NO_x作为一次污染物和二次污染物都具有很强的危害性。作为一次污染物时，NO对人体健康产生危害；NO₂为棕色，带有恶臭气味，进入人体呼吸系统后与人体内的水反应，生成亚硝酸，硝酸，从而对整个呼吸系统造成损伤。作为二次污染物时，NO₂会发生一系列光化学反应，生成的光化学烟雾与臭氧会对人体中枢神经产生严重危害^[1]。

为减少氮氧化物的排放，政府出台了一系列政策来限制氮氧化物的排放量。2010年，国家颁布了《火电厂氮氧化物防治技术政策》，2016年，国务院提出了《“十三五”各地区氮氧化物排放总量控制计划》，部分数据如表1-1所示。

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