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摘 要

在铝粉表面，通过正硅酸乙酯（TEOS）的水解-聚合反应制备出了核壳结构SiO₂/Al复合纳米粒子。利用FTIR、XRD、TEM、酸溶实验、粒度分析和TG等测试手段对复合粉末的形貌、结构及其性能进行了微观测试和详细地表征。FTIR和XRD结果表明复合粉末中存在无定型SiO₂；TEM和酸溶实验证实纳米SiO₂均匀地包覆在铝粉的表面，且厚度约为80nm；TG测试显示纳米SiO₂的包覆可提高铝粉的抗氧化性能。

关键词: 铝粉，SiO₂，核壳结构

Abstract: The silica coated aluminum composite particles were prepared by hydrolysis–condensation polymerization of tetraethylorthosilicate(TEOS) on the surface of aluminum particle. The morphology,structure, and properties of the silica coated aluminum were studied. The peaks of Si-O-Si are present in the Fourier transform infrared (FT-IR) spectrum of the composite particles. The thickness of the silica shell was about 80 nm according to the results of transmission electron microscopy (TEM). Result of the thermogravimetric analysis(TGA) indicates that thermal stability of silica coated aluminum particle is better than that of pure aluminum particle at the low temperature.

Key words: aluminum particles, Silica, core-shell

目 录

1 前言 4

2 TEOS水解-缩合成膜包覆原理 4

3 实验过程 6

4 结果与讨论 6

4.1 包覆工艺的确定 6

4.2 产物的表征 8

4.2.1 DLS分析 8

4.2.2 SEM和TEM分析 9

4.2.3 XRD分析 10

4.2.4 FTIR分析 11

4.2.5酸溶性分析 12

4.2.6 TG分析 13

结 论 14

参考文献 15

致 谢 16

1 前言

高能燃料中通常需要加入大量的超细金属Al粉，以提高燃烧时的能量，但是金属的表面十分容易氧化，特别是活泼金属粉末的表面更容易形成氧化层，超细金属Al粉就是如此，含有较大比例氧化物的金属粉末非常不利于燃烧体系能量的提高。

近年来，随着材料科学的发展，核壳包覆技术成为提高Al粉在常温下的抗氧化能力的一条行之有效的途径。大量文献表明，纳米SiO₂薄膜作为一种多功能材料，将其作为壳层，一方面可以改变芯核粉末的电负性，从而减少其团聚^[1-3]；另一方面也可以保护芯核不发生物理化学性质变化，提高其化学稳定性^[4,5]。

本文的研究思路是：期望在超细Al粉表面包覆上一层致密的纳米SiO₂薄膜，利用其优异的化学和热力学稳定性，提高Al粉的分散性和常温下抗氧化的能力。具体方法是采用溶胶-凝胶法，以超细金属铝粉为种子，氨水催化正硅酸已酯(TEOS)水解、缩合，制备核壳结构SiO₂/Al复合纳米粒子。本文系统研究了在恒定TEOS与Al粉摩尔比为0.02的前提下，温度、Al粉浓度、NH₄OH浓度、水的加入量(以水与TEOS的摩尔比表示）以及反应时间等五种因素对复合纳米粒子形貌和性能的影响,并分析了SiO₂/Al复合纳米粒子的生成机理，并采用DLS、SEM、TEM和TG等分析手段对复合粉末的形貌、结构及其性能进行了表征。

2 TEOS水解-缩合成膜包覆原理

本文旨在超细Al粉表面，通过TEOS的水解-缩合包覆上一层致密的SiO₂膜。因此，本节对TEOS的水解-缩合过程作一介绍。

TEOS作为一种多元酯类，在中性溶液中极难水解，但在体系中存在酸或碱催化时则比较容易水解，生成H₄SiO₄和C₂H₅OH（式2.1），然后H₄SiO₄再脱水缩合成SiO₂（式2.2）。

（2.1）

（2.2）

SiO₂由于其性质比较特殊，在不同的环境下可以形成颗粒或薄膜。因此根据反应过程中，反应条件的不同，SiO₂与芯核粒子的复合将存在两种情况：一种是颗粒复合，即SiO₂以颗粒的形式包覆在芯核粒子的表面；另一种是膜复合，即SiO₂以薄膜的形式包覆在芯核粒子的表面，形成一层或致密或多孔的包覆膜层。水解-缩合过程中，涉及到颗粒复合和膜复合的竞争。一旦溶液中水解生成的H₄SiO₄缩合速率过快，将导致SiO₂自身成核或沉积在芯核粒子表面形成颗粒复合。若控制H₄SiO₄的缩合速率，可以在芯核粒子表面形成均匀致密的SiO₂膜。

从动力学角度分析可知，TEOS在溶液中存在如下的分步水解反应：

（2.3）

（2.4）

（2.5）

（2.6）

上述四个分步反应的反应速率方程分别为：

（2.7）

（2.8）

（2.9）

（2.10）

而总的水解反应（式2.1）的反应速率r_A可以写成：

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