凹凸棒土-BiOI-TiO2复合材料的制备及其光催化性能研究

论文总字数：13563字

摘 要

本文以凹凸棒土为基体，以碘化钾、五水硝酸铋、钛酸四丁酯为原料，采用原位沉积法制备了一系列BiOI-TiO₂（r=n_TiO2/(n_TiO2 n_BiOI)=0.2、0.25、0.33、0.50、0.67、0.75、0.80）复合氧化物包覆凹凸棒土的可见光复合催化剂（产物标记为Att-BiOI-TiO₂-r)。采用X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、比表面（BET）、紫外可见光谱（UV-Vis）等分析手段对产物进行了表征，对所合成的光催化剂的结构、形貌及其光催化性能进行了深入的研究。以甲基橙为降解模型系统，对不同比例的Att-BiOI-TiO₂的可见光催化活性进行了研究。结果表明：经过氧化物包覆改性后，凹凸棒土的光催化性能得到明显提高，而且BiOI-TiO₂复合氧化物的包覆配比不同，Att-BiOI-TiO₂光催化性能不同。当r=0.2和 r=0.75时，复合材料的光催化效果最佳，可见光降解2h后，甲基橙的降解率分别达97.74 %和96.21 %，论文也对Att-BiOI-TiO₂的光催化作用机理进行了探讨。

关键词：可见光，凹凸棒土，BiOI-TiO₂，原位-沉积，光催化

Abstract: In this article, attapulgite(Att) was taken as a substrate to fabricated composite visible light photocatalyst by a series of coating different proportion of BiOI-TiO₂（r=n_TiO2/(n_TiO2 n_BiOI)=0.2、0.25、0.33、0.50、0.67、0.75、0.80）onto its surface using in-situ depositing technique. The obtained products were marked as Att-BiOI-TiO₂-r and were characterized by XRD, SEM, BET and UV-Vis techniques. Results showed that the surface morphology of the original attapulgite was effectively reformed and the specific surface property was successfully modified. Visible light degradation of methyl orange was used as the model system to investigate the visible light photocatalytic activity of the composite photocatalyst. the effect of ratio was also studied. The decomposition rate of 10 mg/L methyl orange was achieved to 97.74 % and 96.21% within 2 h by using Att-BiOI-TiO₂-0.2 and Att-BiOI-TiO₂-0.75 as the photocatalyst, respectively. Proposed mechanism of photocatalytic activity enhancement was put forward.

Keyword: Visible light, Attapulgite, BiOI-TiO₂, In-situ deposite, Photocatalysis

目 录

1　前言 3

2 实验内容 4

2.1　试剂和仪器 3

2.2　复合光催化剂的制备 4

2.2.1　Att的初提成 4

2.2.3　Att-BiOI光催化剂制备 4

2.2.4 Att-BiOI-TiO₂光催化剂制备 4

2.3　材料表征 4

2.4　材料的光催化性能 5

2.5　COD去除率的测试 5

3　结果与讨论 5

3.1　催化剂的表征 5

3.1.1 XRD分析 5

3.1.2 SEM结果分析 7

3.1.3 BET结果分析 8

3.1.4 UV-vis 9

3.2　催化剂的催化性能研究 10

3.2.1 Att-BiOI-TiO₂的光催化效果研究 10

3.2.2　不同催化剂对甲基橙催化降解效率的曲线图 11

3.2.3　不同比例复合光催化剂对甲基橙催化降解效率的曲线图 12

3.3 Att-BiOI-TiO₂光催化机理的探讨 13

结 论 15

参考文献 16

致 谢 18

1　前言

染料生产和印染过程所产生的废水大量排入河流，对河流造成了严重的污染，染料废水也成为了水体主要污染源之一，降解水中的染料废物已经成为人们必须要解决的难题。对于污水的降解存在着许多的方法，主要分为化学法和生物法，两种方法各有其优势和劣势，传统的化学法虽降解效果好，但是其成本较高且会引起二次污染；而生物法虽然成本低、无二次污染，但有些污染物不易生物降解无法完全除去，因此需要寻找一种经济高效的方法来处理染料废水^[1]。

光催化作为一种新型高效的水处理技术，在生产生活中得到了越来越多的广泛运用。光催化是指在光照条件下，催化剂及其表面吸附物（如O₂、H₂O和被分解物质等）之间的一种光化学反应。光照条件下，催化剂被激发产生光生电子和空穴，电子具有强还原性，空穴具有强氧化性，空穴能将吸附在其表面的氧气和水氧化成羟基自由基(•HO)和超阳离子(•O₂^–)自由基，这些自由基具有强氧化性，能将有机物氧化成水和二氧化碳等无机物，这一降解方法具有低能耗、降解率高、操作简单、成本低廉、无二次污染等优点^[2-5]。光催化剂通常为半导体材料，其中TiO₂在光催化领域应用最为广泛^[6-7]，但是TiO₂作为光催化剂具有一定的局限性，其具有较宽的禁带宽度，不能被可见光所激发而产生空穴和光生电子，只能被紫外光所激发^[8]。因此，为了充分利用太阳能和便于操作，很多研究人员通过对TiO₂进行改性，来寻找能被可见光激发的高效的光催化剂，其中最为普遍的方法就是制备其复合氧化物^[9-11]。BiOI作为一种具有较窄禁带宽度的新型光催化剂，在可见光下能被激发产生空穴和光生电子，但是被激发的空穴和电子易重新结合在一起，无法有效的分离，使得光催化效率大大降低。经研究发现，BiOI与TiO₂之间可形成异质结构，能够使得电子与空穴有效分离，提高了量子效率，同时可以扩展其可见光响应范围^[12-13]。

在光催化反应中，其光催化效率还与吸附在催化剂表面的污染物含量有关，催化剂表面吸附的污染物含量越高，其光催化效率越高^[14]。凹凸棒土（Att）是一种颜色多为白色、灰白色、青灰色并具有特殊层链状结构的粘土矿物，在矿物学上属于海泡石族，其化学式为Mg₅(H₂O)₄(Si₄O₁₀)₂(OH)₂·4H₂O，它盛产于淮安盱眙地区。作为一种良好的载体，其晶体结构呈棒状，表面布满沟槽，比表面积巨大，同时还具有良好的化学稳定性、独特的分散性、和较低的成本等特点^[15-17]。

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