论文总字数：23076字

目 录

1.绪论 1

1.1问题的提出和研究意义 1

1.2国内外研究进展 1

1.2.1城市PAHs污染特征 1

1.2.2多介质环境模型的应用 2

1.3研究思路和研究方法 3

1.3.1研究区域简介 3

1.3.2研究思路简介 3

1.3.3研究方法简介 3

2.逸度模型的建立和参数的确定 4

2.1逸度模型的框架及建立 4

2.2模型参数的确定 5

2.3模型可靠性验证方法 7

2.3.1模型验证方法 7

2.3.2灵敏度分析方法 7

3.南京PAHs的多介质归趋模拟 7

3.1模型参数识别 7

3.2模型验证和灵敏度分析 10

3.2.1模型验证 10

3.2.2灵敏度分析 10

3.3 PAHs的介质分布和迁移模拟 11

3.3.1PAHs的介质分布 11

3.3.2PAHs迁移模拟 12

4.结论和展望 15

4.1结论 15

4.2研究展望 16

参考文献： 16

致谢 18

应用多介质逸度模型模拟南京地区多环芳烃归趋

杨晨雨

,China

Abstract:This study used multiple medium fugacity model to simulate concentration distribution and migration of PAHs in tine air, water, soil and sediment of Nanjing area ,combining with the nanjing environmental parameters and polycyclic aromatic hydrocarbons, physical and chemical parameters.The simulation concentration of PAHs in tine air, water, soil and sediment are 2.71×10^-7,4.75×10^-3，1.74，5.76g/m³，respectively.The results shows that soil and sediments are the main storage sites of PAHs.And we verify the reliability of the model by comparing Simulated concentrations and measured,documented concentrations .According to the data obtained to calculate the migration flux between phases.The results showed that direct atmospheric emissions of PAHs is the main way into environmental systems and advection output is the main way lossed in environmental systems.Then we analyze the input parameters of model.And we identify the vapor pressure, octanol-water partition coefficient and rate of precipitation and the different melting point of PAHs are key parameters of saturated model.

Keywords: polycyclic aromatic hydrocarbons; multi-media model; fate; model parameters

1.绪论

1.1问题的提出和研究意义

多环芳烃(PAHs)是一系列有机污染物的统称，在环境中普遍存在，具有半挥发和持续性，能够严重危害人类健康，严重时会导致癌症和畸形的发生，化石燃料的不完全燃烧是PAHs大量存在的主要原因^[1]。当前我国人口正在一步步向城市集中，工业和民用的燃煤以及大量汽车尾气的排放，都会使城市PAHs含量大量增长。PAHs则会以气态形式或者颗粒物的形式存在于城市上方的大气中，然后通过扩散，气相湿沉降，颗粒的干湿沉降的形式进入水和土壤中去，然后水再通过扩散和再悬浮进入沉积物中，从而渗透在城市环境循环过程中，最终威胁人体健康和生态环境。PAHs的研究多是在土壤或者大气或者水体等进行的，只考虑了在一个介质中^[2-3]的环境行为，但是实际环境中PAHs在不同介质间进行迁移转化，而且城市特有的环境条件也会对PAHs行为造成影响，所以如果要对PAHs的环境行为有一个宏观的把握，就必须建立模型对PAHs的迁移归趋进行模拟。

南京地区位于工农业都十分发达并且人口比较集中的长三角地区，是连接周边多个城市的重要中枢城市^[4]，因此周边城市的大型工业设施产生的污染也极容易对南京环境造成影响，并且南京本地存在多个污染较为严重的工业区和化工区等。因此为了控制PAHs的排放和对其产生的污染进行治理，模拟南京地区的PAHs的归趋行为是十分必要的。

1.2国内外研究进展

1.2.1城市PAHs污染特征

1.2.1.1大气中PAHs相关研究进展

Prevedouros^[5]等研究多环芳烃在大气中的含量，研究区域设置为英国，和以瑞典、芬兰为代表的欧洲地区和加拿大北极地区，结果表明PAHs的含量：英国市区＞欧洲＞加拿大北极地区，且研究还发现PAHs含量在季节上表现出冬季PAHs含量大于夏季,这种季节性的差异可以用季节性变化来解释，比如用于冬天用于取暖的煤炭大量燃烧，也就造成了PAHs的含量上的差距。Fang^[5]等对于台中市悬浮颗粒物的研究，结果显示市区和郊区PAHs浓度的差异，市区PAHs含量明显高于郊区。这就表明了市区含量高的原因可能与其交通繁忙导致的汽车尾气排放较多有关。而刘向^[5]等关于PAHs的研究是监测PAHs分别在中国所有城市中的含量,监测结果也显示出地理的不同，气候的差异，能源消耗的方式不同导致了不同城市多环芳烃含量的差异。程书波^[5]等通过研究影响上海市灰尘PAHs的累积和迁移过程中发现风向对于PAHs在空间上的分布影响最为显著。

1.2.1.2土壤中PAHs相关研究进展

丁爱芳等^[6]以南京和宜兴市为研究区域，研究区域内土壤中16种多环芳烃的含量，结果发现在采样区域的土壤0-10㎝的表土中16种PAHs总量最高，而且随着深度的增加，PAHs的含量逐渐减少。所以给我们的启示是在建立多介质模型的过程当中，在土壤相中一般选取表土0-10cm作为研究区域，这样能得到较为准确的土壤PAHs含量。并且他们的研究也发现，PAHs在总量也会受到土壤有机碳量的影响。

王小龙^[7]等也以南京为研究区域，研究城市林业土壤中的多环芳烃分布，发现不同的功能区域多环芳烃含量的差异，数据结果显示PAHs含量为：城市立交桥＞道路绿化带＞学校＞居民区＞发电厂＞垃圾填埋厂＞近郊森林＞远郊森林。可以看出城市立交桥和道路绿化带多环芳烃含量较高，原因可能是区域附近具有较高的交通流量，车辆排出的大量尾气导致PAHs含量较高。

王琳^[8]等在江苏句容地区布置了20个点位，以这些点位处的土壤为研究对象，通过分析土壤中各种PAHs含量以及环数分析得知其含量高低顺序依次为：3环＞4环＞5环6环＞2环，然后通过分析高低分子量PAHs的来源，发现了化石燃料的燃烧导致高环PAHs的产生，石油类的使用则会产生低环PAHs，借此得出句容地区PAHs的污染源主要是使用化石燃料和石油引起的。

1.2.1.3水体中PAHs相关研究进展

杨清书等^[9]在研究珠江虎门潮汐水道水体时，通过对多环芳烃的定量分析，将多环芳烃含量与季节变化联系起来，结果发现当处于枯水期时，多环芳烃的含量相比于丰水期较高，而且以低环PAHs为主，较高的蒸汽压会使低环PAHs以气态形式存在，又以水-气交换形式进入水体中，所以导致含量增多。

李群等^[10]在黄河水体主要是兰州水段中PAHs的研究中利用的是高效液相色谱仪对水体中多环芳烃的含量进行定量分析测定，结果显示，底泥中的多环芳烃含量大于水体中多环芳烃的含量。并且不论是底泥还是水体中的PAHs含量都比环境中的平均值低，所以兰州水段中多环芳烃的最主要的存在场所是底泥。

1.2.1.4沉积物中PAHs相关研究进展

2010年宁怡等^[11]在研究巢湖表层沉积物中多环芳烃分布特征及污染来源过程中，利用在野外采样，然后进行实验室分析，并且对数据进行对比发现，沉积物中有机碳量越高，其中的PAHs也越高，两者表现出很好的相关性，并且发现沉积物中的多环芳烃多是高环高分子量PAHs。

刘颖^[12]在上海市水体沉积物的研究中，发现黄浦江表层沉积物浓度与季节性有关,表层沉积物的浓度在春天时明显大于其他时间。通过分析沉积物中不同环数多环芳烃的浓度发现其主要来言有生物源、石油源和燃烧源，交通排放的污染和煤炭的燃烧是PAHs通过燃烧源释放的最主要的方式。

1.2.2多种多介质模型的广泛应用

目前,多介质逸度模型主要用于研究有机污染物的迁移归趋，生态风险评价和污染物的控制。

目前世界上存在多种已经被人使用和建立的模型。研究使用最多的有Mackay等加入逸度概念的的多介质模型，还有一些其他针对特定环境区域或者特定对象的模型，比如Burns等建立的暴露分析模型系统、Thoman提出的大湖模型、Yoshida等建立的多介质非稳态平衡模型、Schnoor等有毒物质迁移模型、McKone提出的CalTOX模型等。上述这些模型虽然都可以研究某一类有机污染物在某一区域内的迁移转化行为，但是Mackay的逸度模型^[13]，由于涉及的参数较少，并且结果直观计算方便，于是就成了最常用来研究某一有机污染物归趋的模型。

1995年，Wania^[13]等在描述有机氯的迁移转化过程的研究中，研究区域范围为全球范围，然后将范围分解成九个气候带，并且气候带之间是连续的。这种Ⅳ逸度模型模型主要针对的是具有持续性效应的污染物，研究过程中假设环境是处于稳定状态，然后通过这种模型就可以对有机氯在全球范围内扩散的影响因素进行了分析。

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：23076字

相关图片展示：