南京北郊大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征和消光特性分析

论文总字数：17874字

目 录

1绪论 1

1.1研究目的及意义

1.2国内外研究进展

1.2.1 OC、EC的粒径分布

1.2.2 OC、EC的时空分布

1.2.3 OC/EC值的变化特征及来源分析

1.2.4二次有机碳SOC的污染特征

1.2.5 OC、EC与能见度的相关性

1.3研究内容及目标

2材料与方法 3

2.1样品采集

2.2样品处理与分析

2.2.1滤膜称重

2.2.2仪器分析

2.3质量控制

3南京北郊大气气溶胶中OC与EC的污染特征和消光特性分析 4

3.1 OC和EC的浓度水平和粒径分布

3.2 OC、EC在不同条件下的污染特征变化

3.2.1 OC和EC不同季节污染特征的变化

3.2.2 OC和EC昼夜污染特征的变化

3.2.3 OC和EC霾天污染特征的变化

3.3 OC、EC的消光特征

4结论 12

参考文献 13

致谢 15

南京北郊大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征和消光特性分析

魏莉

，China

Abstract：It was the total carbon sample collected from 2014 to 2015 for one year in the northern suburb of Nanjing, and DRI 2001A-type organic carbon / elemental carbon (OC / EC) analyzer was used to measure organic carbon and elemental carbon. The results show that the particle size of less than 2.5 µm of OC and EC mass concentration accounted for 81% and 82% in the total amount of TSP, concentration variation is winter and spring more than summer and autumn, and the pollution situation is moderate in China; The diurnal variation of OC and EC mass concentration was greater than that in the night,and found that SOC in the fine particles accounted for the proportion of total organic carbon in the summer reached the highest value;The concentration of OC and EC in Haze days was significantly higher than that in non haze days; EC and OC can reduce the visibility of the atmosphere by scattering and absorption of sunlight, and is the main contributor to atmospheric extinction.

Key words：OC；EC；fine particle；SOC；visibility

1绪论

1.1研究目的及意义

含碳气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，主要包括有机碳（organic carbon，OC）和元素碳（elemental carbon，EC）。OC包括由污染源直接排放的一次有机碳（primary organic carbon，POC）和POC通过光化学反应等途径形成的二次有机碳（secondary organic carbon，SOC）^[1]。EC又被称为碳黑或石墨碳，只存在于由污染源直接排放的一次气溶胶中，主要是化石燃料或木材等生物质的不完全燃烧产生，因其良好的化学稳定性，通常可将其视为人为污染源排放的示踪物。大气颗粒物的粒径越小，OC和EC 所占的比重越大，80%以上的OC、EC都富集在粒径小于2.5μm的细粒子中^[2]。有机碳和元素碳通过对太阳光的散射和吸收直接影响全球辐射平衡，对大气起到较强的消光作用，从而降低能见度^[3]。同时，云凝结核的性质和成核能力也受OC、EC的直接影响，使云的辐射特性改变，并且能够参与到降水等过程，间接辐射强迫影响到全球的气候变化^[4]。OC包含多种致癌和诱变基因毒性的有机化合物，而EC具备强吸附能力、生物化学惰性以及热稳定性，存在周期长，可诱发机体突变、呼吸系统和心血管疾病等，会严重威胁到人体健康^[5]。因此，OC和EC对能见度、气候变化、环境质量和人体健康等都会产生重要影响，一直是国内外大气化学研究的热点之一。

南京作为国家经济提升最快的城市之一，随着城市化、工业化迅猛发展，汽车尾气、工业废气和建筑扬尘等各种人为源排放不断增多，使得大气气溶胶的污染逐年增加^[1]。近年来，南京地区的空气污染越发严重，能见度降低，雾霾天频发和扬尘等都是不可忽视的环境问题。为了探讨碳组分的污染特征及来源，本文对南京郊区2014年大气气溶胶中OC、EC的浓度水平、粒径分布、时空变化以及大气消光特征进行了细致的分析，以期为有效控制南京大气气溶胶污染提供依据。

1.2国内外研究进展

国内外学者都对OC，EC进行了各方面的研究，对其研究进展从如下几个方面进行总结：OC、EC的粒径分布；OC、EC的时空分布；OC/EC值的变化特征及来源分析 ；二次有机碳SOC的污染特征；OC、EC与能见度的相关性。

1.2.1 OC、EC的粒径分布

OC、EC的大部分都富集在PM_2.5粒径段上，约占其总量的60%～80%，表明其主要存在于大气细粒子中。颗粒物的粒径越小，就越容易进入人体的支气管中，从而给人体健康造成巨大威胁。吴梦龙等人对有机碳和元素碳的粒径分布特征的研究发现，OC和EC质量浓度的最大值均出现在小于0.43μm的粒径段中；粒径小于2.1μm的OC和EC浓度所占的年平均百分比分别达到了67.8%和73.6%；同时，OC和EC在PM_2.1粒径中所占的比例均在夏季达到了最大值，说明夏季频繁的降水和有利的气象条件将粗粒子中更多的OC、EC转化清除，使得细粒子中的OC、EC所占比例相对较高^[6]。OC、EC对细粒子PM_2.5的质量贡献一般在20%至40%之间，有污染严重的城市甚至高达50%多^[7]，说明OC、EC是PM_2.5的重要组成部分，研究好OC、EC对有效控制PM2.5污染及保护人体健康具有重要意义。

1.2.2 OC、EC的时空分布

总体来说，OC、EC的空间差异表现为国内的碳气溶胶污染浓度远远高于国外，北方重工业城市如西安等的污染浓度远高于南方城市，长江三角洲等发达城市如南京的污染状况属于中等程度，而上海等海港城市的碳气溶胶污染浓度较小。当然，不同的地区有不同的排放源，造成OC、EC的污染分布状况有很大差异。周敏等人^[8]探讨碳气溶胶污染空间分布的变化特征中指出：地形地貌，产业布局，能源组成，饮食特点，生活方式以及气象条件都是OC和EC污染分布状况的影响因素。

OC和EC的时间分布总是表现出夏季最低，冬季最高的季节变化特征。其主要原因可能是冬春季的温度比较低，大气混合层的高度也较低，容易出现逆温现象，不利于OC和EC的垂直扩散^[9]，并且冬季时的大量燃煤，春节时燃放烟花爆竹等，使得OC和EC的排放量增加；而夏季的混合层稳定度差，大量的降水对OC、EC起到了冲刷清除的作用，降低了碳气溶胶的污染浓度^[10]，使得OC和EC均在夏季达到了最低值。另外，由于大气边界层的存在，夜间OC和EC的污染浓度明显高于白天^[11]。

1.2.3 OC/EC值的变化特征及来源分析

OC/EC值通常作为判断是否存在二次污染的依据，若OC/EC值大于2 ，就认为当地存在二次有机碳，值越大，则污染越严重。一般认为，OC/EC值受控于三个因素：排放源特征；OC的转化；OC、EC的清除。排放源不同，观测到的OC/EC值就会有很大差异，所以，当地的有机碳和元素碳的比值往往能反应出当地的人为源排放特征。另外，较高的OC/EC值也可能来自大气气溶胶中的二次转化过程。除此之外，降水等气象条件对OC、EC的影响也不容忽视^[12]。

EC主要来源于不完全燃烧过程，只存在于一次污染物中。因此，OC和EC质量浓度的相关性可在一定程度上表征碳气溶胶的来源。若OC、EC的质量浓度有显著的线性相关，说明它们有相同的排放源，即OC的主要组成是一次有机碳^[7]。若OC、EC的线性相关不显著，则表明它们的来源相对复杂，OC还可能受到光化学过程的影响，促进二次有机碳的形成，使得SOC占OC的比重增加。

1.2.4二次有机碳SOC的污染特征

二次有机碳SOC主要存在于粒径小于2.1µm的细粒子中，可见细粒子中的SOC污染较为严重，其质量浓度占相应粒径段TOC浓度的比例均在夏季达到了最高值，较好的符合了SOC的形成机制。有文献表明，二次有机碳的形成主要受控于温度，当温度低于15℃时，SOC基本无法形成，而温度越高，SOC的转化速率越大^[13]。但是，也有文献表明，尽管在冬季的PM_2.5颗粒中，某些城市中的SOC占TOC的比例也较高，可能是当地冬季燃煤造成的污染较为严重，而大气混合层高度较低，频发的逆温现象使得大气中的前体污染物不易扩散，加上城市的热岛效应和低风速的协同效应，促使人为源排放的OC转化形成SOC^[12,14]，造成了二次有机碳所占的比重在冬季依旧较高。

1.2.5 OC、EC与能见度的相关性

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：17874字

相关图片展示：