论文总字数：15222字

目 录

1 引言 1

1.1氨氮对水体的影响 1

1.2去除氨氮的方法 1

1.3人工湿地治理氨氮污水 2

1.4研究内容和意义 3

2 材料与方法 3

2.1实验材料 3

2.2 实验方法 3

2.2.1氨氮标准曲线绘制 3

2.2.1.1氨氮溶液的配置 3

2.2.1.2氨氮溶液吸光度的测定 4

2.2.2总氮标准曲线绘制 4

2.2.3 基质pH测定 5

2.2.4等温吸附实验 5

2.2.4.1实验步骤 5

2.2.4.2数据处理 5

2.2.5 模拟人工湿地实验 5

2.2.5.1实验装置 5

2.2.6质渗透率测定 6

2.2.6.1实验步骤 6

2.2.6.2渗透系数测定 6

3.结果与分析 7

3.1 基质对氨氮的等温吸附 7

3.2 基质对人工湿地去除氨氮的影响 8

3.3基质对人工湿地去除总氮的影响 9

3.4 基质对人工湿地渗透系数的影响 9

3.5 pH对基质吸附氨氮和总氮的影响 10

参考文献 11

致 谢 13

不同基质对人工湿地氮去除的影响研究

李景

,China

Abstract: In this paper, using sand and biochar as raw materials, the biochar was added into the sand to form five kinds of substrates in order to study the different substrates adsorption capacity for ammonia and its influencing factors, At the same time, simulation of the constructed wetlands was study the different substrates’ permeability and removal efficiency of ammonia nitrogen and total nitrogen. The results show that the substrates’ adsorption capacity of ammonia nitrogen increased with the increase of biochar dosage when the biochar particle size is smaller, while the removal capacity of total nitrogen decreased when the biochar particle diameter at 1 ~ 2mm. When the increase of biochar dosage, the adsorption capacity of ammonia nitrogen increased, but the removal capacity of total nitrogen decreased. When the dosage of biochar are the same, substrates adsorption ammonia nitrogen and removal of total nitrogen adsorption capacity increased with the biochar particle size reduction. Sand 20% (volume ratio) of biochar (particle size less than 1mm) adsorption capacity of ammonia solution is the best, but sand have lowest adsorption capacity. Biochar added into sand, resulted in increased pH and enhanced removal capacity of ammonia. Biochar with bigger diameter increased permeability, but biochar with small diameter had higher removal efficiency of ammonia nitrogen.

Keywords: Substrates；Biochar；Constructed wetland; Adsorption; Nitrogen

1 引言

1.1氨氮对水体的影响

水是人类生存所需的最基本的物质，也是人类生产和发展不可缺少的重要资源之一。人类习惯于把水看成是取之不尽、用之不竭的最廉价的自然资源，但由于国家走“先污染，后治理”的道路，大力发展经济，随着经济的发展，使大量的污染物质（重金属、氨氮、农药、化肥等）随工业污水及农田废水等排入水体，使原来的物质浓度超过水体所能承受的最大量，造成水污染，对水体生态系统的功能和结构造成破坏，有研究表明：我国七大水系都有一定程度的污染，这更加加剧了水资源短缺问题。水资源短缺现象正在很多地区相继出现，水污染更是加剧了水资源的紧张，并对人类的日常生活造成很大的影响，水污染的治理和水资源的保护，已经成为当下人类的迫切亟待解决的问题，关乎人类的可持续发展。

随着生活污水的任意排放，其中氮、磷等植物营养元素大量进入水体，水体中的一些藻类以这些营养元素为原料，其数量不断增加，但藻类的种类下降，在此过程中，水体溶解氧含量下降，对正常水体生态系统的功能与结构造成不可逆的损毁^[1]。由氨氮造成的水体污染，引起了诸多研究者们的广泛关注，进入水体的氨氮能造成水体溶解氧含量下降，有害水生物繁殖加剧，引起水质下降，导致鱼类中毒，水体生物多样性减少，水体中大量的氨氮给给水处理带来了很多麻烦：用氯气对自来水消毒时，消毒效率降低显著，增加了需氯量的原因是：氯气和氨氮发生反应生成了氯氨，同时排入水体后的氨氮，特别是湖泊、海湾的水体流动速度缓慢，藻类和浮游生物生长，这不仅会干扰自来水处理厂的正常运行，使处理后的饮水有异味，而且会导致水中D₀含量明显降低，使水体中依靠溶解氧生存的动植物无法正常生长。当氨态氮被转化为硝态氮时，被人体摄入吸收后，经肠道中微生物代谢作用转化为亚硝酸盐，对人体也有不同程度的危害^[2]。

1.2去除氨氮的方法

当前，治理含氨氮污水的众多方法^[3]，例如，生物硝化-反硝化法（向污水中投加微生物，利用微生物代谢作用、硝化细菌的硝化作用、反硝化细菌的反硝化作用将氨氮转化为N_2，使污水中氨氮浓度降低 ）、化学沉淀法（利用化学物质与污水中的氨氮反应，反应物以沉淀方式析出，过滤即可去除氨氮，对高浓度氨氮废水处理效果显著，生成的沉淀物磷酸铵镁可回收利用，大大降低污水处理的费用）、折点加氯法(将Cl₂或NaClO通入污水中，使其中的铵态氮氧化成气态氮)、空气吹脱法(污水中所含挥发性物质的实际浓度与平衡浓度之间存在偏差，用空气吹脱或蒸汽汽提（碱性条件），将废水中的氨氮等挥发性物质从液相转萃取到气相中，使污水中氨氮浓度降低，适宜于高浓度氨氮溶液的去除)、离子交换法(利用对NH₄ 离子选择性较强的沸石作为树脂，达到去除氨氮的目的)及吸附法(当前主要有沸石吸附法和电吸附法，前者原料获取简单，成本低，便于操作，后者吸附效率高，对氨氮除去彻底，不产生二次污染)等^[4]，比较以上几种方法，吸附法被认为是一种十分有前景的处理氨氮废水技术^[5]，吸附法的关键是吸附材料的选择，当今，吸附污水中氨氮的基质材料主要有: 沸石、石灰石、粉煤灰、海泡石、竹炭、木炭 及活性炭等^[6]，然而，这些材料在吸附氨氮后，都需要进一步处理产生的固废，不适宜大面积推广使用。

自然界中存在广泛的生物质，包括微生物、植物、动物等有机残骸。生物质可以成为潜力巨大的新型能源，主要包括树木干枝、动物粪便、城市固废、生活污水、水生植物体以及农产品废料等。人工制造生物质炭的过程中，在不同燃烧条件下制得的生物质炭，理化特性各异，但其元素组成有如下共性：主要元素为C、H、O、N等，其中碳含量最高能达到 38%～76%，官能团中：生物炭重要的成分为芳香结构和烷基；除碳元素含量一般最高，氮、磷、钾、钙、镁的含量次之，生物质炭一般都为碱性，实验也证实其这一化学性质。

生物质炭表面微孔分布不均一,由很多的碳原子组成的微晶结构无规则排列,是经典的非石墨化碳结构,研究表明：生物质炭具有如下性质：微孔结构发达、比表面积大、表面官能团丰富、表面电荷密度高等,这是生物质炭对氨氮等物质有较强的除去能力,同时它对生物利用和对存在于水体、农田中的重金属、无机污染物等迁移转化起到了重要作用^[7]。以生物质炭为例，说明基质对氨氮吸附的原理：生物质炭上进行的阳离子交换反应被公认为有助于吸附氨氮。生物质炭上吸附的NH₄ -N与平衡溶液中Mg² 和Ca² 释放量高度相关，这表明生物质炭吸附NH₄ 涉及阳离子交换。一般来说，生物炭具有电负性，饱和吸附阳离子如Ca² ，Mg² 和K 。这些阳离子之间的交换能力的减小顺序是：Ca² gt; Mg² gt; NH ₄ gt;K gt;Na 。然而,镁离子和钙离子是生物质炭离子交换的主要阳离子，从而在吸附铵的过程中比K 和Na 起到更重要的作用^[8]。生物质炭吸附NH₄ 另一个潜在的机制可能是与磷酸镁铵化合物的形成有关（MAP）。使用的从湿地植物获得的生物质炭，由于在湿地过滤营养素（N，P）和P的可变部分和Ca² / Mg² 一起释放，它们和NH₄ 相互作用，使植物载有一定量的P。NH₄ 吸附平衡溶液中测定镁离子相当集中，表明可能形成MgNH₄PO₃。 SEM图像中观察到白色物质，其元素组合物使用EDS光谱进一步研究，该结果证实了磷酸镁氨化合物的存在^[9]。

近年来，生物质炭由于其比表面积大、孔隙结构多、生产工艺制造简单且不需要进行活化处理已经成为一种新型吸附材料，已经在治理废水处理领域取得显著效果。表面官能团类型、比表面积大小和粒径分布情况等几个因素决定了生物质炭的吸附性能^[10]，一般而言，表面官能团种类多，生物质炭的粒径越小，生物质炭的比表面积越大，其对污水中污染物的吸附能力越强 ^[11]。

1.3人工湿地治理氨氮污水

人工湿地对水体的净化是一个非常复杂的过程，通过物理、化学及生物等过程分离转化污染物^[12]，大多数处理系统有两个主要机理：固液分离和污染物的转化。分离过程包括过滤、沉淀、吸附、浸出等过程，转化可以是化学过程，包括氧化反应、还原反应、絮凝、酸碱反应、沉淀，或是在不同条件下发生生化反应。植物在人工湿地处理废水的过程中起主要作用：植物能够通过吸收水体中的氨氮作为营养物质用于生长，使水体中氨氮含量下降，植物中根毛有输氧功能,根附近土壤中会出现好氧、缺氧、厌氧等三种形态,使亚硝酸菌、硝酸菌和反硝化细菌能正常生长,能够同时达到硝化反应的好氧条件和反硝化反应的厌氧条件，同时填料也对氨氮的去除有一定的贡献，不同的填料其表面积、粒径差别很大，吸附效果也不尽相同，人工湿地中的氨化细菌、亚硝化菌、硝化菌、反硝化细菌数量众多,对人工湿地中氨氮的硝化、反硝化等反应的进行有很大帮助，有利于人工湿地对氮的去除作用：基质的吸附和氨的挥发等物理方法、沉淀去除和氧化还原等化学方法、被植物根吸收和细菌硝化和反硝化代谢等生物作用，从上可知，人工湿地具有较强的氮处理效率^[13]。

1.4研究内容和意义

本研究以沙子和竹炭为材料，向沙子中加入生物质炭以构成五种基质，在实验室内，测定上述五种基质的pH，以配置好的五种氨氮溶液模拟废水进行实验，进行等温吸附实验，测定五种基质对氨氮的吸附量，用朗伯缪尔模型和弗德里希模型对实验数据进行拟合，得到各种基质的相应的参数值，比较各种基质的吸附量大小、吸附能力的相对强弱。同时在校内农业基地内建造人工湿地，对实验室进行的实验进行“放大实验”，向其中投加群英河水，对原水中氨氮、总氮浓度和人工湿地中五种基质对氨氮、总氮去除率进行测定，与实验室得到的结果进行对比；对人工湿地中各种基质的pH、基质的渗透率进行测定，阐释生物质炭在去除污水中氨氮、总氮的内在机制，揭示各因素对基质去除氨氮、总氮影响的内在原因，以期为生物质炭在人工湿地中的应用提供参考。

2 材料与方法

2.1实验材料

（1）沙子：用1mm孔径筛子进行筛分后使用。

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