复合材料负载金属离子的交联鳌合 及对胺类物质的降解

 2022-06-24 23:23:07

论文总字数:24433字

摘 要

偏二甲肼,全称1-1二甲基联胺,分子式为C2H8N2,无色易燃液体,因为其有着高效,高热值等优点,一直是导弹,卫星,火箭,宇航飞船的主体燃料。而其剧毒的特性将会对环境和人体的健康带来巨大的伤害。

三乙胺,分子式为N(CH2CH3)3,无色或淡黄色易燃液体,作为有机合成反应中最常用的有机碱之一,其用量很大,但对应的毒性也很大。

为了处理上述两种有毒物质的废水,本文研究制备了一种可以降解三乙胺和偏二甲肼废水溶液的催化剂,使用非均相湿式催化氧化法,来处理三乙胺和偏二甲肼废水溶液,使其降解为NH3,N2,CO2和H2O,从而完成有机污染物的绿色降解过程。并通过研究实验方案,改变实验条件如反应温度,反应时间,H2O2溶液反应用量等变量对降解效果进行优化,并通过SEM,XRD以及FT-IR对催化剂进行表征分析,最终偏二甲肼的降解率为98.9%,三乙胺降解率为83.3%。

关键词:偏二甲肼,三乙胺,石墨烯,壳聚糖,湿式催化氧化,非均相催化

Abstract

Unsymmetrical dimethyl hydrazine, full name 1-1 dimethyl hydrazine, molecular formula C2H8N2, colorless flammable liquid, because of its high efficiency, high calorific value and other advantages, has been the main fuel for missiles, satellites, rockets, and spacecraft. And its highly toxic properties will cause great harm to the environment and human health.

Triethylamine, a molecular formula of N(CH2CH3)3, is a colorless or light yellow flammable liquid. It is one of the most commonly used organic bases in organic synthesis reactions. Its amount is large, but the corresponding toxicity is also great.

In order to treat the waste waters of the above two toxic substances, a catalyst capable of degrading triethylamine and unsymmetrical dimethyl hydrazine waste water solution was prepared and treated with heterogeneous wet catalytic oxidation to treat triethylamine and unsymmetrical dimethylhydrazine. The waste water solution is degraded into NH3, N2, CO2 and H2O to complete the green degradation process of organic pollutants. And through the study of the experimental program, changing the experimental conditions such as reaction temperature, reaction time, H2O2 solution reaction amount and other variables to optimize the degradation effect, and the catalysts were characterized by SEM, XRD and FT-IR. the final unsymmetrical dimethyl hydrazine degradation rate was 98.9%, the triethylamine degradation rate was 83.3%.

Key words: Unsymmetrical dimethylhydrazine, Triethylamine, Graphene, Chitosan, Wet catalytic oxidation, Heterogeneous catalysis

目 录

摘要 3

目 录 5

第一章 文献综述 7

1.1研究背景及意义 7

1.2偏二甲肼和三乙胺废水的研究现状 7

1.2.1偏二甲肼的物化性质 7

1.2.2三乙胺的物化性质 8

1.2.3 偏二甲肼废水的常见处理方法 8

1.2.4各项物理处理法的比较 9

1.2.5各项化学处理法的比较 9

1.2.6各项光催化氧化法的比较 12

1.2.7各项新型联合处理法的比较 13

1.2.8三乙胺废水的常见处理方法 13

1.2.9各项物理处理法的比较 14

1.2.10各项化学处理法的比较 15

1.2.11生物处理法的优点与不足 15

1.3壳聚糖负载金属催化剂研究进展 15

1.3.1壳聚糖贵金属配合物催化剂 16

1.3.2壳聚糖稀土元素配合物催化剂 17

1.3.3壳聚糖过渡元素配合物催化剂 17

1.3.4壳聚糖硫酸盐催化剂 18

1.4催化剂载体概述 18

1.4.1催化剂载体定义 18

1.4.2 非均相催化剂载体的分类及其应用 19

1.4.3 生物高分子类载体 19

1.4.4 CS-SiO2金属配合物及其应用 20

1.5本文研究目的及内容 20

第二章 氧化石墨烯-壳聚糖金属配合物的制备及表征 22

2.1 实验所用药品及仪器 23

2.1.1 实验试剂 23

2.1.2实验仪器与设备 24

2.2 实验方法 24

2.2.1氧化石墨烯-还原性壳聚糖吸附剂的制备 24

2.2.2还原性壳聚糖吸附剂负载金属离子 25

2.3 性能测试及产物分析 26

2.3.1红外光谱分析 26

2.3.2 催化剂的形貌表征 26

2.4结果与讨论 26

2.4.1壳聚糖-氧化石墨烯的制备机理 26

2.4.4红外光谱分析结果 27

2.4.5 产物形貌分析 28

第三章 催化剂成型 29

3.1 实验所用药品及仪器 30

3.1.1 实验试剂 30

3.1.2 实验仪器与设备 31

3.2 实验方法 31

3.2.1 SiO2、Al2O3负载金属氧化石墨烯-还原性壳聚糖离子配合物的制备 31

3.3 结果与讨论 31

第四章 改性氧化石墨烯-壳聚糖金属配合物交联产物氧化降解偏二甲肼,三乙胺废水 32

4.1 实验所用药品及仪器 32

4.1.1 实验试剂 32

4.1.2 实验仪器与设备 33

4.2 实验方法 34

4.2.1改性壳聚糖金属配合物催化剂降解偏二甲肼废水的实验 34

4.2.2偏二甲肼降解效果的影响因素探究实验 34

4.2.3三乙胺降解效果的影响因素探究实验 35

4.2.4 实验过程中的分析指标及分析方法 35

4.3结果与讨论 36

4.3.1 降解偏二甲肼的条件优化 36

4.3.2 降解三乙胺的条件优化 37

4.3.3 小结 38

第五章 总结 38

参考文献 39

致谢 41

第一章 文献综述

1.1研究背景及意义

偏二甲肼,1-1二甲基联胺,是一种无色易燃液体,有着高效能,高热值,强稳定性等优点,因此常用于航空航天的主体燃料。但同时偏二甲肼又是一种剧毒的化学品,其在工业上合成、贮存、运送、应用过后会产生大量的工业废水,这些废水如果不经过严格的处理,其废水会对环境,人体造成巨大的危害。

三乙胺,N,N-二乙基乙胺,其性状为无色油状液体,并伴有强烈氨臭,微溶于水。是一种产品价值很高的化工原料。常用于溶剂,固化剂,催化剂,除草剂中,含有三乙胺的废水随着工业上的应用排放量逐年增加,其废水的处理已经成为了不容忽视的问题。

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