LinkButton1PtFe2O3N-RGO的合成及其抗烧结性能研究

摘 要

本文采用光沉积的方法合成一种新型Pt/Fe₂O₃/N-rGO催化剂，并用于有毒重金属Cr(Ⅵ)的光还原。在Pt纳米颗粒光沉积机理研究中发现光还原过程中Pt₂Cl₆^2-离子经甲醇还原成Pt⁰后，首先沉积于多孔的Fe₂O₃纳米棒形成粒径~2.8 nm的Pt纳米颗粒，随着Pt(Ⅵ)离子的进一步还原，最终在N-rGO表面也出现大量的Pt颗粒。其次，甲醇对于Pt纳米颗粒的形成起着至关重要的作用^[1-4]。

基于Pt金属的催化剂在工业生产中得到广泛的应用，但其使用温度很高，得的Pt颗粒容易团聚失活，经济效益降低，成本增加。在本文中， 我们还探究了Pt/Fe₂O₃/N-rGO的抗烧结性能。结果显示，Pt/Fe₂O₃/N-rGO具有较好的抗烧结性能，当温度达到350 ^oC时，Pt纳米颗粒并未出现严重的团聚。Cr(Ⅵ)光还原实验结果表明，当烧结温度达到300 ^oC时，催化剂显示出最佳催化活性^[5-7]。

关键词：光沉积 Pt纳米颗粒 氮参杂氧化还原石墨烯 Fe₂O₃纳米颗粒 光催化

Abstract

In this paper, a novel catalyst Pt/Fe₂O₃/N-rGO was synthesized by a photodeposition method and used for photoreduction of toxic heavy metal Cr(VI). In the photodeposition mechanism study of Pt nanoparticles, it was found that Pt₂Cl₆^2- ions were reduced to Pt⁰ by methanol and deposited firstly on porous Fe₂O₃ nanorods to form Pt nanoparticles with average diameter of ~2.8 nm. Along with reduction of Pt (VI), eventually large number of Pt nanoparticles were visited on the surface of N-rGO. Simultaneously, we found that methanol plays a crucial role in the formation of Pt nanoparticles ^[1-4].

Pt metal-based catalysts are widely used in industrial production, but the Pt particles can be easily agglomerated deactivation, owing to the use of high temperature, which leads to the lower economic benefits and increased costs. In this article, we also explored the anti-sinter properties of Pt/Fe₂O₃/N-rGO. The results show that Pt/Fe₂O₃/N-rGO shows excllent anti-sintering properties. When the temperature reaches to 350 ^oC, Pt nanoparticles keep their well dispersion property. Meanwhile, Cr(VI) photoreduction experiment results show that when the sintering temperature was 300 ^oC, the catalyst exhibits the highest catalytic activity ^[5-7].

Keywords：photodeposition, Pt nanoparticles, Fe₂O₃ nanoparticles, N-rGO

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章：绪论 1

1.1 引言 1

1.2 Fe₂O₃ 纳米晶体的合成与应用 1

1.2.1 Fe₂O₃ 纳米晶体的合成方法 1

1.2.2 Fe₂O₃ 纳米晶体的应用 2

1.3 Pt纳米颗粒的合成与应用 2

1.3.1 Pt 纳米颗粒的合成方法 2

1.3.2 Pt 纳米颗粒的应用 3

1.4 论文选题依据与主要内容 4

第二章：光催化合成Pt/Fe₂O₃/N-rGO 6

2.1 引言 6

2.2 实验部分 6

2.2.1 试剂与仪器 6

2.2.2 Pt/Fe₂O₃/N-rGO的合成 7

2.3 结果与讨论 8

2.4 总结 11

第三章：Pt/Fe₂O₃/N-rGO的抗烧结性能研究 13

3.1 引言 13

3.2 Pt/Fe₂O₃/N-rGO的抗烧结性能研究 13

3.2.1试剂与仪器 13

3.2.2 Pt/Fe₂O₃/N-rGO的抗烧结性能实验研究 14

3.3 结果与讨论 15

3.4 总结 20

第四章 总结与展望 21

参考文献 23

致 谢 26

第一章：绪 论

1.1 引言

纳米材料是指三维空间中有且更多有一维处于纳米尺寸范围(1~100 nm)的材料，和由其作为基本组成单元而组成的材料。最早纳米材料这一个概念是由诺贝尔奖的获得者、著名的国际理论物理学家Richard Feynman教授在美国物理学会西岸年会上首次提出的^[8,9]。在那次划时代的会议上，Feynman教授展望的截面组成为仅由10~100个原子组成的金属线。且随着此研究的深入和科技的快速发展，众多被发现的具有不同空间结构和性能的纳米材料比比皆是。目前，纳米材料的种类可按照其维数的不同大致分为三类:在空间三维尺度下均为纳米级的零维纳米材料(如纳米颗粒、量子点、原子团簇等) ^[10,11]，在空间三维尺度下有两维处于纳米级的一维纳米材料(如纳米管、纳米线、纳米棒等) ^[12-14]以及在空间三维尺度下仅有一维处于纳米级的二维纳米材料(如超晶格、纳米涂层、纳米片等) ^[15,16]。纳米材料由于其空间结构的特殊性，决定了纳米材料特别的拥有一些不同于传统材料的独特性能，使其对各种材料的电学、热学和光学性能进行了改善。纳米材料展现出的独特的性能主要含有小尺寸效应、表面效应、量子尺寸效应、量子隧道效应等。

1.2 Fe₂O₃ 纳米晶体的合成与应用

1.2.1 Fe₂O₃ 纳米晶体的合成方法

alpha;-Fe₂O₃纳米材料具有卓越的物理化学性能，在诸多的不同领域都拥有着广泛的应用。近年来，合成不同形貌的纳米颗粒及其复合物日益成为研究热点，采用 Fe(acac)₃/PVP复合纳米纤维为原料，精细调控水热条件成功合成了类立方体alpha;-Fe₂O₃纳米晶，并探究了将其作为贵金属载体的抗烧结性能^[17]。

目前国内外有很多不同的制备方法,但总体上纳米氧化铁的制备方法可分为湿法(WetMethod) ^[18]和干法(DryMethod) ^[19]。湿法常以工业绿矾、工业氯化(亚)铁或硝酸铁作原料,采取氧化沉淀法、水热法、强迫水解法、凝胶—溶胶法、胶体化学法、水溶胶萃取法等方法制备，干法常用羰基铁[Fe(CO)₅]或二茂铁(FeCP₂)作原料,采取火焰热分解、气相沉积、低温等离子化学气相沉积法(PCVD)或激光热分解法等方法制备。