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摘 要

铂纳米颗粒在工业的实际催化过程中具有非常广泛的应用，其粒径大小和晶面结构对于催化活性具有至关重要的影响。在大多数实际的催化反应中，它的温度都是高于350 ^oC，然而在此高温条件下，小尺寸的铂纳米颗粒（lt;10 nm）非常容易发生团聚。

本篇论文选择负载Pt的CeO₂纳米纤维作为催化剂，从而构建新型贵金属负载型抗烧结催化剂体系。通过一些简单的调节场强、压力来调节它的直径，在不同温度煅烧下形成不同形貌的纤维，从而优化Pt纳米颗粒的抗烧结性能。本文通过X-射线衍射（XRD），热重分析（TGA）等一些手段来表征纤维的性质及形貌与温度的关系。利用透射式电子显微镜（TEM）表征纤维的微观结构，将3 nm铂颗粒负载在CeO₂纳米纤维表面，通过在不同温度下烧结CeO₂/Pt催化剂体系，可以表征其热稳定性能。

关键词：铂纳米颗粒，静电纺丝法，氧化铈，纳米纤维，抗烧结性能

ABSTRACT

Platinum nanoparticles have a very wide range of applications in the actual catalytic processes in industry, and their particle size and crystal surface structure have a crucial influence on the catalytic activity. In most practical catalytic reactions, its temperature is higher than 350 ^oC, but at this high temperature, small-sized platinum nanoparticles (lt;10 nm) are very likely to agglomerate.

In this dissertation, Pt-loaded CeO₂ nanofibers were selected as catalysts to construct a novel noble metal supported antisintering catalyst system. Through some simple adjustments of the field strength and pressure to adjust its diameter, different shapes of fibers are formed by calcination at different temperatures, thereby optimizing the anti-sintering performance of the Pt nanoparticles. In this paper, X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA) and other means to characterize the fiber properties and morphology and temperature relationship. The microstructure of the fiber was characterized by transmission electron microscopy (TEM). The 3 nm platinum particles were supported on the surface of CeO₂ nanofibers. The thermal stability of the system was characterized by sintering CeO₂/Pt catalyst system at different temperatures.

KEY WORDS: platinum nanoparticles, electrospinning, yttrium oxide, nanofibers, anti-sintering properties.

目 录

第一章 绪论 5

1.1 引言 5

1.2金属氧化物作为载体的性能 6

1.3 贵金属纳米催化剂概述 7

1.4 静电纺丝法的原理 7

1.5 CeO₂纳米纤维的制备 8

1.6 铂纳米催化剂的制备 9

第二章 CeO₂形貌调控及相关测试 12

2.1 试剂和仪器 12

2.2 CeO₂纳米纤维制备方法 12

2.2.1 前驱体溶液配制 12

2.2.2 静电纺丝法制备CeO₂纳米纤维 12

2.2.3 CeO₂样品烧结 13

2.2.4 热分析 13

2.2.5 XRD测试分析 13

2.2.6 拉曼光谱 13

2.2.7 收缩率测试 13

2.3 C-shaped CeO₂纳米纤维结构与温度关系 14

2.3.1 CeO₂纳米纤维结构与温度的关系 14

2.3.2 CeO₂纳米纤维的热分析 15

2.3.3 CeO₂纳米纤维形成过程中溶剂的影响 17

2.3.4 CeO₂纳米纤维热致结构变化可能机理 18

2.3.5 CeO₂纳米纤维Raman分析 18

2.3.6 CeO₂纳米纤维收缩率测试分析 19

第三章 抗烧结负载型催化剂制备及其性能研究 21

3.1 研究背景 21

3.2 实验部分 22

3.2.1 试剂与仪器 22

3.2.2 ~3 nm Pt颗粒的制备 22

3.2.3 新型催化剂体系制备 22

3.2.4 抗烧结性能评估 23

3.2.5 微观结构分析与形貌表征 23

3.2.6 Zeta电位测试 23

3.2.7 Pt负载量测试——ICP-OES 23

3.2.8 催化剂活性测试 23

3.2.9 催化剂性能优化 24

3.3 实验结果与讨论 24

3.3.1 制备 ~3 nm Pt纳米颗粒悬液 24

3.3.2 纳米纤维与Pt纳米颗粒的ζ电位测试 25

3.3.3 催化剂体系的抗烧结性能 25

3.3.4 负载型催化剂中Pt含量测定——EDX 26

3.3.5 催化剂体系催化活性测试 27

3.3.6 催化剂性能优化 29

第四章 总结与展望 30

4.1 总结 30

4.2 展望 30

参考文献 31

致 谢 34

第一章 绪论

1.1 引言

具有高纵横比和大表面积的金属氧化物纳米管（例如TiO₂，WO₃，CeO₂等）因其在催化，吸收，化学传感器等方面的优异性能而引起广泛的研究兴趣。但是， 纳米管的内表面由于其细长的通道而不易接近，并且纳米管的内部结构和表面特征的利用经常受到限制，这严重地妨碍了其使用价值。尽管已经通过制造各种新的纳米结构（例如，仿生层状多通道微管）和改善表面性质（例如，沉积在纳米管两侧的纳米颗粒）来解决该问题，但内部空间和内部表面功能性质仍未得到充分的利用。因此，开发一种具有裸露的内部空间和内部表面的纳米结构是非常必要的。

随着纳米科学的发展，纳米材料凭借其优越的电子光学性能和研究价值已经引起了众多具有深远战略眼光的研究工作人员的广泛关注。广泛定义的纳米材料是三维空间中的至少一个维度处于纳米范围内或作为基本结构单元的材料，包括纳米线，纳米管和纳米棒^[1]。一维纳米材料是纳米材料系统的组成部分，具有优异的表面效应，量子尺寸效应和小尺寸效应。和传统纳米材料相比，其具有独特的机械性能，光学性质，光电导性，热稳定性以及场发射效应。 因此，在纳米电子器件，纳米光学器件，大面积平面显示技术，超硬超级复合材料以及新型显微镜探针等领域，传感器，功能纳米结构材料等具有重要的应用价值和广阔的应用前景^[2]。

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