论文总字数：23563字

摘 要

随着不可再生的传统化石燃料的不断消耗，对生物质资源的高效利用显得尤为重要。生物质作为一种独特的可再生资源，可以被转化为传统的液体，固体，气体燃料和其他化学制品，应用广泛，具有重要的经济、环保价值。

从木质纤维素生物质所含的半纤维素中获得的糠醛是一种重要的平台分子，可进一步转化为一系列液体燃料、燃料添加剂和其他化学品，如糠醇、2-甲基呋喃、戊二醇。目前糠醛的主要工业应用是制备糠醇，对具有高价值的糠醛下游产品的进一步开发仍是必要的。环戊醇(CPL)是精细化工原料，作为溶剂和化学产品的合成原料被广泛使用，需求广泛，通过生物质基的糠醛高效制备环戊醇将极具价值。

本文通过共沉淀法制备Cu/Zn/Al水滑石前驱体，经过煅烧还原得到Cu/Zn/Al复合金属氧化物催化剂，并将其用于糠醛水相催化加氢反应，反应的主要产物为环戊醇和环戊酮。，考察了煅烧温度、Cu/Zn摩尔比、反应温度、初始氢气压力、反应时间、催化剂再利用次数等因素对反应转化率和选择性的影响，确定了最佳工艺条件为：煅烧温度600^oC，Cu/Zn摩尔比6:9，反应温度150^oC，氢气压力应4MPa，反应时间10h，在最佳条件下糠醛转化率为100%，环戊醇收率达到84%以上。通过XRD、SEM、H₂-TPR对催化剂的进行了表征，初步探讨了催化剂的结构形态与催化效果的关系。

关键词：糠醛，水相加氢，环戊醇，Cu/Zn/Al水滑石

COPPER BASED CATALYST FOR AQUEOUS PHASE

HYDROGENATION OF FURFURAL

Abstract

Effcient utilization of renewable biomass resources has become more and more attractive with the ever growing consumption of the non-recoverable fossil fuels. Biomass, as a unique renewable resource, can be converted into conventional liquids, solids, gases, fuels and other chemicals.

Furfural (FFA), an important platform molecule, can be obtained from hemicellulose in lignocellulosic biomass,and can be further transformed into a series of liquid fuels,fuel additives and other chemicals.Cyclopentanol (CPL) is one of fine chemical raw materials and has been widely used as solvents and starting materials for the synthesis of useful products. Therefore, it would be highly valuable if CPL can be efficiently prepared from biomass-based FFA.

In this work, we employed compound metal oxides Cu/Zn/Al from hydrotalcite-like precursor prepared by co-precipitation method in the aqueous phase catalytic hydrogenation of furfural to cyclopentanol. The effects of calcination temperature, Cu / Zn molar ratio, reaction temperature, initial hydrogen pressure, reaction time and recyclability of catalyst on the conversion rate and selectivity were studied in detail.Under the reaction conditions of calcining temperature 600^oC, molar ratio of Cu/Zn 6:9, reaction temperature 150^oC, hydrogen pressure 4MPa, and reaction time 10h, the conversion of furfural could be 100%, the yield of cyclopentanol was over 84%. The feature of Cu/Zn/Al catalyst were investigated via XRD, TPR and SEM.

KEY WORDS: furfural, aqueous phase hydrogenation, cyclopentanol, Cu/Zn/Al catalyst

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪 论 1

1.1 生物质资源 1

1.2 糠醛 1

1.2.1 糠醛的理化性质 1

1.2.2 糠醛及环戊醇用途 1

1.3 糠醛加氢反应概述 2

1.4 糠醛催化加氢催化剂研究进展 2

1.4.1含Cr铜系催化剂 2

1.4.3骨架金属催化剂 5

1.5糠醛催化加氢工艺 7

1.5.1 液相加氢 7

1.5.2 气相加氢 7

1.6水相糠醛加氢的研究进展 7

1.6.1 国外研究进展 7

1.6.2本课题组工作成果 8

1.7本文的研究目的和主要研究内容 9

1.7.1本文研究背景与目的 9

1.7.2 主要研究内容 9

第二章 实验部分 10

2.1 药品与仪器 10

2.1.1 实验试剂 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 实验设计 10

2.2.1 催化剂的制备 10

2.2.2 催化剂的表征 11

2.2.3 糠醛催化加氢实验 14

第三章 结果与讨论 15

3.1 表征结果 15

3.1.1 XRD结果 15

3.1.2 TPR结果 15

3.1.3 催化剂的表面形貌 16

3.2 影响因素 17

3.2.1 煅烧温度的影响 17

3.2.2 Cu/Zn摩尔比的影响 17

3.2.3 反应温度的影响 18

3.2.4 初始氢压的影响 19

3.2.5 反应时间的影响 19

3.3 催化剂的可回收性 20

第四章 总结与展望 22

参考文献（References） 23

致 谢 26

第一章 绪 论

1.1 生物质资源

生物质(biomass)指由光合作用而形成的各种有机体，包括微生物、动物、植物不仅可以被转化为传统的液体、固体和气体燃料，也可以转化为其它的平台化合物，进而合成制备更多的精细化学品和燃料^[1]。生物质能（biomass energy），即将太阳能转化为化学能从而储存在生物体中的一种能量形式，也就是以生物质作为载体的能量，是一种可再生能源。

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