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摘 要

氢气是一种重要的能量来源，能在燃烧时产生电力，且不像化石燃料会对环境造成不好的影响。通过将水分解，是获得氢气的一种清洁方式。植物通过光合作用，能利用太阳的能量将水分子分解为氢气和氧气。新方法是科学家受到植物光合作用的启发，获得的一种清洁、廉价、可再生的氢能生产方式。长久以来，科学家通过带正、负电荷的电极提供直流电的电解过程，分解水生成氢气和氧气，但这种工业生产过程产生的纯氢需要昂贵的设备和严格的监督，以确保气体不混合。我们所开发的系统可以在工业规模上生产氢气，比目前的方法成本低且安全。目前生产的大部分氢是依赖于工业生产中化石燃料，但如果通过太阳能、风能或波浪能提供电力，就可以创建一个几乎完全干净的动力之源。

电化学储能在解决能源短缺和环境污染问题中发挥着重要作用。近年来，聚氧金属酸盐(POMs)作为一种极具发展前景的电化学能量转换和存储材料受到了广泛的关注。为了提高电化学性能，可以采用多种技术和方法对聚合物进行改性。它们的开放式框架由具有潜在催化性能的独立结构单元组成，能够满足尖端技术的要求，与常规的单电子转移性能有限的插入式开放式框架或配体连接紧密的转化材料相比，具有明显的优势。

水裂解的系统能够在时间和空间上分离出相当于氧气和氢气的产物。类似地，一些依赖于严苛反应条件的热化学循环可能会从水中在不同时间大规模地产生H₂和O₂。在这里，提出了一种裂解水的替代方法，即在水氧化成氧气的过程中产生的电子和质子被电子偶联质子缓冲液(ECPB)可逆地吸收，而不是直接用于生成氢气。ECPB随后再氧化释放出这些质子和电子用于制氢。因此，ECPB作为一个可逆的电子和质子供体/受体与氧化还原偶联。使用ECPB的意义是，在完全不同的时间，电解水可以得到氢气和氧气。

关键词：POM；电化学；ECPB；裂解水

Based on electron proton coupling buffering of heteropoly acid

Abstract

Hydrogen is an important source of energy that generates electricity when burned, unlike fossil fuels, which have a negative impact on the environment. By breaking water down, it's a clean way to get hydrogen. Through photosynthesis, plants use the sun's energy to break down water molecules into hydrogen and oxygen. The new method is a clean, cheap and renewable form of hydrogen energy production inspired by plant photosynthesis. Scientists have long used positively and negatively charged electrodes to provide direct current through an electrolysis process that breaks down water into hydrogen and oxygen. The system we developed can produce hydrogen on an industrial scale, at a lower cost and with greater safety than current methods.Most of the hydrogen produced today relies on fossil fuels for industrial production, but if it is powered by solar, wind or wave energy, an almost entirely clean source of power can be created.

Electrochemical energy storage plays an important role in solving the problem of energy shortage and environmental pollution. In recent years, polyoxymetallate (POMs), as a promising electrochemical energy conversion and storage material, has attracted extensive attention. In order to improve the electrochemical properties, a variety of techniques and methods can be used to modify the polymer. Their open frames are composed of independent structural units with potential catalytic properties, which can meet the requirements of cutting-edge technologies and have obvious advantages over conventional plug-in open frames with limited single electron transfer performance or conversion materials with tight ligand connections.

The water-splitting system is able to separate products equivalent to oxygen and hydrogen in time and space. Similarly, some thermochemical cycles that rely on harsh reaction conditions may produce H2 and O2 on a large scale from water at different times. Here, an alternative to cracking water is proposed, in which the electrons and protons produced during the oxidation of water to oxygen are reversibly absorbed by the electron-coupled proton buffer (ECPB) rather than being used directly to produce hydrogen. The ECPB then oxidizes to release these protons and electrons for hydrogen production. Therefore, ECPB ACTS as a reversible electron and proton donor/acceptor coupled with REDOX. The point of using ECPB is that, at a completely different time, electrolysis of water yields hydrogen and oxygen.

Keywords: POM; Electrochemical; ECPB; Cracking Water

目录

摘要..................................................................................................................................................................Ⅰ

Abstract...........................................................................................................................................................Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 杂多酸的概述 1

1.2 利用电子耦合质子缓冲液解耦电解水裂解过程中的氢和氧的演化 2

1.3 水氧化和电子耦合质子缓冲液介导的解耦制氢简述 3

1.4 研究意义及应用前景 3

1.4.1 研究意义 3

1.4.2 应用前景 4

第二章 实验药品和实验仪器 5

2.1 实验仪器 5

2.2 实验药品 6

第三章 实验内容 7

3.1 实验设计 7

3.2 实验步骤 7

3.2.1样品合成 7

3.2.2样品表征 8

3.2.3电化学表征 8

3.2.4加入氧化石墨烯对缓冲作用的影响 9

3.3 注意事项 10

第四章 结果与讨论 11

4.1 红外样品表征 11

4.2 控制电位电解法制备还原态磷钼酸 11

4.2.1 紫外-可见吸收光谱曲线测定（0.2M 磷钼酸溶液） 12

4.2.2 紫外-可见吸收光谱曲线测定（15ml磷钼酸溶液 1ml去离子水） 12

4.2.3 紫外-可见吸收光谱曲线测定（15ml磷钼酸溶液 1ml石墨烯） 14

4.3 电化学表征 16

4.3.1 电化学工作站循环伏安曲线测试 16

4.3.2 电化学工作站线性扫描伏安曲线测试 17

第五章 实验总结 19

致谢 20

参考文献 21

附录 22

第一章 绪论

杂多酸的概述

杂多酸，又称为多金属氧酸盐，杂多酸是通过氧原子桥接的一类离散的阴离子金属氧化物，可以看作是可转移的构件，可用于制备功能材料。虽然杂多酸化学被人类了解已有两个多世纪了，但它仍然引起了广泛的兴趣，因为杂多酸具有多种动态分子结构、广泛的物理和化学性质以及广泛的应用领域。伴随着仪器技术，其中最重要的是单晶X射线晶体学技术的巨大推动，和合成方法的进步，多金属氧酸盐化学的迅猛发展导致了大量新的杂多酸结构的发现，以及分子和复合材料在不同领域的发展。表面、电子、能源、环境、生命科学和我们的日常生活密切相关的新兴领域。杂多酸都有大量应用。通过探索新的杂多酸所带来的积极因素，有望开发出新的基于杂多酸的多功能材料。杂多酸的结构、形貌、催化、分子导体、杂多酸化学手性、杂化有机-无机杂多酸衍生物是多种多样的。迄今为止，已经可以确定的多金属氧酸盐及其衍生物的结构有上百多种，其经典的代表结构有5种，分别是Lindqvist structure、Anderson structure、Keggin structure、Wells-Dawson structure及Preyssler structure。^[1]结构见图 1.1。

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