聚离子液体衍生多孔碳材料的设计合成与性能研究

 2022-10-25 14:35:18

论文总字数:18329字

摘 要

多孔碳材料由于具备低成本、易获取、环境影响小、生产规模大等特点,被广泛的应用于各种领域。对于研究者而言,选择使用怎样的方法来制备碳材料也成为了一个有待解决的问题。相对于传统的前驱体,聚离子液体在经济性,加工性等方面都体现出了明显的优势。基于此,本论文设计合成了一类简单的聚离子液体衍生的杂原子碳材料,考察了它对苯的羟基化反应的影响。

本论文的研究内容主要包括以下几点:

(1)以氰基(-CN)功能化离子液体和双核离子液体为单体,通过自由基聚合合成了聚离子液体CNVIM-DIMIM,然后在与铁氰化钾进行阴离子交换,得到了复合催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN,接着用马弗炉对催化剂进行了煅烧,得到了氮掺杂碳的碳材料,最后利用红外,XRD等手段进行表征与分析。

(2)将制得的催化剂和碳材料用于苯的羟基化反应来考察它们的催化性能和反应所需要的最佳条件。结果表明,在这几种催化剂中,煅烧过后的催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN性能最佳,最佳的反应条件为:以乙腈和醋酸各0.5 ml为溶剂,1 mmol的苯为反应物,反应温度为70 ℃,反应时间为6 h。最终可以达到98.73%的转化率、71.63%的选择性和7.1%的收率。

关键词:多孔碳材料;聚离子液体;氮掺杂碳;苯的羟基化

Design, Synthesis and Performance of Porous Carbon Materials Derived from Polyionic Liquids

Abstract

Porous carbon materials are widely used in various fields due to their low cost, easy access, small environmental impact and large scale production. For researchers, how to choose the method to prepare carbon materials has become a problem to be solved. Compared with traditional precursors, polyionic liquids have obvious advantages in economy and processing. Based on this, this paper designed and synthesized a kind of simple polyionic liquid derived hetero-atomic carbon materials, and investigated its influence on the hydroxylation of benzene.

The research contents of this paper mainly include the following points:

(1) Polyionic liquid CNVIM-DIMIM was synthesized by free radical polymerization using cyano (-CN) functionalized ionic liquids and binuclear ionic liquids as monomers, and then anion exchange with potassium ferricyanide, CNVIM-DIMIM-FeCN composite catalyst was obtained by anion exchange with potassium ferricyanide. Next, the catalyst was calcined in a muffle furnace to obtain nitrogen-doped carbon materials. Finally, infrared and XRD were used to characterize and analyze.

(2) The prepared catalysts and carbon materials were used in the hydroxylation of benzene to investigate their catalytic performance and the optimum conditions for the reaction. The results show that among these catalysts, the calcined CNVIM-DIMIM-FeCN has the best performance. The best reaction condition is: 0.5 ml acetonitrile and acetic acid respectively as solvents, 1 tendency of benzene as reactants, reaction temperature is 70 ℃, reaction time is 6 h. Finally, 98.73% conversion, 71.63% selectivity and 7.1% yield can be achieved.

Keywords: Porous Carbon Materials; Polyionic Liquid; Nitrogen doped Carbon; Hydroxylation of Benzene

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2多孔碳材料的简介 1

1.2.1概述 1

1.2.2常见的多孔碳材料 1

1.3多孔碳材料的制备方法 2

1.3.1活化法 2

1.3.2模板法 2

1.4含氮多孔碳材料的应用 3

1.5聚离子液体简介 3

1.5.1聚离子液体的种类 3

1.5.2聚离子液体的合成 4

1.6本论文的选题意义及研究内容 4

第二章 实验部分 5

2.1实验所用的药品 5

2.2实验所用的仪器 5

2.3催化剂的表征手段 6

2.4实验设计方案 6

2.5转化率、选择性、收率计算公式 9

第三章 实验结果与讨论 10

3.1催化剂的表征谱图分析 10

3.1.1煅烧之后的催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN的XRD谱图分析 10

3.1.2未煅烧的催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN的N2吸附脱附谱图分析 10

3.1.3煅烧后的催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN的N2吸附脱附谱图分析 11

3.1.4煅烧前后的催化剂CNVIM-DIMIM-FeCN的红外谱图分析 11

3.2.催化剂种类对苯的羟基化反应的影响 12

3.3溶剂对苯的羟基化反应的影响 12

3.4反应温度对苯的羟基化反应的影响 13

3.5反应时长对苯的羟基化反应的影响 14

第四章 实验结论与展望 16

4.1实验结论 16

4.2展望 16

致谢 17

参考文献 18

第一章 绪论

1.1引言

近年来多孔碳材料作为一种新型的材料体系,在各个领域中的应用得到了广泛的关注。多孔碳材料由于具有成本低、质量轻、无毒害、表面化学惰性、耐高温耐酸碱、高机械稳定性、良好的导电性、吸附性以及大的比表面积和孔体积等优点,在CO2吸附、储氢、催化以及等领域显示出了巨大的应用潜力。而与传统的前躯体相比,聚离子液体由很多优异的性质,例如较高的热稳定性、较低的蒸汽压等。

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