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摘 要

分子模拟可以获得小分子和高分子链的微观运动行为，也可以从分子尺度上得到高分子膜的结构。本文采用分子动力学(MD)模拟预测聚乙烯醇/氮化碳杂化膜的结构与性能。添加4条PVA链、4个琥珀酸分子和3个g-C₃N₄分子的CPVA-g-C₃N₄杂化膜的综合性能是最佳的，即三者的添加量之间存在一个最优比；界面间的相互作用会降低结晶度，g-C₃N₄的成核效应会提高结晶度；g-C₃N₄与PVA及琥珀酸之间只存在弱氢键相互作用，界面间相互作用不强。

关键词：分子模拟，渗透汽化，聚乙烯醇/氮化碳杂化膜

Abstract：Molecular simulation can obtain the microscopic motion behavior of small molecules and polymer chains, and can also obtain the structure of polymer membranes from the molecular scale. Molecular dynamic (MD) simulations were used to predict the structure and properties of PVA/g-C₃N₄ hybrid membranes. The combined performance of CPVA-g-C₃N₄ hybrid membrane with 4 PVA chains, 4 Sa molecules, and 3 g-C₃N₄ molecules was the best, there was an optimal ratio among the three additions; The interaction between PVA and g-C₃N₄ will reduce the crystallinity, but g-C₃N₄ can act as a nucleating agent to increase the degree of crystallinity; The binding forces between g-C₃N₄ and PVA were not very high because of only a weak hydrogen-bond interaction existed.

Keywords：Molecular simulation, Pervaporation, Polyvinyl alcohol/carbon nitride hybrid membrane

目 录

1 前言 4

1.1 渗透汽化与分子模拟 4

1.1.1 渗透汽化简介 4

1.1.2 分子模拟 4

1.2 应用软件 4

1.3 主要功能模块 5

1.4 分子模拟的应用 5

1.5 本文研究目的和内容 6

2 模拟方法 6

2.1 模拟参数选择 6

2.2 模拟构建 7

3 PVA/g-C₃N₄杂化膜的模拟计算 7

3.1 PVA膜的构建 7

3.2 CPVA膜的构建 9

3.3 CPVA-g-C₃N₄杂化膜的构建 12

结论 18

参考文献 19

致谢 21

1 前言

1.1 渗透汽化与分子模拟

1.1.1 渗透汽化简介

渗透汽化^[1]，一种新型膜分离技术，普遍应用于溶剂脱水、溶剂回收和共沸物或沸点相近混合物、同分异构体、热敏感混合物等分离的工业过程^[2]，其相比较精馏操作具有能耗低、对环境污染小、操作简单和成本经济等优点。渗透汽化主要根据溶液中溶剂的吸附扩散差异进行组分分离，其质量传输模型主要分为经验模型、半经验模型和理论模型，溶剂-扩散模型和孔流扩散模型属于半经验模型，然而被广泛应用于渗透汽化传输机理的研究的是吸附-扩散模型，该模型是一种理论模型。其主要内容包括^{[1, 3, 4]}：1)溶剂选择性吸附于膜表面；2)在化学势梯度驱动下溶解在表面上的物质向膜内扩散；3)溶剂在渗透测蒸发。渗透汽化膜分离过程的特点在于组分的汽液平衡不影响膜分离过程，尤其适用于传统分离方法难以分离的恒沸物和近沸物，主要体现在：分离因子大，易达到较高的分离效果；操作简单，附加过程少，分离过程中减少了不必要的污染；虽然分离过程中发生了相变，但透过物量很少，所以前后汽化与冷凝需要的能量较少。

1.1.2 分子模拟

分子模拟^[5]可以在分子层面研究溶剂分子在膜内的吸附与扩散过程，从而指导制膜材料的选择与膜孔径、亲疏水性等方面的设计。分子模拟中一种重要的计算方法是分子力学^[6](相对于量子化学计算)，分子力学更适用于渗透汽化计算，该方法以分子构建模型为基础，采用经验势函数(薛定谔方程经验参数)解释结构模型之间的相互作用；借助求解牛顿运动方程，获得分子的运动轨迹，从而得到不同构象间的能量极值，用于计算平衡与非平衡^[7]性质。分子模拟方法主要包括分子动力学^[8](molecular dynamics，MD)方法和蒙特卡罗^[9](Monte Carlo，MC)方法。前者描述粒子运动的真实轨迹，其通过积分算法求解牛顿运动方程获得随时间变化的构象，适用于渗透汽化的扩散模拟；后者通过不同构象间的能量差异完成构象的更迭，其无法获得粒子运动的真实轨迹(粒子位置变化是虚拟的)，适用于渗透汽化的吸附模拟。

1.2 应用软件

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