基于磁性三维（3D）Fe3O4纳米花的新型非酶促过氧化氢传感器

论文总字数：13462字

摘 要

本文设计了一种新型磁性电化学无酶电化学传感器，以三维Fe₃O₄纳米粒子为载体， 通过选择Fe（CO）₅作为铁源和无水乙醇作为溶剂，通过容易的溶剂热反应合成具有类球型的复合材料（3D-Fe₃O₄ SSNPs）。我们使用循环伏安法（CV）和电流-时间（I-t）曲线来检测对H₂O₂的响应。 实验结果表明，所制备的无酶H₂O₂传感器显示出高灵敏度，更宽的线性范围以及更低的检测限。此外，新型无酶传感器已成功应用于巴氏消毒乳样品中过氧化氢的检测。

关键词：磁性，三维（3D），Fe₃O₄纳米球，无酶，H₂O₂

Abstract: In this paper, a novel and magnetic electrochemical nonenzymatic sensor using three-dimensional Fe₃O₄ nanoparticles as the carriers was designed. The decorated materials with sphere-like morphologies were synthesized through a facile solvothermal reaction by selecting Fe(CO)₅ as the iron sources and absolute ethanol as the solvent (3D-Fe₃O₄ SSNPs). We used cyclic voltammetry (CVs) and current-time (I-t) curves to detect the current response towards H₂O₂. Achieved consequences demonstrated that the as-prepared nonenzymatic H₂O₂ sensor revealed high sensitivity, wider linear range together with lower detection limit. In addition, the novel nonenzymatic sensor was successfully applied to the detection of H₂O₂ in pasteurized milk samples.

Key words: Magnetic, Three-dimensional (3D), Fe₃O₄ nanospheres, Nonenzymatic, H₂O₂

目 录

1 前言 3

2 实验部分 4

2.1 化学试剂 4

2.2 实验仪器 4

2.3 磁性3D-Fe₃O₄ SSNPs纳米材料的合成 4

2.4 磁性3D-Fe₃O₄ SSNPs修饰电极的制备 4

3 结果与讨论 5

3.1 磁性3D-Fe3O₄ SSNPs纳米材料的表征 5

3.2 H₂O₂在3D-Fe3O₄ SSNPs修饰的GCE上的电化学行为 5

3.3 葡萄糖传感器的性能优化 6

3.4 葡萄糖的安培响应 7

3.5 实际样品中H₂O₂的测定 8

结论 10

参考文献 11

致谢 14

1 前言

过氧化氢（H₂O₂）作为一种必需化合物，在临床^[1]，食品工业^[2]，医疗诊断^[3]和环境保护^[4]等领域发挥着越来越重要的作用。此外，过氧化氢与生物的生命活动密切相关，由于过量生产或管理不善造成的积累可能导致脂质，蛋白质和DNA的巨大损害^[5-7]。因此，敏感和定量控制对于保证来源安全非常重要。电化学传感平台尤其是无酶传感器因其灵敏度高，响应速度快，成本低，稳定性好，重复性好等特点而不断发展^[8-12]。

纳米材料具有较大的比表面积，良好的导电性和优异的催化活性，可以成功地作为中间体^[13-15]。鉴于其显着的物理和化学性质，纳米粒子作为选择性检测各种小分子和离子的有效改性材料已被广泛而深入地研究^[16,17]。 Fe₃O₄是一种合成工艺简单，纯度高，可靠性高的过渡金属氧化物之一。此外，Fe₃O₄具有优异的生物相容性，低毒性，稳定性和优越的磁性^[18,19]。然而，研究人员忽视了现阶段的一些小问题，忽略了这些要素。他们更愿意将Fe₃O₄与其他纳米材料复合，寻求电催化性能的倍增。 Qi CC ^[20]用Fe₃O₄ / PPy / Ag核/壳/壳结构制备了无酶H₂O₂传感器。建立的H₂O₂传感器表现出从5 μM到11.5 mM的宽线性范围，1.7 μM的低检测限。 Hu YF ^[21]构建了一种基于Fe₃O₄ @ SiO₂-MWNTs-CTs纳米复合材料的印迹溶胶 - 凝胶电化学传感器，用于苄青霉素检测，线性响应从5.0×10^-8到1.0×10^-3，检测限为1.5×10^-9 mol L^-1。有效的表面活性面积随着催化能力的提高而提高，同时也是这种纳米复合材料的独特优势。然而，Fe₃O₄纳米结构的电催化氧化能力与其形状和尺寸之间存在密切关系。与一维纳米线^[22]，纳米棒^[23]，纳米带^[24]，二维纳米片^[25]和三维^[26]（3D）晶片状等不同，Fe₃O₄纳米球不仅具有很好的形貌和粒径稳定，而且具有大比表面积和高催化活性。增强的高效改性表面区域可使花状磁性氧化物容易吸收小分子并在电极上修饰。

尽管如此，合成的Fe₃O₄纳米球方法需要参与表面活性剂和超声或微波辅助^[27]。因此，我们需要一种简便的方法来获得具有稳定花状形态的纯产品。在此，本文的主要贡献在于通过选择Fe(CO)₅作为铁源和无水乙醇作为溶剂，在电化学传感器领域扩展无酶小分子测定的新型三维Fe₃O₄纳米球的研究和应用。我们应用三维Fe₃O₄纳米球作为改性材料来制作新型传感平台。与H₂O₂接触后，可以获得极高的信号，灵敏度高，稳定性好，线性范围宽（见图1）。此外，成熟的传感器已成功应用于巴氏灭菌奶样品中H₂O₂的检测。

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