论文总字数：21890字

摘 要

环氧苯乙烷是当今化工产业中重要的中间原料之一，被广泛运用于医药、香料中间体。此外，也可以作为作苯代乙二醇或者其衍生物生产的中间体，作为环氧树脂工业的稀释剂也是其一个非常重要的用途。通常而言，环氧苯乙烷由苯乙烯经氧化而成。如今，由于环氧苯乙烷广泛的用途及其工业上不可取代的作用，催化苯乙烯环氧化反应中催化剂的研发成为催化以及有机合成领域里一个热门的研究课题。

本课题利用碳酸钙、草酸钙、乙酸钙和氢氧化钙作为前驱体，经由高温焙烧得到催化剂CaO，再利用试验中制备的CaO同双氧水、苯乙烯、乙腈混合制备环氧苯乙烷，并借此观察不同前驱体，不同温度下制备的催化剂对于环氧乙烷催化活性的差异。同时考察最佳的反应时间。最后运用XRD和SEM对于CaO的外在形貌结构进行表征。

对实验结果进行分析，我们得知催化活性最好的是在900℃下焙烧的碳酸钙，其能够在重复使用3次后依然保持较好的活性，反应时间为8到10个小时为宜。

关键词：苯乙烯；氧化钙；环氧化；环氧苯乙烷；催化剂

Study on catalyst for catalytic epoxidation of styrene to styrene oxide

Abstract

Styrene oxide is an important industrial chemicals that have been used as intermediates, it has been widely used as Intermediates of medicine and spice. Styrene oxide is also used as the intermediates of benzene substituted ethylene glycol and its derivatives or used as diluent for epoxy resin industry. Styrene oxide is usally made by styrene. So, because of the irreplaceable using of styrene oxide. the preparation of epoxidation of styrene to styrene oxide has a very popular research topic in the catalytic area.

In this paper, a variety of calcium compounds were used as precursors for the preparation of CaO. And then the mixture of catalyst, hydrogen peroxide, styrene and acetonitrile were put into the reactor for the preparation of styrene oxide. Then we have explored the different catalysts that made from different precursors and temperature. At the same time, we can also find the optimal reaction time. Finally, the catalysts were characterized by using X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM) to investigate their external morphology.

From the results of the experiment, we can know that the calcium carbonate, which has been calcined at 900℃ has the best catalytic activity. It can maintain good catalytic activity even has been used for 3 times. And the optimal reaction time is 8 to 10 hours.

Key words: Styrene; calcium oxide; epoxidation; styrene oxide; catalyst

目录

摘 要 I

The preparation of styrene oxide with II

Study on catalyst for catalytic epoxidation of styrene to styrene oxide II

第一章 绪论 3

1.1 环氧苯乙烷的性质和用途 3

1.1.1环氧苯乙烷的性质 3

1.1.2环氧苯乙烷的用途 3

1.2环氧苯乙烷的合成方法 3

1.2.1 卤氧化法 3

1.2.1.1 卤醇法 3

1.2.1.2次卤酸法 4

1.2.1.3 PhIO法 4

1.2.2 以氧气氧源的环氧化法 4

1.2.3 过氧化物法 4

1.2.4 H₂O₂为氧源的催化体系 6

1.2.4.1 金属催化剂 6

1.2.4.2金属配合物催化剂 6

1.2.4.3甲基三氧化铼 6

1.2.4.4 杂多化合物 7

1.2.4.5 简单金属盐 7

1.2.4.6 金属氧化物 8

1.2.4.7相转移催化剂 8

1.2.4.8 生物催化剂 8

1.2.4.9 硅钛分子筛 8

1.2.4.10 纳米催化剂 10

1.2.4.11 层状双金属氢氧化物 10

1.2.4.12 水滑石 10

1.3 本论文的目的以及试验的相关步骤 10

第二章 实验部分 11

2.1 主要试剂 11

2.2 仪器 11

2.3 活性和选择性的计算 11

2.4 催化剂的制备 12

2.5 气相色谱标准曲线的绘制 12

2.6标准曲线绘制结果 12

2.7 催化剂的测试 14

2.8最佳反应时间的选择 14

2.9 催化剂重复利用性的测试 14

第三章 苯乙烯环氧化制环氧苯乙烷催化剂制备工艺研究 15

3.1 各种前体在不同焙烧时间条件下得到的CaO对苯乙烯环氧化反应的影响 15

3.1.1 苯乙烯转化率与环氧苯乙烷转化率与催化剂的关系 17

3.1.2 不同前驱体900℃下焙烧SEM电镜图 17

3.1.3 碳酸钙在不同温度下焙烧后SEM电镜图 18

3.1.4 XRD图 19

3.2 900℃下焙烧碳酸钙所得催化剂重复使用转化率及选择性变化 21

3.3 转化率与选择性随时间变化 22

结 论 23

致 谢 24

参考文献 25

第一章 绪论

1.1 环氧苯乙烷的性质和用途

1.1.1环氧苯乙烷的性质

环氧苯乙烷又名苯基环氧乙烷，分子式为 C₆H₅CHOCH₂，沸点为194.5℃，常温常压下为无色透明的液体，可以溶于酒精等有机溶剂，难溶于水，被广泛运用作为合成中间体。

1.1.2环氧苯乙烷的用途

环氧苯乙烷是重要的有机中间体，拥有着广泛的用途，常常被使用于化学合成、香料、高聚物生产等方面。也可以作为环氧树脂稀释剂，增香剂等被使用。例如，环氧苯乙烷加氢生成的β-苯乙醇被广泛用于玫瑰油、橙香油等香料的生产过程之中。同时也可被用于生产食品以及化妆品的香精等。

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