论文总字数：32429字

摘 要

温室效应所引发的问题已经越来越明显，而这其中，CO₂的贡献尤为明显。如何有效的控制CO₂的排放以及对于已经排放的CO₂的处理是应对气候变化的一个重要的环节，特别是关于CO₂捕集与封存技术(CCS)的研究。在捕集阶段根据其技术不同可分为：燃烧前捕集、富氧捕集以及燃烧后捕集。而针对目前工业最常使用的CO₂燃烧后捕集过程，目前主要通过吸附剂、吸收剂、膜分离等手段进行，我们通过利用废弃聚氯乙烯制备的炭小球对CO₂进行捕集并考察了不同活化条件下制备的炭小球的性质及其CO₂吸附性能，具体结果如下：

1、我们采用了KOH和NH₃两种活化手段来对炭球进行活化，并得到了孔径分布大约在0.6 nm左右的材料；

2、NH₃作为活化手段时，样品的比表面积随着温度的升高而增大；使用KOH作为活化手段时，样品的比表面积在处理温度为700℃时达到最大。

3、在使用NH₃作为活化手段时，180CS-NH3-700-180显示出最高的CO₂吸附容量，58.6 cm³/g（11.5wt%）；而使用KOH作为活化手段时，300CS-KOH-700-180显示出最高的CO₂吸附容量，183 cm³/g（35.9wt%），并且其吸附性能稳定。

关键词：炭小球；二氧化碳捕集；吸附；吸附选择性；

Synthesis and characteristic of PVC-based carbon spheres for CO2 capture

Abstract

The impact of greenhouse effect has been more and more apparent, one of the causes is the release of CO₂. It’s important for mitigating this change to find the way to control the emission of CO₂ and to deal with the anthropogenic CO₂ from fossil fuels, especially the CO₂ capture and storage (CCS). Based the applicability, the capture progress can divide into pre-combustion, oxyfuel combustion and post-combustion. About the post-combustion, usually utilize adsorbent, absorbent, barrier separation to capture CO₂. In our experiment, we use PVC as the raw materials and use NH₃ and KOH as activators to produce activated porous carbon spheres, with millimeters in diameter and micro-structural features. And the results as following：

1. We used NH₃ and KOH as activators to activate carbon spheres, and the almost ACSs show 0.6nm pore width.

2. When use NH₃ as activator, the ACSs’ BET surface areas get to larger as the temperature higher. But when use KOH, at 700℃ we get the biggest BET surface area’s sample.

3. When use NH₃ as activator, 180CS-NH3-700-180 shows the highest absorption capacity; and when use KOH, 300CS-KOH-700-180 shows the biggest capacity and have stable absorption capacity.

Key words：Carbon spheres；Carbon dioxide capture；Adsorption；Electric swing adsorption;

目录

第一章 绪论 - 1 -

1.1 温室气体及温室效应 - 1 -

1.1.1 温室气体 - 1 -

1.1.2 温室效应的影响 - 2 -

1.2 CO₂的捕集技术 - 2 -

1.2.1 燃烧前捕集 - 2 -

1.2.2 富氧燃烧捕集 - 3 -

1.2.3 燃烧后捕集 - 3 -

1.3 燃烧后CO₂捕集技术 - 3 -

1.3.1 吸收法 - 3 -

1.3.2 吸附法 - 4 -

1.3.3膜分离法 - 5 -

1.3.4低温分离法 - 5 -

1.4 CO₂吸附材料 - 6 -

1.4.1 硅胶 - 6 -

1.4.2沸石分子筛 - 6 -

1.4.3金属-有机框架材料（MOFs） - 6 -

1.4.4多孔炭材料 - 7 -

1.4.5固态胺 - 7 -

1.5 二氧化碳吸附的炭材料进展 - 7 -

1.6 本文研究的主要目的和主要内容 - 11 -

第二章 实验部分 - 13 -

2.1 实验原料及主要实验设备 - 13 -

2.2材料的表征 - 13 -

2.2.1 比表面积和孔结构的测定 - 13 -

2.2.2 粉末X射线衍射（XRD） - 13 -

2.2.3 热重-差热分析（TG-DTA） - 14 -

2.2.4 傅立叶变换红外光谱（FTIR） - 14 -

2.2.5 元素分析 - 14 -

2.2.6 扫描电子显微镜（SEM） - 14 -

2.3 PVC小球的制备 - 14 -

2.3.1 PVC的溶解度实验 - 14 -

2.3.2 PVC成球实验： - 15 -

第三章 含氮炭小球的制备及CO₂吸附性能 - 20 -

3.1炭小球的孔结构 - 20 -

3.1.1 炭小球的大孔结构 - 20 -

3.1.2 炭小球的微孔结构 - 22 -

3.2 含氮炭小球的化学组成 - 25 -

3.3 含氮炭小球的CO₂吸附性能 - 27 -

第四章 KOH活化的炭小球及CO₂吸附性能 - 28 -

4.1 KOH活化的机理 - 28 -

4.2 KOH活化的炭小球的微孔结构 - 29 -

4.3 KOH活化的炭小球的化学组成 - 31 -

4.4 KOH活化的炭小球的CO₂吸附性能 - 32 -

结论与展望 - 34 -

致谢 - 35 -

参考文献 - 36 -

第一章 绪论

CO₂的化学性质稳定，并且是一种主要的温室气体，它能够改变地球的热辐射平衡，导致地球表面的温度升高，从而产生“温室效应”。随着经济的发展，由煤、石油和天然气等化石资源燃烧所排放出的CO₂量也在急剧的增加。我国是温室气体的排放大国，每年的气体排放总量仅次于美国居全球第二位，预计在2020年前后将成为第一排放大国。因此我们面临着能源消费量持续增长和CO₂减排压力日益严峻的双重压力。而其中降低CO₂的排放量可通过两种方式达成：一种是提高可再生能源（如太阳能和风能等）的比例，虽然这是减少二氧化碳排放的最佳途径，但是这些技术的应用和发展受到了很多实际因素的制约，无法在近期实现大规模应用以满足经济的快速发展；另一种方式是对二氧化碳进行分离和储存，对于降低化石资源燃烧产生的CO₂，这种方式是目前最适合的。因此，研究工业生产中CO₂分离和储存的新技术，对改善我们的生存环境和提高经济效益具有重大社会意义。

聚氯乙烯（PVC）是一种以氯乙烯为单体的热塑性高聚物，其应用十分广泛，是世界上四大通用塑料之一。主要是由于其生产成本较低，且加工性能好，经其制备出的材料的物理及化学性能优良，因此作为一种生产原料可以广泛应用于工、农业以及建筑行业等各个领域的方方面面。据估算，2015年全球聚氯乙烯产量在4600万吨左右，而聚氯乙烯相关制品的年废弃量可以达到数百吨。这些废品对我们生存所依赖的土地、湖泊等生态环境产生了严重的影响。因此，回收并合理利用废旧的聚氯乙烯及其制品成为人们普遍关心的问题。目前对聚氯乙烯废弃塑料的利用主要是焚烧、热解和气化等三种方式。采用聚氯乙烯为原料制备活性炭，既可解决废弃物处置问题，又能提供一种廉价和高效的活性炭吸附材料。

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