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摘 要

杂化钙钛矿材料以其在光学、光电方面的巨大的应用潜力而闻名于世。其中，碘化铅基钙钛矿的代表——甲胺碘化铅由于其良好的光学吸收能力和优异的电学性能而备受关注，而铁电光伏效应也被认为是其性能优良的重要原因之一；但目前甲胺碘化铅是否为铁电体仍旧存在争议。为了研究铁电光伏在钙钛矿太阳能电池光电转化效率中的具体贡献，需获得一种具有确定铁电性的基于碘化铅的钙钛矿材料。

在本论文中，本人根据课题组提出的一种氟代修饰的方法，合成了一种二维层状杂化钙钛矿材料（4,4-二氟环己胺碘化铅），它已被确定拥有铁电性和可控的自发极化能力，可用于探索铁电光伏效应在钙钛矿太阳能电池中的贡献；同时，本人利用其制成了薄膜器件，并通过对薄膜厚度、覆盖度等参数进行调整从而优化器件性能，以期获得具有应用前景的分子铁电薄膜器件。

关键词：钙钛矿材料，薄膜，铁电光伏效应，器件

ABSTRACT

Hybrid perovskite materials are known for their enormous application potential in optics and optoelectronics. Among them, the representative of lead iodide-based perovskite, methylamine lead iodide, has attracted much attention due to its good optical absorption capacity and excellent electrical properties, and the ferroelectric photovoltaic effect is also considered to be an important reason for its excellent performance; However, it is still controversial whether or not methylamine lead iodide is a ferroelectric. In order to study the specific contribution of ferroelectric photovoltaics in photoelectric conversion efficiency of perovskite solar cells, a lead iodide-based perovskite material with defined ferroelectricity is required.

In this paper, according to a fluorine modification method proposed by the research group, I synthesize a two-dimensional layered hybrid perovskite material (4,4-difluorocyclohexylamine lead iodide), which possesses clear ferroelectricity with controllable spontaneous polarization that can be used to explore the contribution of ferroelectric photovoltaic effect in perovskite solar cells.At the same time, I used it to make thin-film devices, and optimized the performance of the device by adjusting the thickness and coverage of the film, in order to obtain a promising molecular ferroelectric thin film device.

Keyword: Perovskite material, Film, Ferroelectric photovoltaic effect, Device

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1太阳能电池简介 1

1.2钙钛矿太阳能电池 3

1.2.1钙钛矿材料的结构与相变 4

1.2.2钙钛矿材料成分调控 5

1.2.3钙钛矿太阳能电池结构 7

1.2.4钙钛矿薄膜的制备方法 7

1.2.5钙钛矿材料稳定性 10

1.3反常光伏现象 10

第二章 实验手段及关键技术方法 12

2.1实验试剂 12

2.2样品合成与薄膜制备 12

2.2.1 4,4-二氟环己胺碘化铅的制备 12

2.2.2 4,4-二氟环己胺碘化铅薄膜的制备 12

2.3实验中所采用主要设备和方法 12

2.3.1单晶结构表征 12

2.3.2相变特性测量 13

2.3.3铁电性测量 13

2.3.4器件光伏性能测试 13

2.3.5畴结构分析 13

第三章 结果与讨论 14

3.1引言 14

3.2表征与分析 14

3.2.1相变温度 14

3.2.2畴结构分析 16

3.2.3晶体结构 18

3.2.4光学性质 19

3.2.5单晶光电性能分析 19

3.3原型器件制备与性能检测 21

3.3.1 4,4-二氟环己胺碘化铅太阳能电池原型器件制备 21

3.3.2 4,4-二氟环己胺碘化铅太阳能电池原型器件性能测试 21

第四章 总结与展望 24

总结 24

展望 24

致 谢 25

参考文献 26

图目录

图 1 世界太阳能分布图 1

图 2 2014年和2019年前十大国家的光伏累计装机容量 2

图 3 光伏技术的分类与他们当前的市场份额百分比。 2

图 4各种太阳能电池的效率增长趋势图（来自美国国家可再生能源实验室） 3

图 5甲铵卤化铅钙钛矿晶体结构示意图 4

图 6正型结构钙钛矿电池（左图）和反型钙钛矿电池（右图）结构示意图 7

图 7 钙钛矿薄膜制备方法 a.一步法与两部法 b. 两步顺序沉积技术 c. 气相沉积技术 d.蒸汽辅助溶液工艺 8

图 8 a.b.气相沉积于液相沉积薄膜SEM图像 c.d.e.f相沉积于液相沉积制成太阳能电池截面SEM图像 9

图 9加热 - 冷却循环中获得的4,4-二氟环己胺碘化铅的DSC曲线 14

图 10 4,4-二氟环己胺碘化铅升温于降温时SHG信号 15

图 11 温度由200k升至480k时4,4-二氟环己胺碘化铅介电常数变化 15

图 12 4,4-二氟环己胺碘化铅自然生长的单晶的畴结构a.形貌图 b.对应的侧向PFM振幅图 c.选定区域的相图 d. PFM极化翻转谱 16

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