过硫酸铵-盐酸-磷钨酸对4,6-二甲基二苯并噻吩的氧化脱硫

论文总字数：7392字

摘 要

本文以4,6-二甲基二苯并噻吩正辛烷为模拟燃油，在盐酸介质中用过硫酸铵为氧化剂，研究了催化剂磷钨酸对4,6-二甲基二苯并噻吩的催化脱硫效果。研究了催化剂用量、氧化剂用量、反应时间、反应温度及酸度对4,6-二甲基二苯并噻吩的脱硫效率的影响。实验结果表明在优化的条件下过硫酸铵-HCl-磷钨酸体系对4,6-二甲基二苯并噻吩的氧化脱硫率接近99%。

关 键 词： 氧化脱硫，过硫酸铵，4,6-二甲基二苯并噻吩，磷钨酸

Abstract: The desulfurization effect of catalyst phosphotungstic acid on 4, 6-dimethyldibenzothiophene in the hydrochloric acid solution was studied using the mixture of 4,6-dimethyldibenzothiophene and n-octane as the simulation of fuel, and ammonium persulfate as oxidant. Furthermore, the influences of catalyst, amount of oxidant, reaction time, reaction temperature and acidity on the desulfurization efficiency were investigated. The experimental results showed that under the optimized conditions the remove rate of 4, 6-dimethyldibenzothiophene in ammonium persulfate-HCl- phosphotungstic acid system was close to 99%.

Keywords: Oxidation desulfurization,ammonium persulphate, 4,6-dimethyldibenzothiophene, phosphotungstic acid

目 录

1 前言 3

2 实验部分 3

2.1仪器与试剂 3

2.2 实验方法以及测定 3

3结果与讨论 4

3.1 4,6-二甲基二苯并噻吩的吸收曲线 4

3.2反应时间对脱硫效果影响 4

3.3温度对脱硫效果影响 5

3.4 HCl浓度对脱硫效果影响 5

3.5过硫酸铵浓度对脱硫效果影响 6

3.6催化剂用量对脱硫效果影响 6

3.7无水乙醇用量对脱硫效果影响 7

3.8循环实验对脱硫效果影响 8

结 论 9

参考文献 10

致谢 11

1 前言

燃油燃烧后含硫化合物的排放，对环境造成了严重的污染，对人们的身心健康也造成了极大的危害,因而世界各地不断要求降低燃油中的硫含量以减少含硫化合物的排放，从而达到治理环境的目的。目前存在的脱硫方法主要有催化加氢脱硫^[1]、氧化脱硫^[2]、吸附脱硫^[3]、生物催化脱硫^[4]、萃取脱硫^[5]等诸多方法。传统的加氢催化脱硫技术要求反应在高温高压加催化剂的条件下进行，因此设备的投资费用较大，而在目前的各种脱硫方法中，氧化脱硫法因成本低、反应条件温和、投资费用较低、能减少环境污染等原因，成为现在的研究热点。

本文在过硫酸铵体系中，以4,6二甲基二苯并噻吩正辛烷为模拟燃油，在催化剂磷钨酸存在下，分别从反应时间、温度、酸度、无水乙醇用量等几方面研究4,6-二甲基二苯并噻吩的脱硫效果。

2 实验部分

2.1仪器与试剂

正辛烷，4,6-二甲基二苯并噻吩，用正辛烷配制的2.50mM4,6-二甲基二苯并噻吩模拟燃油，无水乙醇， HCl，过硫酸铵，磷钨酸，蒸馏水，所有试剂与化学药品均为分析纯。

吸量管、试管、空气泵、双层水浴反应釜、石英比色皿、微量进样器、水浴锅、磁力搅拌器、1750岛津紫外可见吸收分光光度计。

2.2 实验方法以及测定

在双层水浴反应釜中依此加入预先设定好的一定量HCl溶液、过硫酸铵溶液、无水乙醇、4,6-二甲基二苯并噻吩模拟燃油和催化剂磷钨酸，加入磁子安置于磁力搅拌器上，用橡皮管连接双层水浴反应釜，一端连接置于水浴锅中的空气泵，借由空气泵将热水鼓入双层水浴反应釜，以保持温度恒定，打开磁力搅拌器搅拌计。

待到达预定的反应时间后，将双层水浴反应釜内的溶液转移至试管中，置于试管架上静置，待溶液分层，上部呈澄清透明状后，用吸量管准确移取3.00ml正辛烷至石英比色皿，用微量进样器抽取10.00ul样品注入石英比色皿，混合均匀，用擦镜纸小心擦拭干净比色皿表面，放置于设置好检测波长的紫外可见吸收分光光度计中检测，记录吸光度。然后取2.50mM 10.00ul4,6-二甲基二苯并噻吩与3.00ml正辛烷于比色皿中，置于紫外可见吸收分光光度计于241.0nm测定吸光度。脱去的硫的量即为两次测量结果的差值，计算脱硫百分比(S%)。

3结果与讨论

3.1 4,6-二甲基二苯并噻吩的吸收曲线

取2.50mM 10ul4,6-二甲基二苯并噻吩与3.00ml正辛烷于比色皿中，以正辛烷为参比溶液，置于紫外可见吸收分光光度计测定吸光曲线，其在241.0nm处有一最大吸收波长，故选241.0nm为分析波长。

3.2反应时间对脱硫效果影响

用3.00ml10%过硫酸铵，0.20ml无水乙醇，10.0mg 催化剂、3.00ml6.0M的HCl溶液，3.00ml 4,6-二甲基二苯并噻吩溶液分别在35.0℃下分别反应0.50,1.00,1.50,2.00,2.50,3.00 h，实验结果见表1，反应0.50,1.00,1.50,2.00,2.50,3.00h脱硫百分比分别为60.2%、92.1%、95.3%、97.0%、98.8%、99.1%。

表1 反应时间对脱硫效率的影响

10%过硫酸铵（ml）	无水乙醇 （ml）	催化剂（mg）	6.0M HCl（ml）	T(℃)	t(h)	Oil(ml)	S%
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	0.50	3.0	60.2
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	1.00	3.0	92.1
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	1.50	3.0	95.3
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	2.00	3.0	97.0
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	2.50	3.0	98.8
3.0	0.20	10.0	3.0	35.0	3.00	3.0	99.1

3.3温度对脱硫效果影响

用3.00ml10%过硫酸铵，0.20ml无水乙醇，10.0mg 催化剂、3.00ml6.0M的HCl溶液，3.00ml 4,6-二甲基二苯并噻吩溶液，分别在25.0℃、35.0℃、45.0℃、55.0℃下反应2.00h，实验结果见表2，在25.0℃、35.0℃、45.0℃、55.0℃的脱硫百分比分别为91.6%、93.6%、96.4%、97.2%。

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：7392字