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摘 要

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生物质焦油的低温催化氧化研究

03014015 李颖峰

指导教师 肖军

摘要：生物质是一种可再生能源，其中气化是其主要的利用形式。但气化过程中所产生的焦油会影响管道的畅通，同时焦油中所含的大量大分子有机物对人体健康和生态环境均有一定的危害，而除去焦油通常需要较高的反应温度和使用昂贵的催化剂，因此焦油成为了阻碍生物质气化在工业中广泛应用的重要因素之一。

为了在低温条件下实现较为廉价的催化剂催化氧化去除焦油，本文使用流化床实验系统、浸渍法制作的催化剂，采用XRD和BET技术以及响应面分析等方法对催化剂的性能进行研究。

通过响应面分析的实验方法研究了锰基催化剂和铜锰双金属催化剂的煅烧温度、煅烧时间和活性组分浓度对催化剂性能的影响，确定了性能最优的催化剂。通过对比实验，研究了反应温度、焦油模化物浓度、空速、焦油模化物种类等对碳转化率的影响趋势，确定了低温催化氧化的最佳实验工况。通过长时间实验，确定了积碳对催化剂性能的影响。

结果表明锰基催化剂和铜锰双金属催化剂都属于性能较好的低温催化剂。

关键词：焦油；低温；催化氧化；锰基催化剂；铜锰双金属催化剂。

Study on Catalytic Oxidation of Biomass Tar at Low Temperature

03014015 LI Yingfeng

Supervised by XIAO Jun

Abstract: Biomass is a renewable energy source, and gasification is one of main utilization ways. However, the tar produced in the gasification process will affect the smooth flow of gas in the pipeline. And a large amount of macromolecule organics contained in the tar have a detrimental effect on human health and the ecological environment. The removal of tar usually requires higher reaction temperatures and expensive catalysts, so tar becomes one of the important factors that hinder the widespread application of biomass gasification in industry.

In order to remove tar using the cheap catalysts for catalytic oxidation under low temperature conditions, the experimental study was carried out in a fluidized bed reactor. The catalysts were prepared by impregnation method based on response surface analysis, and XRD and BET technologies were used to characterize the catalyst performance.

In this study, the effects of calcination temperature, calcination time, and concentration of active components on the performance of the Mn-based catalyst and CuMn-bimetallic catalyst was investigated by response surface analysis and the catalyst with the best performance was determined. The effects of reaction temperature, tar concentration, space velocity, and tar model species on the carbon conversion rate were researched by comparative experiments, and the optimum catalyst preparation conditions for low temperature catalytic oxidation were determined. The influence of carbon deposition on the performance of the catalyst was determined by a long time experiment.

This study results shows that both manganese-based catalysts and copper-manganese bimetallic catalysts are good low-temperature catalysts.

Keyword: Tar; Low temperature; Catalytic oxidation; Manganese-based catalyst; Bimetallic catalyst.

目 录

第一章 绪论 3

1.1 研究背景与意义 3

1.2 国内外研究现状 3

1.2.1 焦油的组成成分 3

1.2.2 焦油转化率的影响因素 6

1.3 研究目的和主要内容 10

1.4 本章小结 10

第二章 催化剂制备与表征 11

2.1 前言 11

2.2 实验 11

2.2.1 实验材料和设备 11

2.2.2 制备不同活性组分浓度的催化剂 11

2.2.3 煅烧过程 12

2.2.4 催化剂表征与分析 14

2.3 本章小结 16

第三章 基于锰基催化剂的生物质焦油催化氧化实验 17

3.1 前言 17

3.2 催化氧化实验 17

3.2.1 实验系统 17

3.2.2 实验方案 19

3.2.3 实验数据处理 20

3.3 实验结果与分析 20

3.3.1 实验结果 20

3.3.2 建立响应面 21

3.3.3 响应面分析 23

3.3.4 碳转化率趋势分析 27

3.4 本章小结 28

第四章 基于双金属催化剂的生物质焦油催化氧化实验 29

4.1 前言 29

4.2 催化氧化实验 29

4.2.1 实验系统 29

4.2.2 实验方案 29

4.2.3 实验数据处理 31

4.3 实验结果与分析 31

4.3.1 实验结果 31

4.3.2 碳转化率趋势分析 32

4.4 本章小结 36

第五章 总结与展望 37

5.1 总结 37

5.2 展望 37

参考文献 39

致 谢 41

绪论

研究背景与意义

化石能源消耗带来的环境问题使得人们将焦点转向那些充足且可再生的清洁能源。生物质因其具有资源丰富、可再生、低污染等优点，使得其在人类生活和社会活动中的利用价值不断提高。与传统的直接燃烧方式相比，现代生物质能源的利用更多的是借助热化学、生物化学、化学催化等手段，通过一系列先进的转换技术，生产出固、液、气等高品位能源产品来代替化石燃料，为人类生产、生活提供电力、交通燃料、热能、燃气等终端能源产品。生物质热解技术因其能够生产优质合成气而受到广泛研究。

生物质气化是对生物质作为能源进行利用的重要步骤。但由于生物质中物质组成的复杂性，造成了气化过程中不可避免地产生一定量的有机污染物——焦油，焦油不仅浪费原料，减少合成气产率，而且容易在下游设备的管道中凝结而引起阻塞。因此对生物质燃料中焦油的去除成为了生物质气化应用的关键技术问题。

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