论文总字数：30764字

摘 要

燃煤电厂湿法烟气脱硫系统（WFGD）能够对烟气中的汞进行联合脱除。 然而脱硫浆液体系有很强的还原性，其中的Hg² 会被还原为Hg⁰而再次释放。本研究采用单因素法，探究了SO₃^2-浓度、pH、O₂、温度、石膏含量等因素对汞再释放的影响。然后向模拟脱硫浆液中添加三种不同的添加剂，研究当量比、温度、pH、Pb² 、Cu² 对汞再释放的抑制效果的影响，并对三种添加剂的效果进行了比较。

研究发现当浆液中SO₃^2-浓度、石膏含量、pH、Cl^-浓度升高时，汞再释放率下降。而当温度、氧含量、NO₃^-浓度升高时，汞再释放率升高。其中SO₃^2-浓度、pH、Cl^-浓度升高会使浆液中稳定的汞化合物增加，石膏能够吸附Hg² ，从而使汞再释放减缓，而温度升高能直接促进汞再释放反应，氧含量、NO₃^-浓度升高使更多的SO₃^-被氧化而HgSO₃增多，从而导致汞再释加快。

在模拟脱硫浆液中添加Na₂S、DTCR和TMT三种添加剂均对汞的再释放有抑制效果，其中DTCR和TMT对汞再释放的抑制效果与 Na₂S相比更加明显。当提高三种添加剂的当量比时，其对汞的抑制效果提升；温度升高会导致Na₂S水解反应加剧，使其对汞的固定效果下降，但对于DTCR和TMT影响不大；pH升高有利于Na₂S、DTCR和TMT的作用效果；Pb² 和Cu² 会和Hg² 竞争与添加剂反应，从而减弱三种添加剂对汞再释放的抑制效果。

关键词：模拟脱硫浆液、汞再释放、还原反应、抑制、添加剂、Na₂S、TMT、DTCR

Abstract

The wet flue gas desulfurization system (WFGD) of coal-fired power plants can remove mercury from flue gas jointly. However, the desulfurization slurry system has strong reducibility, in which Hg² will be reduced to Hg⁰ and released again. In this study, the effects of SO₃^2- concentration, pH, O₂, temperature and gypsum content on mercury reemission were investigated by single factor method. Then three different additives were added to the simulated desulfurization slurry to study the effects of equivalent ratio, temperature, pH, Pb² , Cu² on the inhibition of mercury reemission, and the effects of the three additives were compared.

It was found that Mercury reemission rate decreased with the increase of SO₃^2-concentration, gypsum content, pH and Cl^-concentration in the slurry. When the temperature, oxygen content and NO₃^- concentration increased, the mercury reemission rate increased. The increase of SO₃^2-concentration, pH and Cl^-concentration will increase the stable mercury compounds in the slurry. Gypsum can adsorb Hg² , thus slowing down the mercury reemission. The increase of temperature can directly accelerate the mercury reemission reaction. The increase of oxygen content and NO₃^-concentration will make more SO₃^-oxidized and HgSO₃ increased, which will lead to the acceleration of mercury reemission.

Addition of Na₂S, DTCR and TMT to simulated desulfurization slurry can inhibit the reemission of mercury, and DTCR and TMT are more effective than Na₂S in inhibiting the reemission of mercury. When the equivalence ratio of the three additives is increased, the inhibition effect on Mercury is enhanced; the fixed effect of Na₂S on mercury decreases with the increase of temperature, but has little effect on DTCR and TMT; the effect of Na₂S, DTCR and TMT is improved with the increase of pH; the competition between Pb² and Cu² and Hg² will react with the additive, thus weakening the inhibition effect of the three additives on mercury reemission.

Key words: Simulated desulfurization slurry; mercury reemission; reduction reaction; inhibition; additives; Na₂S; TMT; DTCR

目 录

摘 要 1

Abstract 2

第一章 绪 论 1

1.1 研究背景 1

1.2 烟气中汞的存在形态与转化 2

1.3 燃煤电厂烟气脱汞技术 2

1.3.1 燃烧前和燃烧中脱汞 2

1.3.2 燃烧后脱汞 3

1.4 脱硫浆液中汞再释放特性 3

1.4.1 汞再释放的机理 3

1.4.2 影响汞再释放的因素 4

1.5 汞稳定化添加剂 4

1.5.1 无机沉淀剂 4

1.5.2 有机重金属螯合剂 5

1.6 研究目的和内容 6

1.7 本章小结 6

第二章 实验装置与方法 7

2.1 实验装置 7

2.2 分析方法 8

2.3 实验操作 9

2.4 实验仪器与试剂 9

2.4.1 主要实验仪器 9

2.4.2 主要实验试剂 10

2.4.3 实验主要试剂的配制 10

2.5 本章小结 11

第三章 模拟脱硫浆液中汞再释放实验研究 12

3.1 SO₃^2-对汞再释放的影响 12

3.2 温度对汞再释放的影响 13

3.3 pH对汞再释放的影响 13

3.4 石膏含量对汞再释放的影响 14

3.5 氧含量对汞再释放的影响 14

3.6 Cl^-对汞再释放的影响 15

3.7 NO₃^-对汞再释放的影响 16

3.8 本章小结 16

第四章 Na₂S、DTCR、TMT汞稳定化特性试验研究 18

4.1 当量比对Na₂S、DTCR、TMT作用效果的影响 18

4.2 温度对Na₂S、DTCR、TMT作用效果的影响 20

4.3 pH对Na₂S、DTCR、TMT作用效果的影响 22

4.4 Pb² 对Na₂S、DTCR、TMT作用效果的影响 24

4.5 Cu² 对Na₂S、DTCR、TMT作用效果的影响 26

4.6 本章小结 28

第五章 总结与展望 30

5.1 总结 30

5.2 展望 30

参考文献 31

致 谢 34

绪 论

研究背景

汞是一种极易挥发的物质，具有很大的毒性，汞会通过呼吸道吸入，体表皮肤吸附以及食物摄入等方式进入体内。汞能够通过人体血液循环进入全身，侵害人体的中枢神经系统，并引起四肢麻木、头痛、发热、神经系统紊乱等症状^[1]。同时汞中毒还会损害人体的肾脏，同时造成口腔病变、免疫功能障碍。汞能够在空气中停留很长时间，并扩散到其它区域。汞会被动植物所吸收，并随着食物链不断富集，对生态系统造成极大的危害。

大气中的汞来源主要有两个，自然界矿物和土壤的汞释放和人为汞排放，随着工业化的发展，人为汞排放量大幅增加。每年有大约4000t因人类活动而排放汞进入大气，煤炭燃烧是其中的主要来源之一。长期以来我国的能源消费严重依赖于煤炭，在2018年，全国消费约38.24t标准煤，占到全年总能源消费的64%，相比于2017年，煤炭在能源结构中的占比相对下降了0.5%，但煤炭绝对使用量却提高了3.3%^[2]。出于可持续发展和二氧化碳减排考虑，我国大力发展可再生能源取代煤炭的使用，但在未来一段时间，煤炭依然占我国能源消费的主导地位。

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：30764字